聚合物薄膜電介質(zhì)電容器具有高功率密度、快的放電速度和良好的循環(huán)穩(wěn)定性,成為了電子電力系統(tǒng)不可或缺的儲能元件之一。但是現(xiàn)有的聚合物電介質(zhì)材料通常能量密度過低,無法滿足高功率系統(tǒng)、能源系統(tǒng)等對高儲能密度的要求,且材料的介電常數(shù)和擊穿場強存在難以同時提高的問題,開發(fā)新型的高儲能密度電介質(zhì)材料至關(guān)重要。另外,電容器在脈沖功率系統(tǒng),如電動汽車的逆變系統(tǒng)使用過程中,需要在高溫環(huán)境下工作,因而,開發(fā)能在高溫下具有高能量密度和低損耗并能穩(wěn)定工作的電介質(zhì)材料成為迫切需求。本論文圍繞室溫和高溫兩方面著手設(shè)計聚合物納米復(fù)合電介質(zhì)儲能材料,以氮化硼納米片為高絕緣填料,通過對聚合物基體的選擇、高介電填料的制備及不同的結(jié)構(gòu)設(shè)計進(jìn)行探索,分別制備出室溫下具有高儲能密度、高溫下具有高儲能密度和低損耗的聚合物基復(fù)合電介質(zhì)材料。主要的研究內(nèi)容和結(jié)果如下:1、以室溫下具有高介電常數(shù)的含氟聚合物聚(偏氟乙烯-三氟乙烯-氟氯乙烯)(P(VDF-TrFE-CFE))為基體,通過溶液復(fù)合流延技術(shù)在其中添加超聲剝離的氮化硼納米片(BNNS)和水熱法制備的鈦酸鍶鋇納米線(BST NWs),制得三元的P(VDF-TrFE-CFE)/BNNS/BST納米復(fù)合材料。掃描電子顯微鏡(SEM)表明BNNS和BST NWs在聚合物基體中分散良好。介電常數(shù)和擊穿場強分析表明P(VDF-TrFE-CFE)/BNNS/BST復(fù)合材料在BNNS和BST NWs體積分?jǐn)?shù)分別為9.0%和1.7%時介電常數(shù)和擊穿場強同時提高。電位移-電場強度(D-E)曲線分析表明三元復(fù)合材料的儲能密度為24.4 J cm~(-3),是純P(VDF-TrFE-CFE)基體的295%。2、以聚偏氟乙烯(PVDF)為基體,設(shè)計PVDF/BNNS為三層結(jié)構(gòu)材料的外層、PVDF/BST作為中間層,通過熱壓法并進(jìn)行淬火處理,制備了一種PVDF基三明治結(jié)構(gòu)的納米復(fù)合材料。SEM分析表明該三明治結(jié)構(gòu)層分布清晰,BNNS和BST NWs分散性良好。X射線衍射(XRD)分析表明PVDF的結(jié)晶相由非極性的α相和γ相構(gòu)成,有利于復(fù)合材料電偶極子在放電過程中回轉(zhuǎn)。電場分布模擬和數(shù)值模擬表明三明治結(jié)構(gòu)材料內(nèi)部的電場強度取決于不同層的介電性能,電樹枝的演化發(fā)展被抑制在中間層;擊穿場強測試和D-E曲線分析表明三明治結(jié)構(gòu)復(fù)合材料的擊穿場強達(dá)到了588 MV m~(-1),且釋放出20.5 J cm~(-3)的能量密度。3、以聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)為聚合物基體,BNNS為填料,通過溶液復(fù)合流延技術(shù)制備了PMMA/BNNS納米復(fù)合材料。SEM測試表明BNNS在PMMA中分散良好。熱導(dǎo)率測試結(jié)果表明BNNS的加入提高了材料的熱導(dǎo)率,復(fù)合材料熱導(dǎo)率達(dá)到了1.21 W m~(-1) K~(-1)。電流密度測試結(jié)果表明BNNS的加入有效降低了材料的高溫高場漏電流值。D-E曲線分析表明,在70℃下PMMA/BNNS的充放電效率高于93%,最大能量密度達(dá)到純PMMA的300%,200 MV m~(-1)下的能量密度是雙軸取向聚丙烯(BOPP)的210%�？焖俜烹姕y試表明PMMA/BNNS釋放出0.39 MW cm~(-3)的功率密度。PMMA/BNNS優(yōu)異的高溫儲能性能來源于降低的電導(dǎo)率和提升的熱導(dǎo)率。4、以交聯(lián)的二乙烯基硅氧烷-雙苯并環(huán)丁烯(c-BCB)為基體,通過溶液復(fù)合流延技術(shù)制備出多種不同的單層或三層電介質(zhì)復(fù)合材料。SEM分析表明各種復(fù)合材料中填料分散良好。介電損耗和D-E曲線分析表明多層結(jié)構(gòu)有利于材料在高溫高電場下?lián)p耗的降低;在外層為c-BCB/BNNS、中間層為c-BCB/BT的三明治結(jié)構(gòu)復(fù)合材料中,150℃和200 MV m~(-1)場強下,復(fù)合材料的電導(dǎo)損耗在7%以下,能量密度達(dá)到1.1 J cm~(-3),是BOPP的280%,充放電效率達(dá)到93%。循環(huán)穩(wěn)定性測試表明該三明治復(fù)合材料在30000次充放電過程中,放電能量密度波動在3%以內(nèi),具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。漏電流的相場模擬表明更復(fù)雜的多層結(jié)構(gòu)(三層以上)與三明治結(jié)構(gòu)相比并不表現(xiàn)出更多的優(yōu)勢。將c-BCB/BT作為三明治結(jié)構(gòu)外層、c-BCB/BNNS作為中間層,所得到的三明治復(fù)合材料的放電能量密度和充放電效率均低于c-BCB/BNNS作為三明治結(jié)構(gòu)外層、c-BCB/BT作為中間層的三明治結(jié)構(gòu)材料;肖特基發(fā)射機制和蒲爾-弗朗克效應(yīng)的擬合分析表明,c-BCB/BNNS作為三明治結(jié)構(gòu)的外層能有效地提高電極與電介質(zhì)界面間的勢壘高度和加深電介質(zhì)材料內(nèi)部的陷阱深度,因而能抑制電荷從電極的注入及高溫下材料內(nèi)部載流子的脫陷,有利于降低材料的電流密度和電導(dǎo)損耗。
【學(xué)位單位】：武漢理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TB33;TM53
【部分圖文】：

