在氣敏應(yīng)用中,對(duì)目標(biāo)氣體具有高選擇性、高靈敏度以及快速的響應(yīng)和恢復(fù)的氣敏材料設(shè)計(jì)、制備仍然存在一定的挑戰(zhàn)�；诎雽�(dǎo)體金屬氧化物的化學(xué)電阻式氣體傳感器,由于其在環(huán)境監(jiān)測(cè)和醫(yī)療診斷等方面的應(yīng)用前景引起了科研工作者的廣泛關(guān)注。原子級(jí)分散的貴金屬催化劑通常具有卓越的催化活性,將其與半導(dǎo)體金屬氧化物復(fù)合能在提升材料對(duì)目標(biāo)氣體氣敏性的同時(shí),降低貴金屬的使用量。本課題提出使用一種簡(jiǎn)單的光沉積法原位合成WO_3負(fù)載Pt、Pd復(fù)合材料,研究貴金屬以原子尺寸分散在WO_3表面的合成機(jī)理,并且在電子耗盡模型的基礎(chǔ)上,從貴金屬的催化和敏化作用出發(fā),研究該結(jié)構(gòu)材料擁有優(yōu)越氣敏性能的機(jī)理。本文通過(guò)光沉積法原位合成原子級(jí)分散的Pt/WO_3復(fù)合材料,Pt被無(wú)定形H_2WO_4穩(wěn)定在WO_3納米片表面,這種特殊的結(jié)構(gòu)使其表現(xiàn)出優(yōu)異的氣敏性能。Pt/W-1-Xe樣品在150°C下對(duì)30 ppm丁酮?dú)怏w的響應(yīng)值為92.45,是單一WO_3納米片(10.94)的9倍左右,響應(yīng)和恢復(fù)時(shí)間分別為5 s和18 s。Pt/W-1-Xe對(duì)丁酮的檢測(cè)限度是125 ppb,響應(yīng)值為2.08,而相對(duì)應(yīng)的單一WO_3納米片的響應(yīng)值則為1.72(125 ppb)。這主要是因?yàn)?原子級(jí)分散的Pt可以提供卓越的原子效率,充分發(fā)揮Pt的貴金屬催化作用以及敏化作用,為丁酮?dú)怏w提供更多的吸附和反應(yīng)活性位點(diǎn),從而提高材料的氣敏性能。這些結(jié)果表明原子級(jí)分散Pt/WO_3在呼出氣體檢測(cè)以及無(wú)創(chuàng)監(jiān)測(cè)人體健康狀況等方面具有廣闊的應(yīng)用前景。在前期實(shí)驗(yàn)成果的基礎(chǔ)上,本文通過(guò)光沉積法原位合成Pd/WO_3復(fù)合材料,Pd在無(wú)定形H_2WO_4的穩(wěn)定作用下均勻的分散在WO_3納米片表面,這種特殊的結(jié)構(gòu)使其表現(xiàn)出優(yōu)異的氣敏性能。Pd/W-1-UV樣品在150°C下對(duì)30 ppm丁酮?dú)怏w的響應(yīng)值為49.73,響應(yīng)和恢復(fù)時(shí)間分別為5 s和18 s。Pd/WO_3復(fù)合物能顯著增強(qiáng)材料的氣敏性能,主要原因是Pd在WO_3納米片表面分布均勻,能夠充分發(fā)揮其催化性能,為丁酮?dú)怏w提供更多的活性位點(diǎn),使丁酮?dú)怏w更易擴(kuò)散至整個(gè)材料表面。同時(shí),在Pd的電子敏化和化學(xué)敏化作用下,材料接觸丁酮?dú)怏w后肖特基勢(shì)壘發(fā)生較大變化,從而實(shí)現(xiàn)對(duì)丁酮的高靈敏度和高選擇性。
【學(xué)位單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TB33
【部分圖文】：

1.3 WO3氣敏材料研究現(xiàn)狀1.3.1 WO3的基本性質(zhì)及其在氣敏方面的應(yīng)用三氧化鎢（WO3）的晶體結(jié)構(gòu)一般是由角和邊共享的[WO6]鎢氧正八面體構(gòu)成。隨著對(duì) WO3熱處理溫度的升高，[WO6]八面體容易向不同的方向發(fā)生扭曲，因此 WO3會(huì)表現(xiàn)出不同的相態(tài)。根據(jù)[WO6]正八面體的旋轉(zhuǎn)方向和扭曲角度可以將WO3的相態(tài)分為以下幾種：?jiǎn)涡?I（I -WO3，< 43 °C），三斜（ -WO3， 43~17 °C），單斜 （Iγ-WO3，17~330 °C），正交（β-WO3，330~740 °C），四方（ɑ-WO3，>740 °C）和立方 WO3。其中立方相 WO3是理想的 ReO3結(jié)構(gòu)，在實(shí)驗(yàn)中較難獲得。圖 1-5是 WO3的相態(tài)隨熱處理溫度變化示意圖[23]。由于單斜 II 相（ -WO3）只在低于 43 °C 的溫度下存在，因此，如無(wú)特殊說(shuō)明，本論文中所討論的為單斜 I 相（γ-WO3）。

同維度納米材料的形貌示意圖：（左列）組成分級(jí)結(jié)構(gòu)的納米單元；（右同納米單元構(gòu)成的分級(jí)結(jié)構(gòu)Nomenclature of hierarchical structures according to the dimensions of the nanblocks (the former) and of the consequent hierarchical structures (the later)氣敏材料，具有分級(jí)結(jié)構(gòu)的納米材料之所以靈敏度更高，是因更大，可以為氣體分子提供較多的吸附位點(diǎn)，同時(shí)疏松的多孔子快速擴(kuò)散；（2）材料表面含有較多的結(jié)構(gòu)缺陷，尤其是表利于氣敏性能的提高；（3）在制備分級(jí)結(jié)構(gòu)納米材料的過(guò)程晶面生長(zhǎng)速度使單晶的活躍極性晶面優(yōu)先暴露。ng等[50]通過(guò)水熱法和適當(dāng)?shù)臒崽幚碇苽涑鲇刹灰?guī)則納米片自組WO3分級(jí)結(jié)構(gòu)（如圖1-8所示），在90 °C下對(duì)極低濃度2 ppb的12.8。Qi等[51]通過(guò)一步水熱法制備出垂直排列、雙面自組裝三列，這種分級(jí)結(jié)構(gòu)可以大面積的暴露（002）晶面，大量不飽

三維花狀WO3分級(jí)結(jié)構(gòu)（如圖1-8所示），在90 °C下對(duì)極低濃度2 ppb的NO2的響應(yīng)值高達(dá)12.8。Qi等[51]通過(guò)一步水熱法制備出垂直排列、雙面自組裝三維WO3納米棒陣列，這種分級(jí)結(jié)構(gòu)可以大面積的暴露（002）晶面，大量不飽和配位氧
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本文編號(hào)：2877580