發(fā)布時(shí)間：2020-11-03 00:37

　　 近幾年來,白光LED由于其具有高亮度、長壽命、節(jié)能和環(huán)保等優(yōu)點(diǎn),已經(jīng)逐漸取代傳統(tǒng)照明工具,成為繼白熾燈以及熒光燈之后新一代的照明光源。作為白光LED的重要組成部分,優(yōu)質(zhì)的熒光粉對(duì)于白光LED而言具有非常重要的意義,尤其是長波長熒光粉,它在降低白光LED的色溫以及提高顯色指數(shù)等方面起到了非常重要的作用。近期,氮化物發(fā)光材料由于其優(yōu)異的穩(wěn)定性和高的量子效率而成為目前主流的長波長發(fā)光材料,但是總體而言它們還不能完全滿足人們的要求。針對(duì)目前長波長發(fā)光材料存在的主要問題,本論文以氮化物為研究對(duì)象,圍繞其發(fā)射峰半高寬的調(diào)控,提高其熱穩(wěn)定性以及開發(fā)新型低溫長波長發(fā)光材料等方面開展工作。具體實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下:(1)通過氣壓燒結(jié)成功制備了低溫鋰氮化物L(fēng)i_2SrSi_2N_4,并摻入Ce~(3+)作為發(fā)光中心。利用結(jié)構(gòu)精修以及光譜表征等手段研究了Li_2SrSi_2N_4的晶體結(jié)構(gòu)以及摻雜Ce~(3+)后的發(fā)光性能,發(fā)現(xiàn)Li_2SrSi_2N_4不僅具有SiN_4四面體形成的環(huán)狀結(jié)構(gòu),而且存在兩個(gè)Sr~(2+)格位供Ce~(3+)占據(jù)。通過測量樣品的衰減曲線以及時(shí)間分辨,研究了兩個(gè)Ce~(3+)發(fā)光中心之間的能量傳遞及其對(duì)于熱穩(wěn)定性的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明Li_2SrSi_2N_4這種特殊的結(jié)構(gòu)使得Ce~(3+)摻雜的樣品相比于商用黃色熒光粉Y_3Al_5O_(12):Ce~(3+)(YAG:Ce~(3+)),不僅具有更加優(yōu)異的熱穩(wěn)定性,而且能夠發(fā)射寬帶黃光,其可以彌補(bǔ)YAG:Ce~(3+)在紅光區(qū)域的不足。(2)在M_3N_2-Si_3N_4-AlN(M=Ca,Sr和Ba)三元相圖中,選取堿土金屬含量較高的Ca_5Si_2Al_2N_8作為研究對(duì)象。由于減少了Si_3N_4和AlN原料的用量,Ca_5Si_2Al_2N_8相比于商用紅色熒光粉CaAlSiN_3:Eu~(2+)可以在常壓以及較低的溫度下合成。通過結(jié)構(gòu)精修等手段研究了Ca_5Si_2Al_2N_8的晶體結(jié)構(gòu)以及電子結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)Ca_5Si_2Al_2N_8具有共邊連接的SiN_4四面體和AlN_4四面體所形成的致密結(jié)構(gòu),這使得Ca_5Si_2Al_2N_8:Eu~(2+)不僅具有較寬的激發(fā)光譜并發(fā)射高亮的紅光,而且具有非常優(yōu)異的熱穩(wěn)定性。結(jié)果表明,在三元相圖中,通過改變SiN_4和AlN_4四面體的連接方式并提高堿金屬含量,可以獲得致密的低溫氮化物,這對(duì)于開發(fā)新型的低溫長波長發(fā)光材料具有重要的意義。(3)通過壓樣燒結(jié)的方法成功制備了Eu~(3+)激活的低溫氮化物L(fēng)i_2SiN_2和ɑ-M_3B_2N_4(M=Ca,Sr)。通過研究Li_2SiN_2和ɑ-M_3B_2N_4(M=Ca,Sr)的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)Eu~(3+)在基質(zhì)中會(huì)形成Eu~(3+)-N~(3-)電荷遷移帶,并產(chǎn)生寬帶激發(fā)光譜,其峰位與配位陰離子的電負(fù)性有關(guān)。對(duì)樣品進(jìn)行光譜表征,結(jié)果表明ɑ-Sr_3B_2N_4:Eu~(3+)在370 nm處存在Eu~(3+)-N~(3-)電荷遷移帶所形成的寬帶激發(fā)光譜。同時(shí)由于Eu~(3+)在613 nm處存在~5D_0-~7F_2電子躍遷,因此在Eu~(3+)激活的ɑ-Sr_3B_2N_4體系中,我們實(shí)現(xiàn)了寬帶激發(fā)和窄帶發(fā)射的紅光。通過進(jìn)一步地研究,發(fā)現(xiàn)Eu~(3+)-N~(3-)電荷遷移帶不僅與配位陰離子有關(guān),而且受次近鄰陽離子的影響。因此通過調(diào)控Eu~(3+)的配位環(huán)境,有望實(shí)現(xiàn)藍(lán)光激發(fā)的窄帶紅光。
【學(xué)位單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TB34;O482.31
