【摘要】：納米科學(xué)蓬勃發(fā)展至今已有近70年的歷史,制備納米尺度的材料并探索其性能一直是科研領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。各種微納加工技術(shù)應(yīng)運(yùn)而生并不斷發(fā)展蓬勃發(fā)展,如聚焦離子束刻蝕(Ion beam lithography)、全息光刻、膠體光刻、嵌段聚合物自組裝等。然而,這些技術(shù)高昂的成本以及有限的制備面積嚴(yán)重限制了其大規(guī)模應(yīng)用。在當(dāng)前的微納加工技術(shù)中,納米壓印技術(shù)因其具有高效率、大面積、低成本等優(yōu)點(diǎn)而備受關(guān)注。微納結(jié)構(gòu)材料作為太陽能電池或其它的光電器件的基礎(chǔ)組成部分,賦予了這些器件獨(dú)特的光學(xué)、電學(xué)和機(jī)械性能,為實(shí)現(xiàn)新型柔性光子、電子功能器件提供新途徑。通過優(yōu)化器件結(jié)構(gòu),在光電器件的窗口層實(shí)現(xiàn)等效折射率梯度變化,能有效抑制反射,并在金屬結(jié)構(gòu)附近產(chǎn)生表面等離激元共振,從而增強(qiáng)光的吸收,最終提高光電器件的性能�？傊�,微納結(jié)構(gòu)及其器件的研究具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用價(jià)值。本文主要通過優(yōu)化微納結(jié)構(gòu)制備技術(shù),調(diào)控微納結(jié)構(gòu)的自身形貌,研究微納結(jié)構(gòu)的成型機(jī)理及其在光管理、電學(xué)、機(jī)械性能等方面的新特性,并進(jìn)一步探索了微納結(jié)構(gòu)在柔性集成以及光子、電子器件等方面的應(yīng)用。具體工作如下:(1)將軟納米壓印與濕法刻蝕相結(jié)合,在Al片上制備出高度有序的納米結(jié)構(gòu),并通過調(diào)控陽極氧化過程和選擇性濕法刻蝕工藝得到大面積的有序納米孔模板和倒納米錐形模板。此外,通過電場模擬揭示了陽極氧化鋁的生長機(jī)制,發(fā)現(xiàn)二次陽極氧化可以更好的引導(dǎo)陽極氧化鋁(Porous anodic aluminum oxide,AAO)自組裝生長,得到更為規(guī)整的AAO模板。本章節(jié)提出的方法與卷對(duì)卷工藝相兼容,適合大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn),并可將其推廣至高度有序氧化鈦(TiO2)納米管的制備。采用上述技術(shù)制備的大面積高度有序的納米圖形化AAO模板,可以被廣泛應(yīng)用于多種高性能光電子器件中。本文利用電磁場仿真手段,研究了基于高度有序的陽極氧化鋁(High ordered anodic aluminum oxide,HOAAO)襯底的鈣鈦礦(CH3NH3PbI3)薄膜光電傳感器的性能。相對(duì)于平面襯底,高度有序倒納米錐結(jié)構(gòu)模板襯底可以極大地增加光電傳感器的寬光譜的吸收。大面積、可調(diào)控形貌的HOAAO薄膜的成功制備,為利用光管理技術(shù)增強(qiáng)性能的光電器件提供了一個(gè)新的平臺(tái)。(2)將溶膠凝膠法與納米壓印法相結(jié)合,在聚酰亞胺(PI)襯底上實(shí)現(xiàn)了金屬氧化物納米陣列的大面積可控制備,并獲得高效的柔性非晶硅太陽能電池。在此聚合物襯底上制備的非晶硅電池具有優(yōu)異的寬廣譜光吸收和較高的外量子效率,其光電轉(zhuǎn)換效率(PCE)可達(dá)7.71%。引入的納米錐結(jié)構(gòu)聚合物減反射膜,可以進(jìn)一步拓寬減反射作用的光譜、入射角度,增強(qiáng)薄膜電池的太陽光捕獲吸收能力。相對(duì)于平面電池,雙界面圖形化柔性非晶硅薄膜太陽電池的效率相對(duì)提高了48.5%,達(dá)到8.17%。氧化物結(jié)構(gòu)介于聚合物襯底與非晶硅薄膜之間,可以改善聚合物襯底與非晶硅薄膜的熱膨脹系數(shù)的不匹配效應(yīng),減小各功能層之間的應(yīng)力,提高電池各功能層的薄膜質(zhì)量。經(jīng)過10萬次,180°的彎曲測試,非晶硅薄膜電池的PCE幾乎沒有下降。此外,通過電磁場模擬了周期性納米結(jié)構(gòu)陣列的光學(xué)特性,揭示了該膜層表面減反射和等離激元增強(qiáng)的效應(yīng)。雖然在此工作中以非晶硅電池為例,但這種方法具有普適性,可以被推廣到其它光電器件中。此外,可將紫外固化型無機(jī)氧化物-有機(jī)復(fù)合材料與卷對(duì)卷工藝相結(jié)合,實(shí)現(xiàn)圖形化襯底的高效、大面積制備。(3)使用熱納米壓印法制備出圖形化氧化鋅/銀納米線新型復(fù)合透明導(dǎo)電薄膜。這種獨(dú)特的氧化鋅/銀納米線復(fù)合透明導(dǎo)電薄膜展現(xiàn)出優(yōu)異的機(jī)械結(jié)合力、導(dǎo)電性(～12 Q/sq)、耐溫性(～400℃)、透過率和柔韌性。圖形化ZnO層可以有效的降低界面反射,提高薄膜透過率的同時(shí)保證較高的導(dǎo)電性。通過在銀納米線表面引入納米坑結(jié)構(gòu)的ZnO層,透明電極的透過率明顯提高而導(dǎo)電性并沒有發(fā)生明顯降低。圖形化的ZnO層緊緊的覆蓋在銀納米線膜表面,填充空白區(qū)域和連接銀納米線兩端。ZnO膜將銀納米線封裝,可以防止銀納米線氧化,提高銀納米線的機(jī)械和熱穩(wěn)定性。此圖形化氧化鋅/銀納米線復(fù)合電極作為頂電極,可以有效的用于太陽能電池。相對(duì)于以銀納米線為頂電極的電池,采用圖形化復(fù)合電極的太陽能電池的短路電流相對(duì)提高了10.8%,效率相對(duì)增加了5.0%,達(dá)到7.51%。(4)單層石墨烯作為非晶硅薄膜層和氧化硅片襯底的中間層,電池剝離過程中的機(jī)械結(jié)合力降低了44.1%,獲得無襯底的非晶硅薄膜太陽能電池。通過引入三棱柱結(jié)構(gòu)的聚合物減反射膜,可以有效管理光學(xué)路徑并誘導(dǎo)光向電池內(nèi)部傳播,實(shí)現(xiàn)寬光譜、全方向地增強(qiáng)薄膜電池的性能。電池的效率達(dá)5.98%,比功率達(dá)140.04W/Kg,相比氧化硅片襯底的電池分別提高了 16.0%和246.3%。值得注意的是,光入射角度為α=60°時(shí),能量轉(zhuǎn)化效率增加了44.1%,比功率增加了330.2%。通過上述方法制造高效率、輕質(zhì)、柔性的無襯底薄膜電池,簡單可行。此剝離轉(zhuǎn)移方法還可以應(yīng)用于其他太陽能電池和光電子器件如光電探測器,光發(fā)射器等,實(shí)現(xiàn)大規(guī)模、輕質(zhì)、高比功率器件的制備。
【學(xué)位授予單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TN15;TB383.1
【圖文】：

