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凹凸棒石基復(fù)合功能材料的制備及其吸附-光催化性能的研究

發(fā)布時(shí)間:2020-10-17 14:11
   由于凹凸棒石礦物具有較大的比表面積、較強(qiáng)的吸附性能以及較多的表面活性位點(diǎn)等優(yōu)點(diǎn),因此基于其結(jié)構(gòu)與形貌特征而建立的礦物資源-材料一體化體系,成為近年來硅酸鹽礦物研究開發(fā)的熱點(diǎn)。我國凹凸棒石資源豐富,但綜合利用水平較低,本論文以棒狀或纖維狀形貌的凹凸棒石礦物為研究對象,提出了一種開發(fā)高性能凹凸棒石基復(fù)合功能材料并實(shí)現(xiàn)低成本制備的方法,具體研究結(jié)果如下:1.酸化凹凸棒石的制備及其吸附性能的研究6mol L-1鹽酸酸化使得凹凸棒石晶體結(jié)構(gòu)中的八面體陽離子發(fā)生逐級溶解,但大部分硅氧四面體仍然存在;結(jié)構(gòu)中的板狀或塊狀聚集體發(fā)生解離,形成的纖維狀晶束細(xì)長且松散交錯(cuò),由此產(chǎn)生較多的架空孔洞,起到有效提高比表面積的作用。通過靜電作用和陽離子交換作用,酸化凹凸棒石可吸附去除溶液中75%以上的苯胺。整個(gè)吸附過程屬于均相單層吸附,是自發(fā)的化學(xué)吸附過程。2.BiOI/酸化凹凸棒石復(fù)合材料的合成及其吸附-光催化性能研究BiOI/酸化凹凸棒石光催化功能材料的純度較高,微球狀的BiOI晶體均勻地分散在酸化凹凸棒石納米纖維的表面,且二者之間存在較強(qiáng)的相互作用。酸化凹凸棒石使得催化劑的比表面積增大,酸度提高,從而極大地提高復(fù)合材料的吸附性能。該催化劑在可見光區(qū)具有較強(qiáng)的吸收,且隨著酸化凹凸棒石含量的增加,其吸收帶邊逐漸藍(lán)移。當(dāng)酸化凹凸棒石的質(zhì)量百分含量為50%時(shí),催化劑的活性最高,TOC脫除率可達(dá)到88%。3.凹凸棒石合成Al-MCM-41介孔材料及其吸附性能研究以酸化凹凸棒石為原料,成功合成了具有高度有序介孔特征的Al-MCM-41分子篩。當(dāng)CTAB與Si02的質(zhì)量比為0.1,凝膠pH≤7,晶化溫度為110℃,晶化時(shí)間為12h時(shí),經(jīng)水熱和焙燒處理后的凹凸棒石發(fā)生了結(jié)構(gòu)重排,合成的Al-MCM-41材料包含Al,Si和O元素,且介孔特征更為明顯,樣品的BET 比表面積可達(dá)997m2g-1,孔體積為0.82 cm3 g-1。介孔分子篩A1-MCM-41對堿性品紅的吸附性能優(yōu)異,Langmuir吸附等溫線和假一級動力學(xué)模型能夠準(zhǔn)確地描述整個(gè)吸附過程。4.Ag-AgBr/Al-MCM-41的原位組裝合成及其吸附-光催化性能研究以酸化凹凸棒石為原料,在合成A1-MCM-41分子篩的同時(shí),成功地引入具有光催化性能的Ag-AgBr活性粒子,獲得具有優(yōu)良吸附-光催化性能的Ag-AgBr/Al-MCM-41復(fù)合材料。大量Ag-AgBr活性晶粒被自組裝在Al-MCM-41的表面,并部分地進(jìn)入其介孔孔道內(nèi),但其并未破壞原有載體高度有序的介孔特征。50%Ag-AgBr/Al-MCM-41的BET比表面積為160.69m2g-1,孔體積為0.27cm3g-1。該復(fù)合光催化體系在可見光區(qū)具有較強(qiáng)的吸收能力,能極大地抑制其載流子的復(fù)合,通過吸附-光催化聯(lián)合作用,可去除水中98%的堿性品紅,99%的結(jié)晶紫及90%的苯胺。
【學(xué)位單位】:南京理工大學(xué)
【學(xué)位級別】:博士
【學(xué)位年份】:2018
【中圖分類】:TB34
【文章目錄】:
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 凹凸棒石概述
        1.1.1 凹凸棒石的結(jié)構(gòu)
        1.1.2 凹凸棒石的性能
        1.1.3 凹凸棒石的應(yīng)用
    1.2 凹凸棒石的活化改性及其應(yīng)用研究
        1.2.1 凹凸棒石的提純與活化
        1.2.2 活化凹凸棒石的應(yīng)用研究
    1.3 凹凸棒石的表面功能化改性及其應(yīng)用研究
        1.3.1 凹凸棒石的表面改性及其應(yīng)用研究
        1.3.2 凹凸棒石的功能化改性及其應(yīng)用研究
    1.4 凹凸棒石合成有序介孔材料及其應(yīng)用研究