【文章目錄】：
中文摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 白光LED的簡介及原理
        1.1.1 LED的發(fā)光原理及結(jié)構(gòu)
        1.1.2 白光LED的實(shí)現(xiàn)方法
    1.2 發(fā)光材料的發(fā)光機(jī)理及各類發(fā)光材料
        1.2.1 稀土離子的發(fā)光能級(jí)
        1.2.2 稀土摻雜發(fā)光材料的研究進(jìn)展
            1.2.2.1 硅酸鹽發(fā)光材料
            1.2.2.2 鋁酸鹽發(fā)光材料
            1.2.2.3 磷酸鹽發(fā)光材料
            1.2.2.4 硅基氮（氧）化物和硅鋁基氮（氧）化物
            1.2.2.5 鋰氮化物
        1.2.3 長波長發(fā)光材料的研究進(jìn)展
            1.2.3.1 黃色發(fā)光材料的研究進(jìn)展
            1.2.3.2 紅色發(fā)光材料的研究進(jìn)展
    1.3 本論文的選題思路及內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)
    2.1 樣品的制備
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)原料
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備
        2.1.3 樣品制備過程
    2.2 樣品的表征以及性能測試
        2.2.1 X射線粉末衍射
        2.2.2 掃描電鏡和透射電鏡
        2.2.3 紫外-可見熒光光譜、衰減、量子效率以及變溫光譜
        2.2.4 紫外-可見吸收-漫反射光譜
        2.2.5 樣品的晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)分析
        2.2.6 CIE色坐標(biāo)
2SrSi₂N₄:Ce₃₊的制備及發(fā)光性能的研究'>第三章 Li₂SrSi₂N₄:Ce₃₊的制備及發(fā)光性能的研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
    3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        3.3.1 物相、形貌表征以及晶體結(jié)構(gòu)分析
        3.3.2 能帶結(jié)構(gòu)分析
        3.3.3 發(fā)光性能的研究
    3.4 本章小結(jié)
5Si₂Al₂N₈:Eu²⁺的制備及發(fā)光性能的研究'>第四章 Ca₅Si₂Al₂N₈:Eu²⁺的制備及發(fā)光性能的研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
    4.3 結(jié)果和討論
        4.3.1 物相、形貌表征以及晶體結(jié)構(gòu)分析
        4.3.2 能帶結(jié)構(gòu)分析
        4.3.3 發(fā)光性能的研究
    4.4 本章小結(jié)
2SiN₂:Eu³⁺的制備及發(fā)光性能的研究'>第五章 Li₂SiN₂:Eu³⁺的制備及發(fā)光性能的研究
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
    5.3 結(jié)果和討論
        5.3.1 物相,形貌表征以及晶體結(jié)構(gòu)分析
        5.3.2 發(fā)光性能的研究
    5.4 本章小結(jié)
3B₂N₄（M=Sr,Ca）:Eu³⁺的制備及發(fā)光性能的研究'>第六章 α-M₃B₂N₄（M=Sr,Ca）:Eu³⁺的制備及發(fā)光性能的研究
    6.1 引言
    6.2 實(shí)驗(yàn)部分
    6.3 結(jié)果和討論
        6.3.1 物相,形貌表征及晶體結(jié)構(gòu)分析
        6.3.2 能帶結(jié)構(gòu)分析
        6.3.3 發(fā)光性能的研究
    6.4 本章小結(jié)
第七章 結(jié)論與展望
    7.1 結(jié)論
    7.2 不足和展望
參考文獻(xiàn)
在學(xué)期間研究成果
致謝

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