第一章 緒論言發(fā)展日新月異，人類的日常生活需要大量且高質(zhì)量的電能。源的日漸消耗，開發(fā)“綠色”的新能源成為了社會發(fā)展的必類的進(jìn)步與能源的發(fā)展息息相關(guān)[1,2]。正因為如此，可持續(xù)能、水能、潮汐能、地?zé)崮芎蜕镔|(zhì)能等受到了人們的廣泛關(guān)分散的、不穩(wěn)定的、間歇性的新能源高效、低成本地轉(zhuǎn)換并很熱門的研究課題[3-5]。此外，電動汽車、醫(yī)療振動發(fā)生器等能設(shè)備[6,7]。

的極化類型及對應(yīng)的頻率范圍，其中 Pe、Pi、Pd和 Pint分極化、離子極化、取向極化和界面極化[21]ferent types of polarizations and their frequency dependenceand Pintrefer to electronic, ionic, dipolar and interfacial pola化（Pe）是指在分子內(nèi)部價電子云相對原子核位移發(fā)生耗散，電子極化松弛極快，只有 10-15~10-13s。離子極化上施加電場時，陰陽離子向兩個相反方向移動產(chǎn)生偶極陶瓷、無機晶體和玻璃中，響應(yīng)的時間也很短，約為 10能量損耗。取向極化（Pd）又稱偶極矩極化，是分子內(nèi)部產(chǎn)生翻轉(zhuǎn)的過程，由于受到慣性和旋轉(zhuǎn)阻力的阻礙，極00s，常發(fā)生在有機高分子材料和無機陶瓷材料中，受溫化（Pint）是在外電場激勵下，電介質(zhì)中的離子或電子在質(zhì)內(nèi)部電荷宏觀遷移有關(guān)，電荷主要包括自由電子、空極化除了受組分的本征影響，還與界面的結(jié)構(gòu)特性有關(guān)

具有非對稱中心的強偶極矩，具有自發(fā)極化 Ps，即內(nèi)部晶體在沒有外加電場下的極化狀態(tài)，介電常數(shù)一般較高。當(dāng)施加外電場時，自發(fā)極化重新取向，且外電場撤離后，材料中的極化量不會立刻恢復(fù)到零，即材料具有剩余極化 Pr[43]。剩余極化客觀上代表了能量的損耗，是由于電場提供給材料的能量不能夠完全釋放引起的，電滯回線充電和放電曲線包圍區(qū)域的面積大小可以體現(xiàn)損耗的高低程度。常見的鐵電體有鈦酸鋇、鈦酸鉛等一些無機陶瓷、PVDF 及其共聚物、奇數(shù)尼龍等[44]。反鐵電體或弛豫鐵電體與鐵電體相似，但鄰近的偶極子反向平行排列而產(chǎn)生極化，因此總的極化強度為零。反鐵電體或弛豫鐵電體在高電場下的滯后現(xiàn)象較弱，即剩余極化值很低，與常規(guī)的鐵電體相比，具有更高的儲能密度（放電能量密度），是理想的高儲能低損耗電介質(zhì)儲能材料。從圖 1-4 中可以看出，在電場強度和極化量相同時，反鐵電體和弛豫鐵電體曲線所包圍的面積更大。對于常規(guī)鐵電體，通常希望降低材料的剩余極化強度來得到高儲能密度。

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本文編號：2814197