石墨烯在實驗上的成功制備,開啟了納米材料研究的又一個黃金時代,維度的減少使石墨烯及其衍生物表現出一般傳統(tǒng)材料不具備的特性,這些奇特的性質讓人們看到了石墨烯等低維材料廣闊的應用前景,并成為材料領域研究的熱點之一。隨著計算機性能的快速提升和計算模擬方法的日益進步,研究者們可以更加精確的設計和模擬低維納米材料的結構和物理化學等性質。對高性能材料的追求是研究者們不懈奮斗的目標,在一維納米材料中,碳化硅納米條帶的結構與石墨烯納米條帶類似且具有獨特的電學和磁學性質,其優(yōu)越的熱穩(wěn)定性和化學穩(wěn)定性及良好的加工性能等特性吸引了大量理論和實驗研究者們的關注,使其在納米電子器件等領域有著廣泛的應用前景。本論文借助第一性原理的密度泛函理論計算,系統(tǒng)研究了利用聚合物聚偏氟乙烯(PVDF)、3d過渡金屬原子和磁性超鹵素MnCl_3對一維碳化硅納米條帶的表面修飾,及對碳化硅納米條帶的幾何結構、電學性質和磁學性質的影響。對現有材料的功能化修飾是拓寬材料應用前景的最有效途徑,而表面功能化修飾是理想的策略之一,在不破壞材料內在結構和原本性質的同時,進一步豐富其性質。我們將主要研究成果總結如下:聚合物聚偏氟乙烯以非共價相互作用的方式表面修飾鋸齒型碳化硅納米條帶,利用聚偏氟乙烯內在的偶極性質和吸電子能力來打破鋸齒型碳化硅納米條帶磁態(tài)能量簡并的問題,并調控其電學和磁學性質。聚偏氟乙烯能夠穩(wěn)定的吸附在碳化硅納米條帶表面(吸附能為-0.436~-1.315 e V),并與基底碳化硅納米條帶之間發(fā)生了顯著的電荷轉移,聚偏氟乙烯的內在偶極矩和吸電子作用使納米條帶平面的靜電勢發(fā)生了明顯變化,有效的調節(jié)其能帶結構并克服了磁性簡并的缺點。聚偏氟乙烯以四種不同空間構型分別吸附在鋸齒型碳化硅納米條帶表面,均能打破碳化硅納米條帶的磁性簡并問題,并獲得單獨的鐵磁態(tài)金屬性體系或反鐵磁態(tài)半金屬性體系。利用3d過渡金屬原子(Ti、Cr、Mn、Fe和Co)表面修飾鋸齒型碳化硅納米條帶,詳細研究了3d過渡金屬原子對鋸齒型碳化硅納米條帶的電學、磁學性質和穩(wěn)定性的影響。過渡金屬原子具有獨特的d電子結構和內在磁矩,當3d過渡金屬原子作用在納米條帶中心時,由于過渡金屬原子的部分d電子轉移到基底并引起基底碳化硅納米條帶平面靜電勢的降低,進而打破了其磁性簡并,使體系顯示出單獨的鐵磁態(tài)或反鐵磁態(tài)的金屬性行為,且獲得的性質與納米條帶寬度的變化無關。當過渡金屬原子由納米條帶中心移到納米條帶邊緣時,依然能打破其磁性簡并,并獲得有趣的鐵磁態(tài)或反鐵磁態(tài)的半金屬性行為。由于條帶中心和硅/碳邊的活性不同以及過渡金屬d電子的成鍵不同等原因,過渡金屬原子在條帶中心、碳邊、硅邊的穩(wěn)定吸附位點略有不同,但都能穩(wěn)定的吸附在納米條帶表面,吸附能在-0.872~-4.304 e V之間,具有非常高的結構穩(wěn)定性。所以表面吸附過渡金屬原子在調控鋸齒型碳化硅納米條帶電學和磁學性質方面是一種十分有效的策略,這些結果將提升碳化硅基材料在納米電子自旋器件等領域的應用潛能。超鹵素是一種具有比鹵素原子的電子親和能更高的一類基團或分子。因其具有很高的電子親和能,可以作為構建安全性好、性能穩(wěn)定的新型高能密度材料的結構單元。在過去的一段時間里,人們主要關注如何設計和合成新型的超鹵素,而在如何應用超鹵素來調控材料的物理化學性質,以增強或實現材料的功能化是尚未深入研究的領域。因此,我們詳細研究了磁性超鹵MnCl_3對鋸齒型和扶手椅型兩種碳化硅納米條帶的表面修飾。結果顯示MnCl_3吸附在納米條帶表面可引入較大磁矩,并伴隨著電子由基底到MnCl_3的轉移,引起納米條帶平面靜電勢的顯著升高。對于鋸齒型碳化硅納米條帶,可有效克服其磁性簡并,并獲得有趣的鐵磁金屬性質和半金屬性質,而對于扶手椅型碳化硅納米條帶,其非磁態(tài)的半導體性質被調控為鐵磁態(tài)半金屬和自旋無帶隙半導體性質。在MnCl_3修飾的體系中,鐵磁態(tài)半金屬和自旋無帶隙半導體性質不受納米條帶寬度的影響。MnCl_3修飾的所有體系都顯示出非常好的熱力學穩(wěn)定性,吸附能范圍是-1.430~-3.915 e V。
【學位單位】：吉林大學
【學位級別】：博士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：TB383.1
【部分圖文】：

