基于二氧化鈦—金屬有機(jī)框架的納米復(fù)合材料的制備及其處理硫化氫氣體的性能研究
發(fā)布時(shí)間:2020-11-09 09:38
硫化氫是石油化工行業(yè)的首要職業(yè)危害因素,對(duì)原油儲(chǔ)運(yùn)、煉油行業(yè)以及石油天然氣的鉆探過程都帶來了巨大的危害。為了處理硫化氫許多方法被開發(fā)出來。其中,光催化法由于其方法簡單環(huán)保、反應(yīng)條件溫和、能耗低等優(yōu)點(diǎn)成為發(fā)展?jié)摿薮蟮姆椒。二氧化鈦(zhàn)鳛樽畛R姷墓獯呋瘎?由于其安全無污染、穩(wěn)定且活性高以及價(jià)格便宜等優(yōu)點(diǎn)而備受關(guān)注。但二氧化鈦依然存在著帶隙較寬,光生電子-空穴復(fù)合嚴(yán)重等問題。同時(shí)光催化處理污染物的過程其實(shí)是吸附與光催化氧化降解的協(xié)同過程,如何提高光催化劑對(duì)污染物的吸附能力也制約著光催化效率的提升。本文針對(duì)上述問題,制備了一系列基于二氧化鈦-金屬有機(jī)框架的納米復(fù)合材料。在增加二氧化鈦吸附硫化氫能力的同時(shí)通過與石墨烯以及碳納米纖維復(fù)合提高其光學(xué)性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,基于二氧化鈦-金屬有機(jī)框架的納米復(fù)合材料表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化處理硫化氫氣體的能力。
【學(xué)位單位】:蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位年份】:2018
【中圖分類】:TB33;O643.36
【部分圖文】:
基可將硫化氫氣體氧化成 H2SO4[(2)-(4)];蛘,(5)-(6)顯示器內(nèi)部高濃度氧化氣氛圍的情況下,硫化氫氣體在二氧化鈦上降解的另一途最后,催化劑生成了一個(gè)涉及同時(shí)吸附和催化分解硫化氫氣體的循環(huán),大大化氫氣體的光催化降解能力。hν → e h Oads→ OH H+superf-→ OH OH → SO42-2H+4H2O -2H2O → H2O2H2O2→ SO42-2H+4H2O
等領(lǐng)域并取得了良好的進(jìn)展[139-144]。當(dāng)然利用金屬有機(jī)框架材料來從空氣或者天氣等中吸附有毒有害氣體如硫化氫氣體也被開始研究。目前已經(jīng)報(bào)道有一系列的金有機(jī)框架材料具有對(duì)二氧化碳、甲烷、氫氣等無腐蝕性氣體具有優(yōu)異的吸附能力。是由于硫化氫氣體具有強(qiáng)酸性,所以少數(shù)幾種金屬有機(jī)框架材料可以穩(wěn)定吸附并再。DeWeireld 課題組首先報(bào)道了使用 MIL(MIL–Matériaux InstitutLavoisier)系列屬有機(jī)框架材料來吸附硫化氫氣體,并且 MIL-100 是一種合適的剛性屬有機(jī)框架料,含有大孔能夠強(qiáng)烈吸附硫化氫氣體[145]。一維碳納米纖維(CNFs)因其良好的導(dǎo)電性能作為優(yōu)異的電子通路而在光催化系中廣泛應(yīng)用。光生電子能夠在光催化過程中被一維碳納米纖維快速捕獲并傳輸,效地遏制了光生電子和空穴的復(fù)合。更重要的是,一維碳納米纖維可以很容易地制成具有良好回收特性的材料[146-148]。從 CNFs 的高效電子轉(zhuǎn)移性能和良好的再循特性以及優(yōu)異的二氧化鈦光催化劑來看,CNFs 和二氧化鈦的組合似乎是通過阻止子和空穴的復(fù)合來提高光催化效率的理想方法。
高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)圖像,Ti 和 Fe 的 STEMDX 圖分別如 Figure 4-3 的 c 和 d 圖所示。從 Ti 和 Fe 元素均勻的顏色強(qiáng)度分布進(jìn)一證實(shí)了二氧化鈦納米針上的金屬有機(jī)框架材料負(fù)載層。CTWM 膜的元素組成我們通過 X 射線光電子能譜(XPS)來測(cè)定。Figure 4-4 顯了 CTWM 膜的 XPS 測(cè)量光譜,在譜圖中,我們可以清晰地發(fā)現(xiàn)它含有對(duì)應(yīng)于 O,e 和 C 的明顯的吸收峰,這證明了金屬有機(jī)框架和二氧化鈦的存在的存在。Fe 元素要存在于金屬有機(jī)框架中,它被用作是金屬有機(jī)框架材料的中心金屬離子。O 元素在于二氧化鈦以及金屬有機(jī)框架材料的有機(jī)連接基團(tuán)中。Ti 2p1/2和 Ti 2p3/2軌道(Figure 4-4 b)分別位于約 465.32 和 459.33 eV。Figure 4- c 所示的 Fe 2p 的 XPS 譜圖也由兩個(gè)主峰組成,F(xiàn)e 2p1/2和 Fe 2p3/2軌道分別位于約27.25 和 710.34 eV。C 1s 的 XPS 譜(Figure 4-4 d)由一個(gè)主要峰組成,并且強(qiáng)度明高于 Ti 和 Fe 的峰,這是由于在金屬有機(jī)框架材料中的有機(jī)連接基團(tuán)含有大量的碳素造成的。這些結(jié)果表明 CTWM 膜被我們成功地合成。
