傳感器往往被比喻成人的感官。例如光傳感器、氣體傳感器、化學(xué)傳感器、壓力/應(yīng)變傳感器以及聲傳感器可以分別類比于視覺(jué)、嗅覺(jué)、味覺(jué)、觸覺(jué)以及聽(tīng)覺(jué)。隨著傳感技術(shù)的不斷發(fā)展,人們利用傳感器可以在極端溫度,極端氣壓,強(qiáng)磁場(chǎng)等各種人體本身無(wú)法承受的測(cè)量條件下工作。無(wú)論是測(cè)量精度,測(cè)量范圍,傳感器都遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)人體自然感官本身。因此,傳感器能夠提供豐富的,并且人體感官無(wú)法獲得的信息。傳感器可以被認(rèn)為是人體感官的延伸。相較于傳統(tǒng)傳感器材料,石墨烯具有很多優(yōu)良的性能,包括高的楊氏模量(~1TPa),大的比表面積(2630 m~2 g~(-1)),優(yōu)秀的熱傳導(dǎo)特性(~5300 W m~(-1) K~(-1)),在室溫具有超高的電子遷移率(15,000 cm~2·V~(-1)·s~(-1))等。因此,石墨烯在傳感器領(lǐng)域中有著很大的應(yīng)用潛力。例如,大比表面積可以增大與氣體分子、生物分子以及液體中離子相互作用的接觸面積,這些被吸附物會(huì)引起石墨烯電學(xué)性能的改變,而石墨烯由其獨(dú)特的性質(zhì)使得本身具有很低的熱噪聲,因此能夠獲得很高的信噪比;而在光學(xué)上,石墨烯無(wú)間隔的光譜吸收特性使得其可以被用作廣譜光電探測(cè)器的敏感材料,目前已報(bào)道了石墨烯基光電探測(cè)器,其探測(cè)范圍可以覆蓋可見(jiàn)光波段到中紅外光波段,這種光學(xué)傳感器同時(shí)具備廣光譜探測(cè)范圍和高光響應(yīng)度。石墨烯可以被認(rèn)為是一種只有表面的材料,這就意味著石墨烯的表面結(jié)構(gòu)的變化可以很大程度上決定石墨烯的電學(xué)特性,進(jìn)而影響了傳感器的性能,研究者可以通過(guò)針對(duì)性地設(shè)計(jì)石墨烯的表面和相應(yīng)的器件的結(jié)構(gòu),從而獲得滿足需求的傳感器。本研究主要將采用不同的石墨烯制備方法,包括Hummers法,電化學(xué)剝離方法。將所制備的石墨烯材料,通過(guò)不同的表面結(jié)構(gòu)調(diào)控方法,如控制前驅(qū)物濃度、密度,反應(yīng)的溫度等手段,組裝成不同的石墨烯基結(jié)構(gòu),設(shè)計(jì)并制造出了三種石墨烯基傳感器,即:石墨烯基濕度傳感器、石墨烯基壓力傳感器以及石墨烯基應(yīng)變傳感器,分別實(shí)現(xiàn)了高的低濕靈敏度,高的壓力靈敏度以及低檢測(cè)限,高的應(yīng)變響應(yīng)以及實(shí)現(xiàn)完全的皮膚共形接觸。具體工作如下:1.石墨烯基濕度傳感器的研究:采用經(jīng)典的改進(jìn)型Hummers法對(duì)石墨烯進(jìn)行含氧官能團(tuán)的修飾,使改性后的石墨烯(也就是氧化石墨烯)對(duì)水分子的感應(yīng)能力得到提升。采用滴涂法在插指電極基板上淀積出感應(yīng)薄膜,制造出電阻式濕度傳感器,并測(cè)試傳感器在不同濕度環(huán)境中電學(xué)性能的變化。制造出來(lái)的傳感器在10~95%RH(室溫下)的濕度范圍內(nèi)具有良好的器件性能,快速的響應(yīng)時(shí)間(~0.68 s)以及良好的穩(wěn)定性。