發(fā)布時(shí)間：2020-08-27 23:58

【摘要】：超級(jí)電容器(SCs),是一種新型的電化學(xué)儲(chǔ)能器件,由于具有較高的功率密度、超長(zhǎng)的循環(huán)穩(wěn)定性能、安全、環(huán)保而備受關(guān)注。電極材料是超級(jí)電容器的核心部件,電極材料的性能決定了超級(jí)電容器的性能。近年來(lái),聚(1,5-二氨基蒽醌)(PDAA)由于其具有1,4-苯醌基團(tuán)和類似聚苯胺的骨架結(jié)構(gòu),使其在空間立體結(jié)構(gòu)上,具有較大的共軛π鍵體系,因此其電活性較高,使得其具有良好的導(dǎo)電性、優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性及較大的電壓窗口等諸多優(yōu)點(diǎn)而逐漸被重視起來(lái)。本論文以PDAA為研究對(duì)象,采用較為簡(jiǎn)單的方法制備了一系列新型的PDAA基復(fù)合電極材料,取得的研究結(jié)果如下:(1)利用不同溶劑體系以高氯酸為引發(fā)劑,過(guò)硫酸銨(APS)為氧化劑,單體1,5-二氨基蒽醌(DAA)經(jīng)化學(xué)氧化聚合得到PDAA。通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn),在純DMF體系中,PDAA的產(chǎn)率只有5%,而在乙腈存在的體系中,均得到了高產(chǎn)率(40%)的PDAA;并且,在實(shí)驗(yàn)中,通過(guò)調(diào)整不同溶劑體系得到了不同形貌的PDAA納米材料:納米顆粒(PNPs)、納米管(PNTs)和納米帶(PNRs)。這三種不同形貌的PDAA納米材料中,采用乙腈/DMF混合體系(體積比1:1)制備的PNTs,具有最佳的電化學(xué)性能(在1 A g~(-1)電流密度下,比電容為353 F g~(-1))。(2)采用膨脹石墨(EG)為原料制備膨脹氧化石墨烯(EGO),以CaCl_2為交聯(lián)劑,然后將EGO和不同形貌PDAA共凝聚制備EGO/PDAA復(fù)合纖維,采用氫碘酸還原得到膨脹還原氧化石墨烯/PDAA(ErGO/PDAA)復(fù)合纖維超級(jí)電容器電極材料。對(duì)其拉伸強(qiáng)度進(jìn)行了測(cè)試,通過(guò)SEM、FT-IR、Raman等表征手段對(duì)其進(jìn)行了系統(tǒng)表征,同時(shí),測(cè)試了ErGO/PDAA復(fù)合纖維的電化學(xué)性能。研究結(jié)果表明,制備的ErGO/PDAA納米管(ErGO/PNTs)樣品具有最佳的長(zhǎng)度比電容值和超高的循環(huán)穩(wěn)定性能,在掃速為100 mV s~(-1)下,循環(huán)伏安法測(cè)試10000次后,比電容為初始比電容值的130%。(3)以HClO_4為引發(fā)劑,APS為氧化劑,通過(guò)在氧化石墨烯(GO)表面化學(xué)氧化聚合DAA單體,制備了新型的PDAA/氧化石墨烯(PDAA/GO)復(fù)合材料,利用水合肼還原得到PDAA/還原氧化石墨烯(PDAA/rGO)復(fù)合電極材料。通過(guò)優(yōu)化制備條件,最佳樣品(PDAA/rGO S-2)具有較高的比電容(1 M硫酸電解液中,電流密度為1 A g~(-1)下比電容值為617 F g~(-1))和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性能(掃速在100 mV s~(-1)下循環(huán)測(cè)試15000此后比電容達(dá)124%);然后,采用雙氧水對(duì)氧化石墨烯片(GO)進(jìn)行刻蝕致孔,得到多孔氧化石墨烯(HGO),將上述的PDAA@GO復(fù)合納米材料和HGO共混還原后,真空抽濾得到分層多孔PDAA@rGO/HrGO復(fù)合膜。在電流密度為0.5 A g~(-1)下,質(zhì)量比電容和面積比電容分別可達(dá)409 F g~(-1)和644 mF cm~(-2),電流密度為5 A g~(-1)下,循環(huán)測(cè)試10000次后,比電容為初始值的98%。將其組裝成對(duì)稱固體超級(jí)電容器(SSCs),三個(gè)SSCs串聯(lián)可以點(diǎn)亮一盞紅色的LED燈。(4)以氧化碳布(OCC)為基體,通過(guò)酰胺化反應(yīng)將DAA單體以共價(jià)鍵的方式嫁接在OCC的表面(OCC-DAA),還原得到DAA修飾還原氧化碳布(ROCC-DAA)。研究結(jié)果表明,制備的ROCC-DAA具有優(yōu)異的能量存儲(chǔ)性能,在電流密度為1 mA cm~(-2)下,面積比電容可達(dá)921 mF cm~(-2),同時(shí)具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性能,在1 M H_2SO_4電解液中循環(huán)測(cè)試20000次后,比電容仍保持初始值的116%。然后,在OCC表面經(jīng)過(guò)原位化學(xué)氧化聚合DAA,進(jìn)一步還原得到柔性高性能超級(jí)電容器電極材料:PDAA包覆還原氧化碳布柔性復(fù)合電極材料(ROCC@PDAA),ROCC@PDAA與還原氧化碳布(ROCC)相比較,在PDAA低負(fù)載量(2.9%)的情況下,面積比電容能夠提高50%以上,同時(shí),柔性ROCC@PDAA復(fù)合電極材料具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性能,循環(huán)測(cè)試20000次后,比電容為初始值的159%。將最佳電極材料ROCC@PDAA-30組裝成柔性對(duì)稱電容器(SSCs),SSCs在較大的電壓窗口0~1.2 V下,電流密度1 mA cm~(-2)下,面積比電容可達(dá)616 mF cm~(-2),電流密度10 mA cm~(-2)下恒流充放電10000次,比電容仍保持初始電容的83.1%;該器件在不同彎曲角度下和180°彎曲250次,CV曲線基本保持不變,顯示出優(yōu)異的可彎曲性能;兩組串聯(lián)的SSCs器件能夠點(diǎn)亮一盞紅色的LED燈。
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TM53;TB33
【圖文】：