【參考文獻(xiàn)】
本文編號(hào):2876226
【學(xué)位單位】:蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位年份】:2018
【中圖分類】:TB33;O643.36
【部分圖文】:
基可將硫化氫氣體氧化成 H2SO4[(2)-(4)];蛘,(5)-(6)顯示器內(nèi)部高濃度氧化氣氛圍的情況下,硫化氫氣體在二氧化鈦上降解的另一途最后,催化劑生成了一個(gè)涉及同時(shí)吸附和催化分解硫化氫氣體的循環(huán),大大化氫氣體的光催化降解能力。hν → e h Oads→ OH H+superf-→ OH OH → SO42-2H+4H2O -2H2O → H2O2H2O2→ SO42-2H+4H2O
等領(lǐng)域并取得了良好的進(jìn)展[139-144]。當(dāng)然利用金屬有機(jī)框架材料來從空氣或者天氣等中吸附有毒有害氣體如硫化氫氣體也被開始研究。目前已經(jīng)報(bào)道有一系列的金有機(jī)框架材料具有對(duì)二氧化碳、甲烷、氫氣等無腐蝕性氣體具有優(yōu)異的吸附能力。是由于硫化氫氣體具有強(qiáng)酸性,所以少數(shù)幾種金屬有機(jī)框架材料可以穩(wěn)定吸附并再。DeWeireld 課題組首先報(bào)道了使用 MIL(MIL–Matériaux InstitutLavoisier)系列屬有機(jī)框架材料來吸附硫化氫氣體,并且 MIL-100 是一種合適的剛性屬有機(jī)框架料,含有大孔能夠強(qiáng)烈吸附硫化氫氣體[145]。一維碳納米纖維(CNFs)因其良好的導(dǎo)電性能作為優(yōu)異的電子通路而在光催化系中廣泛應(yīng)用。光生電子能夠在光催化過程中被一維碳納米纖維快速捕獲并傳輸,效地遏制了光生電子和空穴的復(fù)合。更重要的是,一維碳納米纖維可以很容易地制成具有良好回收特性的材料[146-148]。從 CNFs 的高效電子轉(zhuǎn)移性能和良好的再循特性以及優(yōu)異的二氧化鈦光催化劑來看,CNFs 和二氧化鈦的組合似乎是通過阻止子和空穴的復(fù)合來提高光催化效率的理想方法。
高角度環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)圖像,Ti 和 Fe 的 STEMDX 圖分別如 Figure 4-3 的 c 和 d 圖所示。從 Ti 和 Fe 元素均勻的顏色強(qiáng)度分布進(jìn)一證實(shí)了二氧化鈦納米針上的金屬有機(jī)框架材料負(fù)載層。CTWM 膜的元素組成我們通過 X 射線光電子能譜(XPS)來測(cè)定。Figure 4-4 顯了 CTWM 膜的 XPS 測(cè)量光譜,在譜圖中,我們可以清晰地發(fā)現(xiàn)它含有對(duì)應(yīng)于 O,e 和 C 的明顯的吸收峰,這證明了金屬有機(jī)框架和二氧化鈦的存在的存在。Fe 元素要存在于金屬有機(jī)框架中,它被用作是金屬有機(jī)框架材料的中心金屬離子。O 元素在于二氧化鈦以及金屬有機(jī)框架材料的有機(jī)連接基團(tuán)中。Ti 2p1/2和 Ti 2p3/2軌道(Figure 4-4 b)分別位于約 465.32 和 459.33 eV。Figure 4- c 所示的 Fe 2p 的 XPS 譜圖也由兩個(gè)主峰組成,F(xiàn)e 2p1/2和 Fe 2p3/2軌道分別位于約27.25 和 710.34 eV。C 1s 的 XPS 譜(Figure 4-4 d)由一個(gè)主要峰組成,并且強(qiáng)度明高于 Ti 和 Fe 的峰,這是由于在金屬有機(jī)框架材料中的有機(jī)連接基團(tuán)含有大量的碳素造成的。這些結(jié)果表明 CTWM 膜被我們成功地合成。
【參考文獻(xiàn)】
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本文編號(hào):2876226
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