人們帶來了無盡驚喜的同時也開辟了材料發(fā)展的又一個黃金時代。下面我們將認識一下這一“神奇”的石墨烯！圖1.1 石墨烯演變?yōu)楦焕障⑻技{米管和石墨的過程示意圖。圖片摘自文獻[4]簡而言之，石墨烯就是一個原子層厚的碳原子，具體的說，碳原子以sp2雜化形式與周圍三個碳原子成鍵，構成蜂窩狀六元環(huán)的二維周期性點陣結構。因碳原子之間具有烯烴類物質的基本要素-雙鍵[5]，所以被命名為石墨烯。如圖1.1 所示，單層的石墨烯通過翹曲、卷曲和堆砌等方法可分別得到零維的富勒烯、一維

圖 1.2 微機械剝離方法制備石墨烯的示意圖。A： 3 nm 厚的石墨烯置于 SiO2晶片上；B-D：有限層石墨烯和石墨烯的圖片；E是 D的器件示意圖。圖片摘自文獻[1]1.2.2 石墨烯的制備方法目前，實驗上制備石墨烯的方法主要分為機械剝離法[14]、加熱 SiC 法[15]、金屬表面生長法為代表的物理法和石墨氧化還原法[16]、化學裂解法[17]為主的化學法兩大類。Geim 等人制備石墨烯的方法就是微機械剝離法（圖 1.2 所示），但此種方法制備的石墨烯尺寸不規(guī)整，并且過程繁瑣產率低。金屬表面生長法是在高溫環(huán)境下使碳原子滲入金屬中然后冷卻，這樣碳原子析出并沉積于金屬表面形成石墨烯薄片，得到的石墨烯片層厚度均勻且易于分離。常用的金屬襯底有釕[18]、銥[19, 20]、鎳[21]和銅[22]等。Berger 等人[15]提出加熱 SiC 晶體制備石墨烯，將

等人[10]對石墨烯的電子結構進行了研究。在二維石墨烯的能帶結構中（圖1.4 所示），在第一布里淵區(qū)的六個頂點（K 點）處，導帶和價帶相交，電子和空穴的能量和動量呈線性色散關系[41]：2 2 h ... ... ... ...1.1F x yE v k k式中 E 表示能量，h 是約化普朗克常數，6=1 10 /Fv m s 是費米速度，xk 表示波矢x軸分量，yk 表示波矢的y軸分量。圖1.4 石墨烯的能帶結構示意圖。圖片摘自文獻[42]這種特殊的線性色散關系使電子和空穴在K點的有效質量為零，運動方程與狄拉克方程中所描述的相對論自旋1/2粒子非常相似

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