石墨烯的問世掀起了二維材料的研究熱潮。二維尺度帶來的一系列新奇的物理特性以及對(duì)平面加工工藝良好的兼容性,使二維功能材料成為構(gòu)筑未來電子器件的首選材料之一。其中,二維磁性材料是未來低維自旋電子器件的發(fā)展基礎(chǔ)。然而大多數(shù)已開發(fā)的二維材料并不具有本征磁性,關(guān)于二維磁性材料的早期研究主要集中在非磁性二維材料的磁學(xué)改性上。直至近兩年,伴隨著二維磁性材料的成功制備,關(guān)于本征二維磁性的研究才開始興起和發(fā)展。目前報(bào)道的二維材料,如CrI_3、Cr_2Ge_2Te_6、Fe_3GeTe_2等,均為典型的范德華晶體,可以通過簡(jiǎn)單的機(jī)械剝離法獲得薄層結(jié)構(gòu),但其產(chǎn)量卻受到很大限制。CrI_3等不能在大氣中穩(wěn)定存在,材料的制備、器件的構(gòu)筑甚至后期的性能測(cè)試均需在手套箱中進(jìn)行;較低的居里轉(zhuǎn)變溫度也是阻礙其實(shí)際應(yīng)用的瓶頸之一。因此,實(shí)現(xiàn)高穩(wěn)定性的室溫二維本征磁性材料的大量制備是目前該領(lǐng)域急需解決的問題之一。本工作以具有室溫穩(wěn)定性和本征磁性的非層狀鉻基硫族化合物為研究對(duì)象,借助改進(jìn)的化學(xué)氣相沉積法(chemical vapor deposition,簡(jiǎn)稱CVD)成功合成了薄層的二維樣品,并對(duì)其基本結(jié)構(gòu)、光學(xué)、電學(xué)、磁輸運(yùn)等性質(zhì)進(jìn)行表征和分析。具體工作如下:(1)通過改進(jìn)的CVD法,即結(jié)合范德華外延生長(zhǎng)和限域生長(zhǎng)空間的構(gòu)筑,成功合成了三角形或六邊形的二維超薄材料。樣品尺寸最大可達(dá)40?m,厚度最薄為2.5 nm。使用XRD、XPS、EDS、TEM等手段對(duì)材料的物相、結(jié)構(gòu)、元素等進(jìn)行表征和分析,確認(rèn)獲得的二維材料為菱方相的Cr_2S_3。借助共聚焦拉曼設(shè)備對(duì)該材料的拉曼振動(dòng)光譜進(jìn)行系統(tǒng)的采集和分析,研究了厚度和溫度對(duì)其拉曼位移的影響,并首次對(duì)其拉曼振動(dòng)模進(jìn)行歸屬判別。材料的低溫電輸運(yùn)性能顯示材料具有良好的導(dǎo)電性且表現(xiàn)出典型的半導(dǎo)體特性。(2)通過引入石英U型槽構(gòu)筑限域生長(zhǎng)空間,以此調(diào)節(jié)氣流傳輸?shù)乃俾屎蜐舛?結(jié)合范德華外延生長(zhǎng),成功合成了超薄的T?相Cr_(0.68)Se納米片。首次對(duì)該材料的拉曼振動(dòng)光譜進(jìn)行采集和分析,并對(duì)其拉曼振動(dòng)模進(jìn)行歸屬判別。研究樣品厚度的變化對(duì)材料拉曼峰位移的影響。分別借助高真空的低溫變溫臺(tái)和高溫變溫臺(tái)研究樣品在低溫區(qū)域和高溫區(qū)域拉曼峰的變化,以探究材料的導(dǎo)熱性能和熱穩(wěn)定性。電學(xué)和磁輸運(yùn)測(cè)試表明材料具有良好的導(dǎo)電性,對(duì)柵極調(diào)控不敏感,并表現(xiàn)出微弱的P型半導(dǎo)體特性。(3)通過范德華外延生長(zhǎng),成功在云母襯底上合成了六邊形的單斜相Cr_5Te_8納米片。借助XRD、XPS、TEM等手段表征和分析了材料的物相、成分和結(jié)構(gòu)。聯(lián)合共聚焦拉曼系統(tǒng)和飛秒激光器,對(duì)該材料的光學(xué)性質(zhì)和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征和分析。最后,我們對(duì)全文進(jìn)行了總結(jié),提出本工作存在的問題以及今后的研究計(jì)劃。
【學(xué)位單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TB383.1
【部分圖文】：

