【摘要】：由于晶格具有較低的對稱性,黑磷、二硫化錸、二碲化鉬等層狀二維材料具有面內(nèi)各向異性的性質(zhì)。這類二維材料的面內(nèi)各向異性提供了額外的自由度來調(diào)控其理化性能,為制備多功能納米器件提供了新的可能。金屬納米材料在光的照射下將產(chǎn)生表面等離極化激元(Surface plasmon polaritons,SPP),在納米尺度展現(xiàn)出優(yōu)異的光場調(diào)控和光電輸運控制能力。二維金屬納米材料由于結(jié)構(gòu)對稱性的破缺,其上的SPP激發(fā)具有各向異性,這使得二維金屬納米材料在光學(xué)開關(guān)、偏振控制、等離激元傳感和光學(xué)信息處理等微納器件領(lǐng)域具有重大的應(yīng)用價值。本論文利用掃描偏振調(diào)制顯微鏡(Scanning Polarization Modulation Microscopy,SPMM)研究了層狀二維材料在微米尺度的光學(xué)各向異性以及單個微米大小的二維金納米三角板SPP激發(fā)的各向異性。首先,提出并實現(xiàn)了一種針對二維材料的高頻偏振調(diào)制顯微成像技術(shù)——掃描偏振調(diào)制顯微成像技術(shù)。從偏振成像技術(shù)原理出發(fā),闡述偏振調(diào)制顯微成像技術(shù)的基本理論及關(guān)鍵點,推導(dǎo)出SPMM可以直接給出二維材料的差分反射率或差分透射率,為偏振調(diào)制顯微成像系統(tǒng)在二維材料的定量化研究奠定理論基礎(chǔ)。隨后,使用SPMM測定了薄層黑磷、ReS_2和1T′-MoTe_2的晶軸。實驗表明各向異性二維材料的SPMM信號隨著入射光偏振角的變化以正弦方式周期性變化,當(dāng)晶軸方向與入射光偏振方向夾角為45°時SPMM信號達(dá)到最大,基于此實現(xiàn)了使用SPMM測量的晶軸取向,其結(jié)果與角度分辨偏振拉曼光譜測得的結(jié)果一致,說明SPMM方法是一種精確可靠的新方法。發(fā)現(xiàn)SPMM測出的差分反射率信號的正負(fù)取決于樣品厚度,而差分透射率信號的正負(fù)不隨樣品厚度改變,所以使用透射式的SPMM測定晶軸方向時可以不考慮樣品厚度。通過分析SPMM信號的理論表達(dá)式發(fā)現(xiàn)只需要在兩個偏振方向上測量透射式SPMM信號就能給出晶軸方向,可以將整個測量時間降至數(shù)秒鐘,因此SPMM可以開發(fā)成為用于在線檢測各向異性二維材料晶軸方向的工具。此外,利用搭建的SPMM研究了在玻璃基底上的薄層黑磷、ReS_2和1T′-MoTe_2的光學(xué)各向異性。利用SPMM對大小為數(shù)十微米的薄層黑磷、ReS_2和1T′-MoTe_2進(jìn)行了差分反射率和差分透射率成像,這些圖像具有較高的信噪比和對比度,實現(xiàn)了微米尺度層狀二維材料的光學(xué)各向異性的可視化。對比400nm、532nm、800nm和1064nm波長下不同厚度的薄層黑磷、ReS_2和1T′-MoTe_2的差分反射率像和差分透射率像,發(fā)現(xiàn)差分反射率和差分透射率是厚度和波長依賴的,這種厚度和波長依賴現(xiàn)象可以利用多層介質(zhì)中多次反射效應(yīng)給出很好的解釋。利用不同波長和不同厚度的實驗數(shù)據(jù),實驗上給出了波長為400nm、532nm、800nm和1064nm時黑磷不同晶軸的復(fù)折射率以及波長為532nm時ReS_2和1T′-MoTe_2不同晶軸的復(fù)折射率。此外,還利用SPMM定量研究了褶皺對各向異性二維材料的光學(xué)各向異性的影響,發(fā)現(xiàn)褶皺的凸起會降低光學(xué)各向異性,而褶皺的凹陷會增加光學(xué)各向異性。最后,利用SPMM研究了的單個微米大小的二維金納米三角板SPP激發(fā)的各向異性。金納米板的SPMM信號代表了水平偏振的激發(fā)光激發(fā)的SPP強(qiáng)度與豎直偏振的激發(fā)光激發(fā)的SPP強(qiáng)度之差,因此SPMM圖像能直接反映出納米粒子不同位置SPP激發(fā)的各向異性。利用透射式的SPMM對單個金納米三角板進(jìn)行了遠(yuǎn)場掃描成像,結(jié)果顯示金納米三角板中間部分基本沒有信號,中部激發(fā)的SPP是偏振無關(guān)的,這是因為金納米三角板的中部的結(jié)構(gòu)是完全對稱的。金納米三角板的邊緣上的SPMM信號隨著激發(fā)光的偏振角度的變化而周期的變化,而且三條邊的變化規(guī)律基本一樣,但彼此相差約60°,這是由于在三角板邊緣上納米結(jié)構(gòu)對稱性的破壞�；贔DTD的數(shù)值模擬復(fù)現(xiàn)了SPMM實驗掃描圖像,并且得出金納米三角板的SPP的平面模和邊角模都是偏振依賴的,但偏振依賴特性正好相反。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TB34
【圖文】：