圖 1.1 各種儲(chǔ)能設(shè)備的能量比較圖[2, 6]超級(jí)電容器整體性能取決于在組裝的過(guò)程中所使用材料的結(jié)構(gòu)和性能，包括電極材料和電解質(zhì)。在電極材料方面，目前。已經(jīng)開發(fā)了大量用于 SCs 的納米材料。按照電荷存儲(chǔ)機(jī)制及其電極材料類型，可將超級(jí)電容器其分為三大類：主要有雙電層電容器（EDLC）、贗電容器（Pseudocapacitors）和混合電容器（Hybridcapacitors）[7]，如圖 1.2 所示[5]：

圖 1.1 各種儲(chǔ)能設(shè)備的能量比較圖[2, 6]器整體性能取決于在組裝的過(guò)程中所使用材料的結(jié)構(gòu)解質(zhì)。在電極材料方面，目前。已經(jīng)開發(fā)了大量用于存儲(chǔ)機(jī)制及其電極材料類型，可將超級(jí)電容器其分為器（EDLC）、贗電容器（Pseudocapacitors）和混合電]，如圖 1.2 所示[5]：

研究生學(xué)位論文 聚（1,5-二氨基蒽醌）基復(fù)合材料的制備及其在超級(jí)電容 雙電層電容器 (EDLC)電物體（電極材料）浸沒(méi)于電解質(zhì)溶液中，達(dá)到平衡時(shí)，等量極材料表面，從而在電極材料的表面和電解質(zhì)溶液界面之間形此類電極組裝成雙電層電容器（EDLC），EDLC 電荷儲(chǔ)存機(jī)理

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本文編號(hào)：2806789