【摘要】：CdO是一種導(dǎo)電性能優(yōu)良的n型半導(dǎo)體材料,在光電、熱電、光催化等領(lǐng)域均有重要應(yīng)用前景。在過(guò)去的幾十年間,關(guān)于CdO光電性能的研究不勝枚舉,但對(duì)于其熱電和光催化性能的研究甚少。本論文以CdO多晶塊體和納米材料為對(duì)象,詳細(xì)研究了CdO基材料的熱電和光催化性能并利用多種手段對(duì)其熱電性能和光催化性能進(jìn)行了優(yōu)化,論文所得主要結(jié)果如下:1)通過(guò)在CdO基體中添加PMMA作為造孔劑,成功制備了多孔CdO多晶塊體。微納尺度孔隙的引入使得CdO基體材料的熱導(dǎo)率大幅下降,但其電學(xué)性能同時(shí)也降低。為了優(yōu)化電學(xué)性能,我們對(duì)多孔CdO樣品進(jìn)行Cu摻雜,在維持低熱導(dǎo)的情況下提高了電導(dǎo)率。823 K時(shí),多孔Cd_(0.99)Cu_(0.01)O樣品的熱電優(yōu)值ZT比非摻雜致密CdO樣品提高約63%。2)通過(guò)對(duì)CdO進(jìn)行堿土金屬元素(Mg、Ca、Ba)摻雜,構(gòu)建了CdO基多尺度聲子散射結(jié)構(gòu)。點(diǎn)缺陷、納米析出物和晶界的協(xié)同聲子散射作用使CdO多晶塊體的晶格熱導(dǎo)率降至接近其非晶極限。熱導(dǎo)率的大幅下降使摻雜堿土金屬元素的CdO基多晶塊體的熱電性能顯著提升。1000 K時(shí),Cd_(0.94)Mg_(0.03)Ca_(0.03)O的ZT值可達(dá)0.5。3)通過(guò)在CdO中摻入3d過(guò)渡金屬元素Ni對(duì)其能帶結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控,以?xún)?yōu)化CdO多晶塊體的電輸運(yùn)性能。研究發(fā)現(xiàn),3d過(guò)渡金屬元素Ni的摻入會(huì)在CdO導(dǎo)帶底附近引入雜質(zhì)能級(jí)并使其帶隙變寬,電阻率和賽貝克系數(shù)隨溫度升高均發(fā)生明顯的轉(zhuǎn)變,樣品的功率因子在整個(gè)測(cè)試溫區(qū)顯著提升。其中,Cd_(0.99)Ni_(0.01)O的功率因子在1000 K時(shí)可達(dá)1.54×10~(-3)W/m K~2。4)選擇貴金屬Ag作為納米彌散相,制備了CdO:Ag納米復(fù)合多晶塊體。一方面,由CdO:Ag界面勢(shì)壘引起的載流子能量過(guò)濾效應(yīng)使復(fù)合相的賽貝克系數(shù)明顯提升,功率因子得到優(yōu)化;另一方面,復(fù)合相中的Ag納米顆粒、CdO/Ag界面等對(duì)聲子的散射大幅增強(qiáng),熱導(dǎo)率下降。最終在CdO:Ag納米復(fù)合體系中實(shí)現(xiàn)了電、熱輸運(yùn)性能的協(xié)同調(diào)控,優(yōu)化了其熱電性能。5)采用改進(jìn)后的半連續(xù)離子層吸附反應(yīng)法,構(gòu)建納米CdO與二維金屬氧化物納米片(SnO_2、Fe_2O_3)異質(zhì)結(jié)構(gòu)。CdO納米顆粒具有良好的光吸收能力而二維納米片具有較大的比表面積,使異質(zhì)結(jié)構(gòu)的光催化活性顯著增加。且CdO/Fe_2O_3的能帶結(jié)構(gòu)有利于光生載流子分離,光催化活性較高,光照40分鐘后可降解70%的亞甲基藍(lán)。
【學(xué)位授予單位】：河北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TB383.1
【圖文】：

圖 1.1 (a) 托馬斯 約翰 賽貝克和賽貝克效應(yīng)的原理圖；(b) 晉 查理斯 阿提安斯 帕爾貼和帕爾貼效應(yīng)的原理圖Figure 1.1 (a) Thomas Johann Seebeck and the simulation model of Seebeck effect; (b) Jean CharlesAthanase Peltier and the simulation model of Peltier effect

且多數(shù)材料都存在最佳工作溫度區(qū)間。圖1.2 列出了一些典型的 n 型和 p 型體材料的 ZT 值與工作溫度的關(guān)系曲線。從圖中可以看出，室溫區(qū)具有代表性的熱電材料為 Bi2Te3和 MgAgSb 基合金，而 PbTe、SnSe 等多數(shù)熱電材料在中溫區(qū)都具有良好的熱電性能，高溫區(qū)則以 SiGe、Half-Heusler 合金等為主。近幾年，氧化物熱電材料也受到越來(lái)越多熱電工作者的關(guān)注。氧化物熱電材料的制備過(guò)程簡(jiǎn)單、元素儲(chǔ)量豐富、低毒，且其通常表現(xiàn)出較高的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性，從環(huán)境和成本角度考慮，氧化物在高溫?zé)犭婎I(lǐng)域極具發(fā)展?jié)摿�，今后也將�?huì)是熱電領(lǐng)域的一個(gè)重要研究方向。

11圖 1.3 NaCo2O4的晶體結(jié)構(gòu)示意圖Figure 1.3 Schematic picture of the crystal structure of NaCo2

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本文編號(hào)：2799821