設(shè)計與合成新的磁性材料在污水治理及環(huán)境修復(fù)等方向具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用價值。本文基于磁性納米粒子的磁控導(dǎo)向性和磁分離穩(wěn)定性,以及三維石墨烯泡沫獨特的結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的性能(孔隙率高、比表面積大及穩(wěn)定性好等)和低的成本等特點,將磁性納米粒子和石墨烯泡沫復(fù)合得到既具有磁響應(yīng)性又具有石墨烯泡沫獨特的多孔性的復(fù)合材料,并對其進(jìn)行了XRD、FESEM、TEM、BET等一系列表征,且將磁性石墨烯泡沫(Magnetic graphene foam,簡寫:MGF)材料應(yīng)用于酚類和染料兩種有機污染物的吸附研究中。實驗數(shù)據(jù)顯示該復(fù)合材料對水體系中酚類和染料兩種有機物有很好的吸附性,且可循環(huán)使用。論文的主要內(nèi)容及結(jié)果如下:1.通過一鍋法還原制備MGF復(fù)合材料,并用SEM、TEM、TG、FT-TR及XRD等手段對所制備的MGF復(fù)合物進(jìn)行了表征,并將其應(yīng)用于吸附水體中的亞甲基藍(lán)(Methylene blue,簡寫:MB)。結(jié)果表明:Fe_3O_4是由不規(guī)則多面體顆粒組成的類球形結(jié)構(gòu),顆粒尺寸范圍為150 nm~200 nm,Fe_3O_4成功復(fù)合在石墨烯上,相對均勻的分散在石墨烯內(nèi)外表面上;MGF有很好的的熱穩(wěn)定性;在外磁場下,磁性石墨烯能實現(xiàn)固液分離。MGF復(fù)合物對MB的吸附結(jié)果顯示:MGF對MB有很好的吸附性,當(dāng)MB濃度為200 mg/L,磁性吸附劑濃度為1 g/L,溫度為303 K時計算出的最大單層吸附容量為194.5 mg/g;pH的大小對MGF的吸附性能有很大影響,在接近中性和堿性條件下,吸附性能最好;循環(huán)使用性良好,循環(huán)4次后去除率仍為67.6%,說明MGF復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)較穩(wěn)定,在廢水處理上有潛在的商業(yè)價值。2.采用氨水做還原劑,通過簡單的水熱法合成實心Fe_3O_4/石墨烯泡沫(Solid Fe_3O_4/Graphene Foam,S-Fe_3O_4/GF)復(fù)合材料,對S-Fe_3O_4/GF進(jìn)行了SEM、TEM、BET、XRD及VSM等表征,并研究了S-Fe_3O_4/GF材料對5種不同陰、陽離子型染料的吸附性能。結(jié)果表明:石墨烯為三維泡沫結(jié)構(gòu);Fe_3O_4為標(biāo)準(zhǔn)球形結(jié)構(gòu),粒徑分布在460 nm~660 nm之間,GO還原制備S-Fe_3O_4/GF的過程并未改變磁性粒子的尖晶石結(jié)構(gòu)且石墨烯層更為輕薄,分布許多網(wǎng)孔,增大材料表面積;S-Fe_3O_4/GF具有超順磁性,飽和磁化強度是32.9 emu/g,在外磁場下,S-Fe_3O_4/GF能從介質(zhì)中快速分離;S-Fe_3O_4/GF材料的比表面積為157 m~2/g。S-Fe_3O_4/GF對染料的吸附結(jié)果顯示:S-Fe_3O_4/GF對5種不同陰、陽離子型染料都有吸附,并無特定選擇吸附性;S-Fe_3O_4/GF對5種染料的吸附能力的順序為CRMGMORBCV。基于S-Fe_3O_4/GF的表面電位及吸附結(jié)果可推斷:染料分子與磁性粒子之間除了有靜電作用力外,π-π共軛也發(fā)揮了很大作用,即吸附能力與染料分子本身的結(jié)構(gòu)及復(fù)合材料與染料分子之間的作用力有關(guān)。3.以SiO_2為模板,溶劑熱法成功制備SiO_2/Fe_3O_4/C微球,經(jīng)堿刻蝕并與GO混合水熱還原制備空心Fe_3O_4/C/石墨烯泡沫(Hollow Fe_3O_4/C/graphene foam,簡寫:H-Fe_3O_4/C/GF)復(fù)合材料,用TEM、FESEM、XRD、BET、TG等對H-Fe_3O_4/C/GF進(jìn)行表征,并研究其對于水體系中的雙酚A(BPA)、苯二酚及2-硝基-1,3-苯二酚(NRC)的吸附性能。結(jié)果顯示:復(fù)合材料明顯為三維多孔材料;Fe_3O_4/C微球是規(guī)整的球形結(jié)構(gòu),內(nèi)孔直徑約300 nm,均勻的分散在石墨烯表面上,Fe_3O_4/C顆粒有的分布在石墨烯外表面,有的被包裹在石墨烯片層之間,有效的阻止了還原氧化石墨烯過程中片層的重新堆積,增大其比表面;H-Fe_3O_4/C/GF有很好的的熱穩(wěn)定性;H-Fe_3O_4/C/GF的比表面積為201 m~2/g。H-Fe_3O_4/C/GF復(fù)合材料吸附結(jié)果顯示:H-Fe_3O_4/C/GF對BPA、NRC、苯二酚(間、鄰)均表現(xiàn)出優(yōu)異的吸附性,NRC最快達(dá)到吸附平衡且吸附能力最強,對鄰苯二酚的吸附能力大于間苯二酚,pH對兩種苯二酚的吸附也有很大差異,推測被吸附物的化學(xué)特性及分子結(jié)構(gòu)對吸附能力有很大影響;低溫對BPA的吸附有利,其他三種酚則正好相反。H-Fe_3O_4/C/GF的合成解決了吸附后固液分離回收難的問題,也為H-Fe_3O_4/C/GF治理含酚類污水的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。
【學(xué)位單位】：鄭州輕工業(yè)學(xué)院
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TB33;O647.3
【部分圖文】：

