CO2是溫室氣體的一種,同時(shí)也是儲(chǔ)存在大氣中的廉價(jià)碳源。通過(guò)化學(xué)反應(yīng)還原CO2既能夠減少大氣中CO2的含量,減少氣候?yàn)?zāi)難的發(fā)生,生成高附加值的化學(xué)品,同時(shí)也能降低目前化石能源的消耗�；诖薈O2的捕獲和存儲(chǔ)引起了全世界研究者的廣泛關(guān)注,將金屬有機(jī)骨架或者沸石分子篩和納米粒子進(jìn)行復(fù)合,合成高化學(xué)選擇性、高效率、多功能催化劑是近期研究的熱門。本文選用金屬有機(jī)骨架UiO-66和硅鋁氧化物沸石分子篩作為載體,貴金屬納米粒子提供催化活性中心。通過(guò)設(shè)計(jì)改變催化劑的結(jié)構(gòu),將多種材料的優(yōu)勢(shì)集中在一起,制備出復(fù)合型催化劑。并用SEM,TEM,EDS,BET,TGA和XRD等儀器對(duì)納米材料的組成以及形貌結(jié)構(gòu)等進(jìn)行了表征,系統(tǒng)研究了其對(duì)催化CO2加氫的能力。1.預(yù)先合成出單金屬PdNPs納米立方體、雙金屬Pd@PtNPs納米立方體和Pd@PtNCs納米籠,并以金屬納米粒子為核,UiO-66作為殼制備出核—?dú)そY(jié)構(gòu)復(fù)合催化劑PdNPs@UiO-66,Pd@PtNPs@UiO-66 和空心 Pd@PtNCs@UiO-66。其中核心的PdNPs和Pd@PtNPs的粒徑大小為19 nm和21 nm,Pd@PtNCs是... 

【文章來(lái)源】：華東理工大學(xué)上海市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：74 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．１?ｃｏ２的催化加氫主要產(chǎn)物??Ｆｉｇ．?１．１?Ｔｈｅ?ｍａｉｎ?ｐｒｏｄｕｃｔｓ?ｏｆ?ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ?ｏｆ?Ｃ〇２??１．２二氧化碳加氫反應(yīng)概述??

華東理工大學(xué)碩士學(xué)位論文?第３頁(yè)??圖１．２是Ｃ０２催化加氫的主要方式。其中最簡(jiǎn)單的是逆水煤氣［３８’３９］（ＲＷＧＳ）反應(yīng)，??反應(yīng)吸熱，主要反應(yīng)產(chǎn)物是ＣＯ，反應(yīng)簡(jiǎn)單易于控制。使用的催化劑可以有效地活化原??本未反應(yīng)的ｃｏ２，并減少在實(shí)際條件下將其轉(zhuǎn)化為有用的化學(xué)品消耗的能量。催化ｃｏ２??加氫是在一定的溫度和壓力下使ｃｏ２和其他氣體流經(jīng)催化劑（熱催化），或在環(huán)境條件??下使溶解在電解質(zhì)中的ｃｏ２在電極上發(fā)生反應(yīng)（電催化），以及使用光作為能源的光催??化。??Ｃ０２?ｐａｔｅｔｌｇｌ???ｒ?ｊ??Ｊ３?Ｇｒｅｅｒ＊?ｅｔｅｄｆｏｎｓ?ＲＥＨＫＨ?？??Ｉｆ??Ｑ＾ｉ?—???丨??．?ｉ?Ｊ?＼??ｂ?Ｔｈｅｒｍｓｅｓｔａｌｙｓｉｓ?＾?＜????Ｏｆｅｔｅ，?ａｒｏｍａｔｅ，?；??ｒｂ＜ＶＪ?Ａｉ?＊＇ｊ??Ｄｅ４ｏｃａｌｔ２ｅｄ?ＣＯ，?ｓｅｔｔｅｅｓ?ｆ??？???ｉ?■■丨．■■■－?■?■?ｔ??Ｃｈｅｍｉｃａｌ側(cè)?ｕ?駿？ｙ??ｃ?Ｂ＆ｃ＆ｏｃａｔａｆｙａｊａ??Ｆｉｎｅ?ｃｔｉｅＲｉ?丨?ｃａｌｓ??＿明＿?＿免??圖１．２?Ｃ０２的催化還原方式：（ａ，ｂ）熱催化，（ｃ）電催化??Ｆｉｇ．?１．２?Ｔｙｐｅｓ?ｏｆ?Ｃ〇２?ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ：?（ａ，ｂ）?ｔｈｅｒｍａｌ?ｃａｔａｌｙｓｉｓ，?（ｃ）?ｅｌｅｃｔｒｏｃａｔａｌｙｓｉｓ??１．２．１電催化Ｃ０２還原反應(yīng)??電催化００２還原反應(yīng)（Ｃ０２ＲＲ）的優(yōu)點(diǎn)是使用水代替出作為氫源，反應(yīng)過(guò)程相較??熱催化更加節(jié)能，是生產(chǎn)化工原材料的有效途徑之一［７＇４（＂４１）。但是電催化反應(yīng)是在電