特別的,不同于傳統(tǒng)的基于格魯蘇斯鏈?zhǔn)椒磻?yīng)機(jī)理的濕度傳感器,這種傳感器在低濕度范圍(40%RH)具有很高的靈敏度(5.28RH~(-1))。這是由于在低濕環(huán)境中,水分子的吸附會(huì)導(dǎo)致改變局域態(tài)電子的分布,引起電子在改性的石墨烯片層之間發(fā)生隧穿。2.石墨烯基壓力傳感器的研究:使用冷凍干燥技術(shù)對(duì)氧化石墨烯片層進(jìn)行三維構(gòu)筑,制備出低模量的氧化石墨烯海綿,其有效模量值低于PDMS等低模量的有機(jī)彈體。并以這種低模量的氧化石墨烯海綿為敏感材料制造出電容式柔性壓力傳感器。這種柔性壓力傳感器具有良好的器件性能,包括高靈敏度(0.8 kPa~(-1)),快速的響應(yīng)和恢復(fù)時(shí)間(~100 ms),極低的檢測(cè)限(0.24 Pa),這樣的壓強(qiáng)等效于將一瓣花瓣放置于感應(yīng)面積為1 cm~2的傳感器上。此外,基于這種壓力傳感器的傳感器陣列有著很好的空間分辨能力,能夠清楚的顯示出物體在陣列上的位置信息。3.石墨烯應(yīng)變傳感器的研究:采用電化學(xué)剝離的制備方法,制備出表面結(jié)構(gòu)相對(duì)完整的石墨烯片層。將制備好的石墨烯片層通過(guò)獨(dú)創(chuàng)的兩次轉(zhuǎn)移技術(shù)制造出以化妝品為基底的柔性石墨烯基應(yīng)變傳感器。這種應(yīng)變傳感器的傳感原理是石墨烯片層的壓阻效應(yīng),能夠獲得高達(dá)513的應(yīng)變因子和54 ms的快速響應(yīng)時(shí)間。此外,該傳感器具有良好的拉伸性能,與皮膚的拉伸應(yīng)變能力(30%~40%)可比擬,并且能夠與皮膚形成良好的共形接觸。這樣就保證了傳感器獲得良好的信噪比(~14.2),從而能夠更加準(zhǔn)確的響應(yīng)待測(cè)信號(hào)。使用這種傳感器可以清晰的測(cè)量出人體的多種生理健康信號(hào),如橈動(dòng)脈波、頸靜脈波以及聲帶的震動(dòng),這些信號(hào)的獲得對(duì)于健康監(jiān)測(cè)和診斷有著重要的意義。由于具有類似皮膚的拉伸性和良好的共形接觸的實(shí)現(xiàn),石墨烯應(yīng)變傳感器還能夠應(yīng)用于人機(jī)交互界面,通過(guò)放置在手指的關(guān)節(jié)部位,彎曲手指可以控制虛擬游戲中的角色(以貪吃蛇游戲?yàn)槔?。另外,本論文研究的應(yīng)變傳感器是可以被生物降解的,考慮到目前的柔性傳感器大多采用不可降解的聚合物(如PI,PDMS等),設(shè)計(jì)并應(yīng)用這種可降解的傳感器有利于環(huán)境保護(hù)。
【學(xué)位單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TP212;TB306
【部分圖文】：

第一章 緒論第一章 緒論作為論文的第一章主要是介紹相關(guān)的基本概念，其中包括石墨感器等以及詮釋石墨烯的表面結(jié)構(gòu)調(diào)控對(duì)于傳感器性能的影響。墨烯的基本知識(shí)墨烯的概念烯（graphene）是一種由 sp2雜化的碳原子構(gòu)成的，并且具有蜂單原子層單晶。在理論上，石墨烯的結(jié)構(gòu)可以被認(rèn)為是單個(gè)碳六二維平面上的自我復(fù)制，如示意圖 1-1 所示。此外，石墨烯是碳如富勒烯、碳納米管以及石墨的基本組成部分。

