發(fā)布時(shí)間：2020-09-01 08:31

　　 隨著科學(xué)和經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,能源和環(huán)境問題得到人們?cè)絹碓蕉嗟年P(guān)注,對(duì)新材料的需求也日益增長(zhǎng)。多級(jí)孔碳材料憑借其比表面積高、密度低、物理化學(xué)穩(wěn)定性好等諸多優(yōu)點(diǎn),在能量?jī)?chǔ)存、海水淡化、電磁波吸收和氣體吸附等領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。近年來,多級(jí)孔碳材料的制備及其應(yīng)用得到了快速發(fā)展,但是合適的前驅(qū)體和可控結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)仍然制約著多級(jí)孔碳材料的發(fā)展。本論文圍繞多級(jí)孔碳材料的制備和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及其應(yīng)用探索展開研究,主要內(nèi)容如下:(1)利用高內(nèi)相乳液模板法的結(jié)構(gòu)特點(diǎn),以二乙烯基苯為反應(yīng)單體并引入甲苯作為致孔劑,調(diào)控體系有機(jī)相中反應(yīng)單體和致孔劑的體積比得到具有較高比表面積的高內(nèi)相乳液模板法聚合物,并將其作為多級(jí)孔碳材料的前驅(qū)體。聚合物中的微孔和介孔結(jié)構(gòu)來自于自由基超交聯(lián)反應(yīng)和致孔劑,乳液體系分散相中的水滴充當(dāng)大孔模板。通過控制碳化過程中活化劑與前驅(qū)體的質(zhì)量比,在保留乳液模板大孔框架的同時(shí)引入大量微孔和介孔結(jié)構(gòu),最后得到具有三維互通網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的多級(jí)孔碳材料。高的比表面積和多層次孔結(jié)構(gòu)的協(xié)同效應(yīng)賦予高內(nèi)相乳液模板法多級(jí)孔碳材料出色的電化學(xué)性能,將其作為超級(jí)電容器的電極材料時(shí),在1A/g的電流密度下比電容量高達(dá)319F/g。此外,該材料也表現(xiàn)出優(yōu)異的電容去離子性能,在500 mg/LNaCl溶液中的電吸附量高達(dá)21.3 mg/g。(2)通過調(diào)節(jié)乳液體系中水相和有機(jī)相的體積比,以及碳化過程中活化劑的質(zhì)量比,利用乳液模板法聚合物前驅(qū)體制備了孔結(jié)構(gòu)和比表面積可控的多級(jí)孔碳材料。得益于多級(jí)孔結(jié)構(gòu)引起的多重反射和極化作用,該多級(jí)孔碳材料展現(xiàn)出優(yōu)異的吸波性能,其最大反射損耗在11.5GHz處高達(dá)-56.4dB,有效吸收帶寬在樣品厚度為2.46mm時(shí)達(dá)到6.0GHz。乳液模板法多級(jí)孔碳材料中合理的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),不僅能賦予其優(yōu)秀的電磁波吸收性能,同時(shí)還有利于探究多級(jí)孔碳材料中不同層次孔結(jié)構(gòu)對(duì)吸波性能的貢獻(xiàn)。
【學(xué)位單位】：廈門大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ127.11;TB383.4
【部分圖文】：

ＢＰＣ材料固有的氮元素自摻雜性質(zhì)可以其增加電導(dǎo)率，弓丨入額外的活性位點(diǎn)并逡逑改善表面潤(rùn)濕性。Ｚｈｅｎｇ等人采用絲瓜瓤為原料，經(jīng)過ＫＯＨ活化處理成功制備逡逑出多級(jí)孔碳材料并將其用于超級(jí)電容器的電極材料（圖１－ｌａ）邋［３４］。該多級(jí)孔碳材逡逑料比表面積高達(dá)２７１８邋ｍ２／ｇ，在６Ｍ邋ＫＯＨ電解液中的１邋Ａ／ｇ電流密度下比電容量逡逑為３０９．６邋Ｆ／ｇ，組裝的對(duì)稱超級(jí)電容器使用ｌＭＮａ２Ｓ0４電解液時(shí)在功率密度為逡逑１６０．０邋Ｗ／ｋｇ時(shí)的能量密度為１６．１邋Ｗｈ／ｋｇ。Ｚｈｏｕ等人通過熱解玉米秸稈得到生物逡逑柴油和生物質(zhì)碳，并通過調(diào)節(jié)碳化過程中ＫＯＨ和生物質(zhì)碳的質(zhì)量比成功制備了逡逑２逡逑