（a）電子的繞核和自旋運(yùn)動(dòng)。（b）方向相反的填滿殼層電子的繞核和自旋運(yùn)動(dòng)。（d）未填滿殼層電子的繞核1 Diagram of atomic magnetic moment. (a) Orbital motion and spinnt of electron orbits with different directions. (c) Orbital motion anull-filled shells. (d) Orbital motion and spin of electron in the unfill，具有滿填充電子殼層的惰性氣體（ⅧA）不可能表現(xiàn)-ⅦA）雖都有未成對(duì)的電子，但在形成化合物時(shí)，這也大都不具備明顯的磁性；只有過渡族元素具有非價(jià)電料中磁矩的主要來源。如果只考慮原子的凈磁矩會(huì)發(fā) 個(gè)自旋方向相同的電子，應(yīng)該具有比 Fe、Co、Ni 等更卻是一種典型的順磁材料，這說明原子凈磁矩的存在并。當(dāng)原子聚集成晶體時(shí)，還需要考慮原子外層電子結(jié)構(gòu)道的劈裂等一系列作用和變化。原子相互接近形成分子

（a-c）單層、雙層和三層 CrI3的磁矩排布狀態(tài)與外加磁場(chǎng)OKE signal on a (a) monolayer, (b) bilayer and trilayer CrI3磁矩具有垂直于 ab 面的擇優(yōu)取向，每一單層中的相鄰層的磁矩方向卻完全相反，層間耦合之后顯軌道耦合協(xié)調(diào)了 Cr 離子之間的超交換作用，導(dǎo)致異性[68]。塊體的 CrI3在居里溫度（61 K）以下表單層的 CrI3仍可保持磁矩面外同向排布的伊辛鐵磁45 K，略小于塊體，說明材料的層間耦合作用al Kerr effect，簡(jiǎn)稱 MOKE）測(cè)試結(jié)果顯示，少層變性質(zhì)（圖 1.2）：?jiǎn)螌雍腿龑?CrI3納米片均表現(xiàn)- 0H 測(cè)試結(jié)果則明顯不同，在±0.65 T 的磁場(chǎng)范圍臨界值后， k發(fā)生躍變（超磁性），磁矩恢復(fù)面外

華 中 科 技 大 學(xué) 博 士 學(xué) 位 論 文構(gòu)筑了基于少層 CrI3的多自旋濾波器磁隧道結(jié)，器件構(gòu)型如圖 1.3b 所示。研究發(fā)現(xiàn)，隨著 CrI3層數(shù)的增加 sf-MTJs 的隧穿磁阻會(huì)顯著提升；當(dāng) CrI3為 4 層時(shí)，sf-MTJs的隧穿磁阻高達(dá) 19000%。反射磁圓二色性光譜儀測(cè)試結(jié)果表明，隧穿磁阻的顯著變化歸因于 CrI3層與層之間的反鐵磁排布。圖 1.3c&d 所示為基于三層 CrI3的sf-MTJs 的隧穿電流及在面外磁場(chǎng)下其 RMCD 信號(hào)的變化曲線。對(duì) RMCD 信號(hào)進(jìn)行量化分析可以推導(dǎo)出三層 CrI3的每一層的磁矩排布狀態(tài)，結(jié)果表明三層 CrI3也是層間反鐵磁的。區(qū)別于傳統(tǒng)的“鐵磁/絕緣體薄膜/鐵磁”三明治式的隧穿磁阻器件，該研究工作中的 TMR 效應(yīng)完全是通過二維磁性絕緣體 CrI3獨(dú)立實(shí)現(xiàn)的。可以將每一層 CrI3都理解為獨(dú)立的隧穿勢(shì)壘，層與層之間磁矩方向的相對(duì)排列關(guān)系決定了最終隧穿電阻的大小，從而實(shí)現(xiàn)自旋過濾。巨大的隧穿磁阻有望應(yīng)用于隧穿記憶器件、傳感器及自旋過濾器件等的自旋電子學(xué)領(lǐng)域。
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本文編號(hào)：2835174