        1.4.1 有序介孔材料簡介
        1.4.2 硅酸鹽礦物合成有序介孔材料
        1.4.3 有序介孔材料的功能組裝
        1.4.4 有序介孔材料的應(yīng)用研究
    1.5 課題研究的意義、內(nèi)容及創(chuàng)新點(diǎn)
        1.5.1 研究意義
        1.5.2 研究內(nèi)容及技術(shù)路線
        1.5.3 創(chuàng)新點(diǎn)
2 酸化凹凸棒石的制備及其吸附性能研究
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 化學(xué)試劑
        2.2.2 酸化凹凸棒石的制備及其吸附性能評價(jià)
        2.2.3 酸化凹凸棒石的測試表征
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 酸化凹凸棒石的表征
        2.3.2 影響酸化凹凸棒石吸附性能的主要因素
        2.3.3 吸附等溫線的研究
        2.3.4 吸附動力學(xué)的研究
        2.3.5 吸附熱力學(xué)的研究
        2.3.6 吸附劑的再生與循環(huán)
    2.4 本章小結(jié)
3 BiOI/酸化凹凸棒石復(fù)合材料的合成及其吸附-光催化性能研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 化學(xué)試劑
        3.2.2 BiOI/酸化凹凸棒石的制備及其吸附-光催化性能評價(jià)
        3.2.3 BiOI/酸化凹凸棒石的測試表征
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 BiOI/酸化凹凸棒石的表征
        3.3.2 BiOI/酸化凹凸棒石的吸附性能研究
        3.3.3 BiOI/酸化凹凸棒石的光催化性能研究
        3.3.4 BiOI/酸化凹凸棒石的光催化機(jī)理研究
    3.4 本章小結(jié)
4 凹凸棒石合成Al-MCM-41介孔材料及其吸附性能研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 化學(xué)試劑
        4.2.2 Al-MCM-41的制備及其吸附性能評價(jià)
        4.2.3 Al-MCM-41介孔分子篩的測試表征
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 不同制備工藝條件對Al-MCM-41介孔分子篩形成的影響
        4.3.2 Al-MCM-41介孔分子篩的表征
        4.3.3 Al-MCM-41介孔分子篩的吸附研究
        4.3.4 Al-MCM-41介孔分子篩吸附機(jī)理研究
        4.3.5 Al-MCM-41介孔分子篩脫附研究
        4.3.6 吸附劑吸附性能的比較研究
    4.4 本章小結(jié)
5 Ag-AgBr/Al-MCM-41的原位組裝合成及其吸附-光催化性能研究
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 化學(xué)試劑
        5.2.2 Ag-AgBr/Al-MCM-41的制備及其吸附-光催化性能評價(jià)
        5.2.3 Ag-AgBr/Al-MCM-41的測試表征
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 Ag-AgBr/Al-MCM-41的測試表征
        5.3.2 Ag-AgBr/Al-MCM-41復(fù)合光催化劑的形成機(jī)理
        5.3.3 Ag-AgBr/Al-MCM-41吸附-光催化性能評價(jià)
        5.3.4 50% Ag-AgBr/Al-MCM-41提高的吸附-光催化性能研究
        5.3.5 堿性品紅,結(jié)晶紫以及苯胺的去除機(jī)理
    5.4 本章小結(jié)
6 全文總結(jié)
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄

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本文編號:2844893

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