Ｆｉｇｕｒｅ邋１．１邋Ｐｒｏｃｅｄｕｒｅ邋ｏｆ邋ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｃｌｏｓｅ－ｐａｃｋｅｄ邋ＰＳ邋ｍｏｎｏｌａｙｅｒ邋ｏｎ邋ａ邋ｓｕｂｓｔｒａｔｅ．逡逑（２）陽極氧化法逡逑一些金屬在不同電解液中電化學(xué)氧化后會(huì)形成兩種形貌，一種是致密型，另一種是逡逑多孔型ｔ＾ｉ７］。陽極氧化物具有許多優(yōu)異工程特性，如較高的硬度、耐腐蝕幸福和耐磨性。逡逑其中，多孔陽極氧化錯(cuò)（Ｐｏｒｏｕｓ邋ａｎｏｄｉｃ邋ａｌｕｍｉｎｕｍ邋ｏｘｉｄｅ，邋ＡＡＯ）模板孔隙率高、金屬表逡逑面氧化膜結(jié)合力高，可以很容易的應(yīng)用于電子器件，光電子器件，磁性材料，能量轉(zhuǎn)換逡逑和存儲(chǔ)器件等領(lǐng)域［１８，１９］。此外，ＡＡＯ的制備工藝簡單、形貌多樣、結(jié)構(gòu)周期可控，一逡逑直受到科學(xué)家的關(guān)注。１９９５年，Ｍａｓｕｄａ和其合作者制備出有序的ＡＡＯ［２（）］，并于１９９６逡逑年進(jìn)一步開發(fā)出兩步陽極氧化工藝。在此之后，ＡＡＯ的結(jié)構(gòu)更為可控，應(yīng)用領(lǐng)域更為逡逑廣泛。但陽極氧化法速度慢，產(chǎn)率低，限制其商業(yè)化應(yīng)用［２１］。逡逑ＪＨＨｋ邐＇邋ｄｉ邋ｒｒ邋；邋Ｊ逡逑．．邐ａｎｏｄｉｃ邋ａｌｕｍｉｎｕｍ邋ｏｘｉｄｅ逡逑Ａｎｏｄｉｚａｔｉｏｎ邐（ＡＡ０）逡逑’逡逑

娭』－悐邐媝逡逑ＣＴ１ＴＹ１逡逑圖１．１制備密排的單層ＰＳ流程圖逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１．１邋Ｐｒｏｃｅｄｕｒｅ邋ｏｆ邋ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｃｌｏｓｅ－ｐａｃｋｅｄ邋ＰＳ邋ｍｏｎｏｌａｙｅｒ邋ｏｎ邋ａ邋ｓｕｂｓｔｒａｔｅ．逡逑（２）

學(xué)位論文邐微納結(jié)構(gòu)制備及其在光電器件中的應(yīng)用研樣的發(fā)展趨勢下，傳統(tǒng)的制備手段已經(jīng)越來越難以滿足。上世紀(jì)９０年代中期，頓大學(xué)的Ｃｈｏｕ教授［９’２２］受我國古代四大發(fā)明印刷術(shù)的啟發(fā)，提出了納米壓印技念。納米壓印是一種利用納米壓印模板將納米結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)移到基底襯底表面的方法，個(gè)圖形化結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)移過程中，模具不會(huì)受到損傷，可重復(fù)使用。此外，轉(zhuǎn)移后的納米貌完全由原始模板尺寸決定，不受光學(xué)波長衍射極限的限制，表現(xiàn)出工藝簡單、高、產(chǎn)率高、成本低等優(yōu)點(diǎn)，適宜工業(yè)化生產(chǎn)。隨后的幾十年，科研界與產(chǎn)業(yè)界壓印技術(shù)進(jìn)行廣泛的研究，納米壓印技術(shù)得到了迅猛的發(fā)展。逡逑

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本文編號(hào)：2787580