燃料電池在當(dāng)今社會的發(fā)展中占據(jù)著重要的地位。以鉑（Pt）為主的貴金屬材料是燃料電池陰極上氧催化還原反應(yīng)（ORR）理想的催化劑。但是由于貴金屬高昂的價格和稀有的存儲量限制了其作為催化劑的應(yīng)用。因此為了克服緩慢的氧催化還原（ORR）反應(yīng)過程,開發(fā)低成本、耐用、高效催化劑替代昂貴的稀有貴金屬（如Pt、Au、Pd）催化劑是很有必要的。本論文以石墨烯為基底,在多層石墨烯上負(fù)載鈷、鐵金屬氧化物制備納米復(fù)合材料,并對納米材料微觀結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能的表征。論文采用水熱合成法制備了鈷氧化物/多層石墨烯復(fù)合材料,研究了不同鈷前驅(qū)體添加量對鈷氧化物/石墨烯納米材料性能的影響。對樣品進(jìn)行的微結(jié)構(gòu)表征表明隨著鈷反應(yīng)前驅(qū)體的增加,在石墨烯表面獲得了不同分布密度和形貌的Co3O4納米顆粒,Co3O4納米顆粒的粒徑大小在4nm左右。對樣品的氧催化還原性能進(jìn)行的測試表明當(dāng)四氧化三鈷加入量為99.9mg時,其氧催化還原能力最強(qiáng),樣品的起始電壓為-0.18V（vs Ag/AgCl）,電子轉(zhuǎn)移數(shù)可以達(dá)到3.87,已接近鉑納米顆粒。論文采用水熱合成法制備了鐵氧化物/多層石墨烯復(fù)合材料。研究了不同鐵前驅(qū)體添加量對鐵氧化物/石墨烯納... 

【文章來源】：杭州電子科技大學(xué)浙江省

【文章頁數(shù)】：59 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

鐵氧化物/石墨烯復(fù)合材料的制備過程

圖 1-2 納米材料的微觀結(jié)構(gòu)[3]1.2.2 鈷氧化物/石墨烯的氧催化還原性能研究的進(jìn)展鈷氧化物/石墨烯納米材料被認(rèn)為是氧催化還原（ORR）反應(yīng)的了優(yōu)化劑。將四氧化三鈷納米顆粒負(fù)載在導(dǎo)電的石墨烯納米片上，可以將四氧納米顆粒和石墨烯的優(yōu)點(diǎn)結(jié)合起來。另外納米材料的合成，功能化的羥基和環(huán)氧化物與金屬前驅(qū)體相互作用，有利于成核并形成氧化物納米顆粒。負(fù)載在石墨烯上形成 2D 或 3D 結(jié)構(gòu)的納米催化劑在堿性電解液中展現(xiàn)出的氧催化還原（ORR）電催化活性。Liang 等人利用簡單的二步合成法在溶液中合成 Co3O4/石墨烯納米復(fù)料。Co3O4或者是石墨烯單質(zhì)有很弱的氧催化還原（ORR）催化活性，但的復(fù)合物在堿性溶液中卻擁有極強(qiáng)的氧催化還原（ORR）性能。通過循環(huán)（CV）測得的起始電壓在大約為 0.9V（V vs RHE）。通過旋轉(zhuǎn)圓盤電極（測得的氧催化還原的過程接近 4 電子反應(yīng)的過程。Co3O4/石墨烯的氧催化能接近商業(yè)上使用的 Pt/C 催化劑。但是在穩(wěn)定性和耐久性上遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出 Pt

b：Co-NGA 的掃描電鏡；c：透射電鏡；d：高倍透射電鏡[4]圖 1-4 是 Co-NGA 的電鏡圖片，圖 a 和圖 b 為樣品的掃描電鏡，圖 c 為透射電鏡圖，圖 d 為高倍下的透射電鏡圖。透射電鏡圖中可以看出納米材料具有互連大孔石墨烯結(jié)構(gòu)，孔徑大小在 4um 到 8um 之間。圖 c 的透射電鏡可以看出鈷納米顆粒的粒徑大小 20nm 左右，均勻的分布在石墨烯表面，表明鈷氧化物成功的負(fù)載在石墨烯表面。高分辨率透射電鏡，如圖 d 所示，從圖中可以看出碳層的高度結(jié)晶的鈷納米顆粒分散在碳層周圍，且晶格間距為 0.34 nm[5]。1.2.3 錳氧化物/石墨烯的氧催化還原性能研究的進(jìn)展氧化錳有很多不同的形態(tài)比如 MnO2，Mn2O3和 Mn3O4。由于氧化錳晶體結(jié)構(gòu)和形貌多樣性，所以有助于 ORR 催化反應(yīng)。有些文章已經(jīng)研究過不同的氧化錳的氧催化還原（ORR）活性的順序：Mn5O8<Mn3O4<Mn2O3<MnOOH。實際上，氧化錳不同形貌結(jié)構(gòu)很大程度的影響了他們的催化活性。因此，構(gòu)建良好的氧化錳和碳基底的復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)來提高氧催化還原性能的性能。最近，工作的重點(diǎn)


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