發(fā)布時間：2020-11-10 05:53

　　 本文通過溶膠凝膠法制備了SiO_2@LaPO_4:Ce~(3+)/Tb~(3+),利用熱分解法分別制備了NaYF_4:Yb~(3+)/Er~(3+)、Fe_3O_4@mSiO_2@NaYF_4:Yb~(3+)/Er~(3+)兩種稀土摻雜熒光粉。利用X射線衍射儀(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、X射線光電子能譜(XPS)、透射電子顯微鏡(TEM)、熒光分光光度計(PL)等測試手段對材料進行了表征。通過反復(fù)實驗,確定了最佳的制備條件。對樣品進行稀土元素摻雜,研究體系的發(fā)光性能,以期獲得形貌可控、性能優(yōu)越的核殼結(jié)構(gòu)發(fā)光材料。本論文的主要研究內(nèi)容如下:(1)以Ln(NO_3)_3·6H_2O和NaH_2PO_4為原料,利用溶膠凝膠法制備了SiO_2@LaPO_4:Ce~(3+)/Tb~(3+)核殼結(jié)構(gòu)熒光粉。詳細探討了反應(yīng)時間、煅燒溫度和SiO_2尺寸對樣品的形貌、晶體結(jié)構(gòu)以及發(fā)光性能的影響。實驗結(jié)果如下:當反應(yīng)時間為4 h,煅燒溫度為800℃,正硅酸乙酯的用量為3 mL時,可獲得單分散的發(fā)光性能最好的核殼結(jié)構(gòu)熒光粉。正硅酸乙酯的用量決定了核殼結(jié)構(gòu)中SiO_2尺寸的大小,在3 mL用量的情況下獲得SiO_2的尺寸為370 nm,此時樣品的發(fā)光性能最佳。煅燒溫度對樣品的發(fā)光性能起著關(guān)鍵作用。隨著煅燒溫度的提高,樣品的結(jié)晶度逐漸提高,800℃以后由于樣品尺寸和表面形貌的變化導(dǎo)致樣品的結(jié)晶度發(fā)生改變,樣品的發(fā)光強度降低。在800℃條件下,SiO_2@La PO_4:Ce~(3+)/Tb~(3+)核殼結(jié)構(gòu)熒光粉發(fā)出明亮綠光,發(fā)光強度可以達到La PO_4:Ce~(3+)/Tb~(3+)熒光粉的71.25%。(2)以稀土三氟乙酸鹽RE(CF_3COO)_3和三氟乙酸鈉為前驅(qū)物,在油酸(OA)、油胺(OM)、十八烯(ODE)溶劑中通過熱分解法成功地制備了NaYF_4:Yb~(3+)/Er~(3+)上轉(zhuǎn)換納米顆粒(UCNPs)。研究了反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間、溶劑組成、稀土離子摻雜濃度這四個基本的條件對產(chǎn)物發(fā)光性能的影響。結(jié)果表明:當反應(yīng)溫度為300℃、反應(yīng)時間為1.5 h時,所獲得樣品的尺寸在30 nm左右,大小均一,分散均勻,樣品的結(jié)構(gòu)為立方相和六方相的混合相,發(fā)光強度最高,發(fā)射出橙紅光;當溶劑組成為OA:OM:ODE=1:0:1時,樣品的發(fā)光性能最好,發(fā)出耀眼綠光;當摻雜離子的濃度Yb~(3+)、Er~(3+)分別為10%和4%時,樣品的發(fā)光強度最高,發(fā)射出橙紅光。(3)通過溶劑熱法制備了Fe_3O_4納米粒子、模板法制備了Fe_3O_4@mSiO_2、高溫?zé)峤夥ㄖ苽淞薋e_3O_4@mSiO_2@NaYF_4:Yb~(3+)/Er~(3+)納米復(fù)合材料。研究了反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度、溶劑組成對產(chǎn)物形貌、結(jié)構(gòu)以及上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的影響。實驗確定當反應(yīng)溫度為160℃,反應(yīng)時間為12 h時,獲得的Fe_3O_4納米粒子最好。Fe_3O_4@mSi O_2@NaYF_4:Yb~(3+)/Er~(3+)在300℃油胺溶劑中且用熱解法制備時具有良好的發(fā)光性能。
【學(xué)位單位】：青島科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TB383.1;TQ422
【部分圖文】：

稀土摻雜核殼結(jié)構(gòu)納米發(fā)光材料的制備及表征方面，低聲子能量對減少非輻射損失并增大輻射發(fā)射。比如，當高聲子能量基質(zhì)中摻雜進 Er3+離子時，非輻射弛豫4I13/2激發(fā)態(tài)增強；使4I13/2→4I15/2躍遷命和量子產(chǎn)率減少。所以，低聲子能量的主體材料有利于提高 UCL 效率，要受材料中的非輻射過程控制。考慮到聲子能量和晶格，具有高化學(xué)穩(wěn)定性聲子能（約 350 cm-1）的稀土氟化物可通過阻礙非輻射馳豫來增加 UC 發(fā)射此，他們是 UCL 的理想基質(zhì)。在稀土氟化物主體中，由于位于兩個不同晶置的摻雜離子之間的相互作用，六方晶系 NaYF4（β-NaYF4）成為最好的 RE U機主體材料。.3 上轉(zhuǎn)換發(fā)光機理上轉(zhuǎn)換發(fā)光機理主要有(a)激發(fā)態(tài)吸收(ESA)，(b)能量轉(zhuǎn)移上轉(zhuǎn)換(ETU)，同致敏上轉(zhuǎn)換(CSU)，(d)交叉弛豫(CR)和(e)光子雪崩(PA)五種[20-21]。

緩慢滴加白色 SiO2粉體CH3CH2OHH2ONH3·H2OSi(OC2H5)4聚氯乙烯薄膜密封杯口，攪拌 4 h半透明溶液離心、洗滌、干燥圖 2-1 SiO2制備的流程圖Fig. 2-1 The flow chart of SiO2preparation2@LaPO4: Ce3+/Tb3+的制備

貌的表征顯 示 了 SiO2和 SiO2@LaPO4:Ce3+/Tb3+的 SEMCe3+/Tb3+的 EDS 光譜。從圖 2-4a 中可以觀察到，生光滑(平均尺寸 370 nm)，無團聚，尺寸分布較窄。用 硅顆粒進行功能化包覆后，得到 SiO2@LaPO4:Ce3+/態(tài)特性，即這些顆粒仍是球形，未團聚，且分散良好變得比較粗糙。這表明，根據(jù)實驗中所采用的方法， 表 面 實 現(xiàn) 了 良 好 的 包 覆 。 然 而 ， SEM 顯 微 照Ce3+/Tb3+納米顆粒表面基本的形貌信息，由于 LaPO所有 SiO2粒子都保持球形和非團聚狀態(tài)。SiO2@La SEM 低倍率而無法從掃描電鏡中分辨出來。圖 2-4兩個強峰，其它不同的峰可歸因于 P、La、Cb3+包覆在 SiO2顆粒上晶體的形成提供了額外的證據(jù)。
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本文編號：2877566