后者體現(xiàn)在介電常數(shù)(折射率)的虛部中。因此，各向異性材料的介電常數(shù)張量。所以，光與各向異性材料相互作用會有各向異性的線性和非線性光通過對這些各向異性的線性和非線性光學(xué)現(xiàn)象的研究可以深入了解材料向異性。對各向異性二維材料而言，準(zhǔn)確確定晶體取向在研究和應(yīng)用中尤。因此，目前關(guān)于二維材料的光學(xué)各向異性的多數(shù)研究都集中在如何簡單別各向異性二維材料晶體取向。在眾多光學(xué)方法中，最簡單的方法是直接測量偏振依賴的反射(透射)信號相對其他方向，各向異性二維材料在晶軸方向上具有最強(qiáng)或者最弱的吸收過測量偏振依賴的反射(透射)信號可以獲得二維材料晶軸的取向。圖 1 1微偏振成像示意圖以及 BP 的偏振光學(xué)顯微圖[31]�？梢钥闯�，BP 隨著偏明顯的明暗周期變化規(guī)律。另一種較為精確的配置是只收集與入射光偏向上的反射光[32]。研究表明，二維材料對不同波長光的對吸收規(guī)律不同[31使用寬頻光源會使得圖像模糊。這種模糊還會由于所使用的偏振器的消較差而加劇。所以更精確的方法是用單色光代替白光作為激發(fā)光源。然而維材料非常薄，吸收信號的差異通常很弱，這種通過分別測量不同方向的究各向異性的方法的誤差較大。

圖1 2 角度分辨偏振拉曼裝置示意圖[33]Fig. 1 2 Schematic diagram of angle resolved polarized Raman[33]

- 4 -圖1 3 利用 ARPRS識別 BP晶軸方向[28]Fig. 1 3 Identify crystalline orientation of BP by using ARPRS[28]指激發(fā)光的偏振與收集的拉曼散射光的偏振相互平行的配置；垂直光的偏振與收集的拉曼散射光的偏振相互垂直的配置。實驗表明各料的部分晶格振動模式對應(yīng)的拉曼峰的強(qiáng)度與偏振有一定的關(guān)系[2, 1]。通常當(dāng)激發(fā)光偏振與晶格取向一致時，拉曼特征峰會達(dá)到極值。RPRS 可以確定二維材料晶軸的取向。圖 1 3 是不同厚度以及不同激平行配置的 ARPRS 光譜極坐標(biāo)圖�？梢钥闯�，ARPRS 隨著偏振角度

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本文編號：2796386