一一ＢＢＣｓ邋ｃａｒｂｏｎｓ逡逑圖１－１邐（ａ）絲瓜瓤衍生的三維多孔活性碳應(yīng)用于超級(jí)電容器［３４］；邋（ｂ）玉米秸桿逡逑衍生的多層次微孔－介孔－大孔結(jié)構(gòu)碳材料應(yīng)用于超級(jí)電容器［３５］。逡逑將天然的生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為新能源材料不僅有利于減少環(huán)境污染，還能夠緩解石逡逑油能源的短缺。迄今為止，己有報(bào)道將甘蔗、花生殼、稻殼等廢棄生物質(zhì)作為合逡逑成用于電化學(xué)儲(chǔ)能的多級(jí)孔碳材料的前驅(qū)體［３１－３３』。相比于傳統(tǒng)的碳材料，生物質(zhì)逡逑衍生的多級(jí)孔碳（ＢＰＣ）具有以下優(yōu)點(diǎn)。首先，ＢＰＣ通常來源于農(nóng)業(yè)廢料其生產(chǎn)逡逑成本效益高。其次，ＢＰＣ的分層多孔結(jié)構(gòu)有利于電解質(zhì)滲透和離子擴(kuò)散。此外，逡逑ＢＰＣ材料固有的氮元素自摻雜性質(zhì)可以其增加電導(dǎo)率，弓丨入額外的活性位點(diǎn)并逡逑改善表面潤(rùn)濕性。Ｚｈｅｎｇ等人采用絲瓜瓤為原料，經(jīng)過ＫＯＨ活化處理成功制備逡逑出多級(jí)孔碳材料并將其用于超級(jí)電容器的電極材料（圖１－ｌａ）邋［３４］。該多級(jí)孔碳材逡逑料比表面積高達(dá)２７１８邋ｍ２／ｇ

為具有較小的界面阻抗［３７］。受這種天然的固有各向異性結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，Ｚｈｉ等人使逡逑用椴木作前驅(qū)體制備了具有低曲折度、多通道和介孔結(jié)構(gòu)主導(dǎo)的多級(jí)孔碳材料，逡逑并將其應(yīng)用于超級(jí)電容器和ＯＲＲ邋（圖１－２）邋［３８］。將原材料與三聚硫氰酸的混合物逡逑在９５０邋°Ｃ下碳化，隨著初始雜原子的引入和隨后進(jìn)行的ＮＨ３活化，碳材料表面逡逑的官能團(tuán)、多級(jí)孔結(jié)構(gòu)和比表面積同時(shí)得到優(yōu)化。制備得到的多級(jí)孔碳比表面達(dá)＇逡逑１４３８邋ｍ２／ｇ，用作自支撐、無添加劑的超級(jí)電容器電極在０．２邋Ａ／ｇ的電流密度下，逡逑比電容量高達(dá)７０４邋Ｆ／ｇ，用作ＯＲＲ催化劑在堿性介質(zhì)中具有０．９８邋Ｖ的起始電位逡逑和０．８６邋Ｖ的半波電位。這些得益于其獨(dú)特的３Ｄ結(jié)構(gòu)和人工摻雜的Ｎ、Ｓ雜原子，逡逑以及多層次各向異性結(jié)構(gòu)的高效傳質(zhì)、高比表面積和豐富的活性位點(diǎn)［３９］。逡逑》仲灥ＷＮ逡逑Ｓｔ：：邋－邐ｒ邐ＮＭＣＳｓ＠ＲＳＰＣ－１邐Ｈｙｄｒｏｔｈｅｒｍａｌ邋ｐｒｏｄｕｃｔｓ逡逑圖１－３邋（ａ－ｄ）具有納米碳微球修飾的多級(jí)孔碳的ＳＥＭ圖；（ｅ）具有納米碳微球逡逑修飾的生物質(zhì)衍生多級(jí)孔碳材料制備流程圖［４（）］。逡逑除了保留獨(dú)特的各向異性結(jié)構(gòu)外，將生物質(zhì)的天然結(jié)構(gòu)與納米技術(shù)相結(jié)合也逡逑給碳材料的制備帶來新的機(jī)遇。Ｌｉ和Ｘｉｅ等人采用稻桿作多孔碳前驅(qū)體，結(jié)合葡逡逑萄糖水熱法成功制備出了具有納米碳微球修飾的多級(jí)孔碳材料（圖１－３）邋Ｗ。稻逡逑桿衍生碳材料的天然多孔結(jié)構(gòu)使其有希望用于進(jìn)一步生產(chǎn)人工控制形態(tài)的硬模逡逑板，水熱葡萄糖碳微球具有尺寸分布容易調(diào)整并且形態(tài)均勻的優(yōu)點(diǎn)，經(jīng)過Ｋ０Ｈ逡逑活化得到結(jié)構(gòu)可控的多級(jí)孔結(jié)構(gòu)復(fù)合碳材料

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本文編號(hào)：2809503