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GaAs及MAPbBr3鈣鈦礦半導體發(fā)光材料在低溫和強磁場下的發(fā)光特性研究

發(fā)布時間:2020-08-21 19:23
【摘要】:GaAs摻雜材料(如GaAsN、GaAsSb和GaAsBi等)和MAPbX_3(X=Cl,Br,I)有機-無機雜化鈣鈦礦發(fā)光材料,均具有發(fā)光強度高、發(fā)光波長可調(diào)的優(yōu)點,是近紅外到可見光波段的兩類優(yōu)異發(fā)光材料,在發(fā)光器件、光電轉(zhuǎn)換器件和光電探測器件等領域具有重要應用價值。然而,實際應用過程中人們發(fā)現(xiàn)材料生長過程中所引入的雜質(zhì)和缺陷對器件的光電性能影響巨大,這就使得有關(guān)材料缺陷和雜質(zhì)的研究十分重要。為了揭示缺陷和雜質(zhì)對半導體材料及器件發(fā)光性能的影響規(guī)律,本文以GaAs和MAPbBr_3雜化鈣鈦礦兩類發(fā)光材料為載體,通過研究光生載流子在不同溫度和磁場下的復合發(fā)光、發(fā)光弛豫及局域化轉(zhuǎn)變行為,揭示缺陷和雜質(zhì)對材料發(fā)光性能及發(fā)光行為的作用規(guī)律。為下一步優(yōu)化材料合成工藝、提高材料品質(zhì)及穩(wěn)定性提供理論依據(jù)。具體工作包含以下幾個方面:1、利用光致發(fā)光、熒光壽命和強磁場光致發(fā)光譜研究了GaAs_(0.985)N_(0.015)半導體在低溫及磁場下的光致發(fā)光及發(fā)光動力學特性。變溫光致發(fā)光譜、變激發(fā)功率光致發(fā)光譜和變溫熒光壽命結(jié)果顯示,材料中的載流子在低溫下產(chǎn)生了由缺陷引起的局域化轉(zhuǎn)變,使得熒光壽命從室溫下的單一組分轉(zhuǎn)變?yōu)榈蜏叵碌碾p重組分,它們分別對應于去局域化激子發(fā)光和局域化激子發(fā)光。脈沖強磁場下的發(fā)光譜結(jié)果顯示,由缺陷引起的深度局域化效應會導致發(fā)光的反磁漂移截止,這表明了氮元素團簇態(tài)能顯著影響材料的能帶結(jié)構(gòu)。這一研究結(jié)果對人們調(diào)控半導體的能級結(jié)構(gòu)具有重要參考意義。2、和重摻雜的GaAsN不同的是,Sb元素摻雜產(chǎn)生的團簇態(tài)沒有和宿主GaAs能帶融合,這一點在發(fā)光譜中有所體現(xiàn)。本文利用光致發(fā)光譜及時間分辨瞬態(tài)光譜測量技術(shù),研究了GaAs_(0.94)Sb_(0.06)材料中不同發(fā)光峰的來源。發(fā)現(xiàn)這些發(fā)光峰分別來自自由激子發(fā)光、缺陷相關(guān)的束縛激子發(fā)光和缺陷相關(guān)的施主-受主對發(fā)光過程。利用強磁場磁光譜計算了材料中不同發(fā)光峰所對應載流子的約化質(zhì)量等參數(shù),并對激子發(fā)光和非激子發(fā)光進行了實驗區(qū)分。3、利用光致發(fā)光、時間分辨瞬態(tài)光譜和強磁場磁光譜測量技術(shù),研究了缺陷對GaAs_(0.974)Bi_(0.026)材料發(fā)光性能的影響。結(jié)果表明,受局域化能較大的影響,GaAs_(0.974)Bi_(0.026)中的激子在發(fā)生局域化轉(zhuǎn)變時,其發(fā)光譜會出現(xiàn)明顯的劈裂,劈裂后的峰分別對應于局域化激子發(fā)光和去局域化激子發(fā)光。同時,受低溫下由缺陷產(chǎn)生局域化作用影響,脈沖強磁場擬合計算得到的局域化激子的約化質(zhì)量(~0.2 m_0)相比較文獻報道的自由激子約化質(zhì)量大得多(~0.08 m_0)。4、對比研究了MAPbBr_3單晶在不同溫度下的XRD、透射譜及光致發(fā)光特性,分析了相變前后MAPbBr_3單晶光學特性的變化特征。利用發(fā)光譜和時間分辨瞬態(tài)光譜研究了MAPbBr_3單晶在低溫下的發(fā)光劈裂現(xiàn)象,揭示出其在低溫下的不同發(fā)光峰分別來源于束縛激子發(fā)光和自由激子發(fā)光。利用第一性原理對材料的電子結(jié)構(gòu)缺陷來源進行了計算和分析,指出MA和Br離子的反位替換是缺陷的最大可能來源。這一研究結(jié)果為人們理解缺陷的起源和作用規(guī)律,制備高質(zhì)量單晶具有重要參考意義。
【學位授予單位】:華中科技大學
【學位級別】:博士
【學位授予年份】:2018
【分類號】:TB34
【圖文】:

光致發(fā)光譜,強磁場,磁場,局域化


GaAsN在強磁場下的光致發(fā)光譜

原理圖,磁場,能帶結(jié)構(gòu),摻雜濃度


磁場和摻雜濃度對GaAsN能帶結(jié)構(gòu)的影響的原理圖

劈裂,價帶,行為,反射譜


1.6 不同 Sb 含量下 GaAsSb 的價帶劈裂行為。(a)(c) (e)圖分別是 Sb 濃度為 5.9%、8.4%和 9樣品在不同溫度下的反射譜。重空穴和輕空穴相關(guān)的過程的反射譜對應能量隨溫度變化的曲別如圖(b)(d)(f)所示。圖片引用自文獻[53]。Qiu 等人,對 GaAsSb 材料的自旋極化特性進行了研究,探究了 Sb 元素是如

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