科學(xué)家報(bào)道了通過(guò)加熱碳化硅可以在金屬鉑（Pt）表面上觀察原子級(jí)別厚度的石墨薄膜。這些觀察結(jié)果表明了少數(shù)層石墨結(jié)構(gòu)確實(shí)是可以穩(wěn)定存在的，同時(shí)也引起了越來(lái)越多的科學(xué)家對(duì)少數(shù)石墨層結(jié)構(gòu)的注意。在隨后的 90 年代，研究者已經(jīng)開(kāi)始有意識(shí)地開(kāi)始剝離出更薄的石墨片層。例如 1999 年，Lu 等人[7]通過(guò)剝離高定向熱解石墨（Highly Oriented Pyrolytic Graphite, HOPG）得到了少數(shù)層的石墨片層，并預(yù)言研究者通過(guò)這種機(jī)械剝離的方法，可以得到一層或幾層的碳原子薄膜。在 2004 年，Geim 和 Novoselov 等人[8]利用撕膠帶法（即機(jī)械剝離法）對(duì)高定向熱解石墨進(jìn)行剝離的方法得到了單層的石墨烯結(jié)構(gòu)，再將單層石墨烯轉(zhuǎn)移到了 SiO2/Si 襯底上，對(duì)石墨烯片層進(jìn)行了電學(xué)測(cè)試，發(fā)現(xiàn)了這種材料在室溫下具有非常高的電子遷移率（2×105cm2·V-1·s-1）和較高的載流子濃度（1013cm-2）。這些特性遠(yuǎn)超目前傳統(tǒng)的硅基半導(dǎo)體材料，這兩位科學(xué)家也因?yàn)椤皩?duì)于二維材料石墨烯的開(kāi)創(chuàng)性實(shí)驗(yàn)”被授予 2010 年的諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)，并由此在世界范圍內(nèi)掀起了一股石墨烯及新興二維材料的研究熱潮。

還包括高楊氏模量（~1 TPa）[9]，大比表面積（2630 m2·g-1）[10]，高熱傳導(dǎo)特性（~5300W·m-1·K-1，因此，石墨烯被稱為熱的超導(dǎo)體）等[11]。表 1.1 比較了石墨烯與常見(jiàn)的半導(dǎo)體材料、導(dǎo)體材料以及絕緣體材料的性能。相較于這些傳統(tǒng)的材料，石墨烯在力學(xué)、熱學(xué)、電學(xué)、光學(xué)等特性上均展示了極大的優(yōu)勢(shì)，這就使得石墨烯在電子器件，特別是在傳感器領(lǐng)域中有著很大的應(yīng)用潛力。例如，大比表面積可以增大與氣體分子、生物分子以及液體中離子作用的接觸面積，這些被吸附物會(huì)引起石墨烯電學(xué)性能的改變，而石墨烯由其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)使得本身具有很低的熱噪聲，因此能夠獲得良好的信噪比；而在光學(xué)上，石墨烯無(wú)間隔的光譜吸收特性[12]使得石墨烯可以被用作廣譜光電探測(cè)器的敏感材料，目前已經(jīng)報(bào)道了石墨烯基光電探測(cè)器，其探測(cè)范圍可以覆蓋可見(jiàn)光波段到中紅外光波段，這種光學(xué)傳感器同時(shí)具備廣光譜探測(cè)范圍和高光響應(yīng)度。除此之外，石墨烯還具有穩(wěn)定的物理化學(xué)性質(zhì)以及良好的室溫導(dǎo)電性，能夠克服傳統(tǒng)金屬氧化物半導(dǎo)體材料的缺點(diǎn)，為開(kāi)發(fā)新型高性能傳感器提供了新的途徑。
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本文編號(hào)：2885269