華東理工大學(xué)碩士學(xué)位論文?第５頁(yè)??■銶ＵＴ難難??＃４＾?１＾４＾??，，警辨五，臂??？＊Ｋ＞＾輕？，“４？，‘？？夢(mèng)‘??圖?１．３?ＩＲＭＯＦｓ－ｎ?（ｎ?＝?ｌ－８，１０，１２，１４，１６）示意圖??Ｆｉｇ．?１．３?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ＩＲＭＯＦｓ－ｎ?（ｎ＝?１－８，?１０，?１２，?１４，?１６）??（２）?ＺＩＦｓ?系列??如圖１．４所示，ＺＩＦｓ與分子篩的橋接角一致，這類化合物與沸石分子篩具有像相??似的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)［４７４９］，被稱之為類沸石金屬有機(jī)骨架化合物（Ｚｅｏｌｉｔｉｃ?Ｉｍｉｄａｚｏｌａｔｅ??Ｆｒａｍｅｗｏｒｋｓ，簡(jiǎn)稱ＺＩＦｓ），是另一種用途廣泛的多孔材料。圖１．５是ＺＩＦｓ－ｎ的結(jié)構(gòu)示意??圖，由Ｙａｇｈｉ教授帶領(lǐng)其研究團(tuán)隊(duì)，采用含氮雜環(huán)配體咪唑類化合物及其衍生物和金屬??離子互相配位合成出來(lái)的，目前已經(jīng)發(fā)現(xiàn)報(bào)道的ＺＩＦｓ有上百種，在各個(gè)領(lǐng)域用途廣泛。??ＺＩＦｓ對(duì)合成的條件要求較低［５（Ｋ５２］，在常溫常壓下就可以方便地合成，且性能穩(wěn)定，分??散性好，擁有極高的化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性。??，Ｎ?Ｎ?＼?ｓｉ??Ｍ?Ｍ??Ｍ－ＩＭ－Ｍ?Ｓｉ?－?Ｏ?－?Ｓｉ??１?２??圖１．４金屬ＩＭ?（１）和沸石（２）中的橋接角。??Ｆｉｇ．?１．４?Ｔｈｅ?ｂｒｉｄｇｉｎｇ?ａｎｇｌｅ?ｉｎ?ｍｅｔａｌ?ＩＭ?（１）?ａｎｄ?ｚｅｏｌｉｔｅ?（２）??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]納米電纜狀催化劑MTe（M=Pt,PtCu）@UIO-67的組裝及其催化二氧化碳轉(zhuǎn)化（英文）[J]. 張華倩,許海濤,李媛媛,潘新波,李立雙.  Science China Materials. 2020(05)
[2]金屬有機(jī)框架MOF-808-X高效催化CO2和甲醇直接合成碳酸二甲酯（英文）[J]. 宣鏗,蒲彥鋒,李楓,雒京,趙寧,肖�？�.  催化學(xué)報(bào). 2019(04)
[3]Au/CeO2催化劑上CO2選擇加氫為CO反應(yīng)及其中間物種研究（英文）[J]. 朱曉兵,曲新,李小松,劉景林,劉劍豪,朱斌,石川.  催化學(xué)報(bào). 2016(12)
[4]金屬有機(jī)骨架材料在催化中的應(yīng)用[J]. 黃剛,陳玉貞,江海龍.  化學(xué)學(xué)報(bào). 2016(02)



本文編號(hào)：2910622