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基于二氧化鈦—金屬有機(jī)框架的納米復(fù)合材料的制備及其處理硫化氫氣體的性能研究

發(fā)布時(shí)間:2020-11-09 09:38
   硫化氫是石油化工行業(yè)的首要職業(yè)危害因素,對(duì)原油儲(chǔ)運(yùn)、煉油行業(yè)以及石油天然氣的鉆探過(guò)程都帶來(lái)了巨大的危害。為了處理硫化氫許多方法被開發(fā)出來(lái)。其中,光催化法由于其方法簡(jiǎn)單環(huán)保、反應(yīng)條件溫和、能耗低等優(yōu)點(diǎn)成為發(fā)展?jié)摿薮蟮姆椒。二氧化鈦(zhàn)鳛樽畛R?jiàn)的光催化劑,由于其安全無(wú)污染、穩(wěn)定且活性高以及價(jià)格便宜等優(yōu)點(diǎn)而備受關(guān)注。但二氧化鈦依然存在著帶隙較寬,光生電子-空穴復(fù)合嚴(yán)重等問(wèn)題。同時(shí)光催化處理污染物的過(guò)程其實(shí)是吸附與光催化氧化降解的協(xié)同過(guò)程,如何提高光催化劑對(duì)污染物的吸附能力也制約著光催化效率的提升。本文針對(duì)上述問(wèn)題,制備了一系列基于二氧化鈦-金屬有機(jī)框架的納米復(fù)合材料。在增加二氧化鈦吸附硫化氫能力的同時(shí)通過(guò)與石墨烯以及碳納米纖維復(fù)合提高其光學(xué)性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,基于二氧化鈦-金屬有機(jī)框架的納米復(fù)合材料表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化處理硫化氫氣體的能力。
【學(xué)位單位】:蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位年份】:2018
【中圖分類】:TB33;O643.36
【部分圖文】:

硫化氫,機(jī)理,硫化氫氣體,同時(shí)吸附


基可將硫化氫氣體氧化成 H2SO4[(2)-(4)];蛘,(5)-(6)顯示器內(nèi)部高濃度氧化氣氛圍的情況下,硫化氫氣體在二氧化鈦上降解的另一途最后,催化劑生成了一個(gè)涉及同時(shí)吸附和催化分解硫化氫氣體的循環(huán),大大化氫氣體的光催化降解能力。hν → e h Oads→ OH H+superf-→ OH OH → SO42-2H+4H2O -2H2O → H2O2H2O2→ SO42-2H+4H2O

機(jī)理,硫化氫氣體,框架材料,碳納米纖維


等領(lǐng)域并取得了良好的進(jìn)展[139-144]。當(dāng)然利用金屬有機(jī)框架材料來(lái)從空氣或者天氣等中吸附有毒有害氣體如硫化氫氣體也被開始研究。目前已經(jīng)報(bào)道有一系列的金有機(jī)框架材料具有對(duì)二氧化碳、甲烷、氫氣等無(wú)腐蝕性氣體具有優(yōu)異的吸附能力。是由于硫化氫氣體具有強(qiáng)酸性,所以少數(shù)幾種金屬有機(jī)框架材料可以穩(wěn)定吸附并再。DeWeireld 課題組首先報(bào)道了使用 MIL(MIL–Matériaux InstitutLavoisier)系列屬有機(jī)框架材料來(lái)吸附硫化氫氣體,并且 MIL-100 是一種合適的剛性屬有機(jī)框架料,含有大孔能夠強(qiáng)烈吸附硫化氫氣體[145]。一維碳納米纖維(CNFs)因其良好的導(dǎo)電性能作為優(yōu)異的電子通路而在光催化系中廣泛應(yīng)用。光生電子能夠在光催化過(guò)程中被一維碳納米纖維快速捕獲并傳輸,效地遏制了光生電子和空穴的復(fù)合。更重要的是,一維碳納米纖維可以很容易地制成具有良好回收特性的材料[146-148]。從 CNFs 的高效電子轉(zhuǎn)移性能和良好的再循特性以及優(yōu)異的二氧化鈦光催化劑來(lái)看,CNFs 和二氧化鈦的組合似乎是通過(guò)阻止子和空穴的復(fù)合來(lái)提高光催化效率的理想方法。

掃描圖,掃描圖,金屬有機(jī),框架材料


高角度環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)圖像,Ti 和 Fe 的 STEMDX 圖分別如 Figure 4-3 的 c 和 d 圖所示。從 Ti 和 Fe 元素均勻的顏色強(qiáng)度分布進(jìn)一證實(shí)了二氧化鈦納米針上的金屬有機(jī)框架材料負(fù)載層。CTWM 膜的元素組成我們通過(guò) X 射線光電子能譜(XPS)來(lái)測(cè)定。Figure 4-4 顯了 CTWM 膜的 XPS 測(cè)量光譜,在譜圖中,我們可以清晰地發(fā)現(xiàn)它含有對(duì)應(yīng)于 O,e 和 C 的明顯的吸收峰,這證明了金屬有機(jī)框架和二氧化鈦的存在的存在。Fe 元素要存在于金屬有機(jī)框架中,它被用作是金屬有機(jī)框架材料的中心金屬離子。O 元素在于二氧化鈦以及金屬有機(jī)框架材料的有機(jī)連接基團(tuán)中。Ti 2p1/2和 Ti 2p3/2軌道(Figure 4-4 b)分別位于約 465.32 和 459.33 eV。Figure 4- c 所示的 Fe 2p 的 XPS 譜圖也由兩個(gè)主峰組成,F(xiàn)e 2p1/2和 Fe 2p3/2軌道分別位于約27.25 和 710.34 eV。C 1s 的 XPS 譜(Figure 4-4 d)由一個(gè)主要峰組成,并且強(qiáng)度明高于 Ti 和 Fe 的峰,這是由于在金屬有機(jī)框架材料中的有機(jī)連接基團(tuán)含有大量的碳素造成的。這些結(jié)果表明 CTWM 膜被我們成功地合成。
【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào):2876226

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