第一章 緒論圖 1-4 石墨烯泡沫（GF）合成過程示意圖Fig.1-4 Schematic diagram of the synthesis process of the graphene foam (GF)Qin 等[18]利用金屬前體作為催化劑和 NaCl 顆粒的 3D 自組裝體作為了一種簡單且可擴展的原位化學(xué)氣相沉積（CVD）技術(shù)，一步制備了 Sn@G-PGNWs 多孔材料。石墨烯墻上錨固 Sn 顆粒（5-30 nm），Sn 顆nm 的石墨烯殼包覆，如圖 1-5。

1.1.4 3D 打印法Sha 等[22]借助一種原位自動粉末床3D打印方法成功模擬合成獨立的3D G如圖 1-6。這種方法簡單高效，粉末冶金模板與三維打印的結(jié)合使 GF 原位 3D 打印不需要高溫爐或長時間生長過程。手動逐層喂入 Ni 和蔗糖粉末的混合物，每層用 CO2激光進(jìn)行處理，在石墨烯的生長過程中是以 Ni 作為模板和催化劑，蔗糖作為固體碳源。3D 打印的 GF 具有 99.3 %的孔隙率，0.015 g/cm3的低密度且含有高品質(zhì)的多層石墨烯。對比使用其他工藝制造的 GF 來說，3D 打印的 G有一個顯著的儲能模量 ~ 11 kPa 以及高室溫阻尼容量 ~ 0.06。這個簡單而高效的 3D 打印方法無需冷壓模具或高溫 CVD 處理。另外，通過使用不同于蔗糖的碳前體，可制造各種不同的 3D 碳復(fù)合材料，包括 3D 印刷的鋼筋石墨烯和 N/摻雜的石墨烯泡沫。通過這種方法制備的 3D GFs 在 3D 碳材料的快速成型和制造、儲能裝置、阻尼材料和聲音吸收等領(lǐng)域很有應(yīng)用前景。

圖 1-7 ZnO/rGO 泡沫的光催化機理示意圖g.1-7 Schematic illustration of the photocatalytic mechanism of the ZnO/rGO f敏等[51]人將 Co-Pi 和 Co-Bi 析氧催化劑負(fù)載在 3D GF 上，負(fù)載 GF 表面有大量反應(yīng)活性位點，使電催化分解 H2O 析 H2過程的傳都得到大幅度的提升。結(jié)果表明，GF 與 Co-OEC 之間具有良好催化活性和穩(wěn)定性都得到提升。中性溶液中，將 Co-Pi 和 Co-Bi 析在 3D GF 上后的析氧過電位分別是 0.390 V 和 0.315 V。Azimirad 等[52]在鎳泡沫骨架上通過CVD法合成3D GF，再在獲得和生長 WO3顆粒，最后合成 3D GF-WO3。實驗證實以 3D 石墨烯的電子受體，復(fù)合材料中 W-C 和 W-O-C 鍵的形成對于快速轉(zhuǎn)移光要。3D GF-WO3復(fù)合物用于 RB 染料的光催化降解。通過 3D GF 改化性質(zhì)，使光生電子通過 GF 的互連結(jié)構(gòu)更容易和更快地轉(zhuǎn)變，3接近的表面積用于 WO3顆粒的生長，也更容易吸附染料分子。據(jù)

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2821767