【摘要】：自旋電子學(xué)(Spintronics)是希望同時利用電子自旋和電荷的屬性,獲得新奇的磁學(xué)或者電學(xué)性質(zhì)的一門新興學(xué)科。自1988年巨磁電阻效應(yīng)(Giant magnetoresistance,GMR)發(fā)現(xiàn)以來,自旋電子學(xué)因為在信息存儲、計算、通信、生物神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模擬、能量轉(zhuǎn)換和高靈敏度傳感器等領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用前景獲得越來越多的關(guān)注。三十年來科研工作者們利用先進的制備技術(shù)、精細的微納加工工藝和靈敏的測量表征方法,在多種多樣的材料體系中開展自旋電子學(xué)的應(yīng)用研究。其中,過渡金屬氧化物材料具有豐富的物理性質(zhì)和強的自旋、軌道、晶格耦合強度,為自旋電子學(xué)應(yīng)用研究提供了理想的平臺。例如,過渡金屬氧化物中有可用于交換偏置效應(yīng)的反鐵磁材料、用于自旋泵浦的鐵磁絕緣體材料、具有重要商業(yè)價值的高溫超導(dǎo)材料、具有龐磁電阻效應(yīng)的鈣鈦礦錳氧化物材料、與半導(dǎo)體工藝相結(jié)合的磁性半導(dǎo)體材料和同時具有鐵電和鐵磁特性的多鐵材料等。而且這些過渡金屬氧化物材料及其異質(zhì)結(jié)構(gòu)在磁電阻、自旋泵浦、金屬絕緣體轉(zhuǎn)變和超導(dǎo)等領(lǐng)域展現(xiàn)出許多新奇的電學(xué)或磁學(xué)性質(zhì),獲得廣泛的關(guān)注。近年來,氧化物反鐵磁材料的研究取得突破性進展。氧化物反鐵磁體不僅本身具有太赫茲的高頻特性,而且氧化物反鐵磁材料的異質(zhì)結(jié)構(gòu)在交換偏置(Exchange bias)、反鐵磁交換彈簧效應(yīng)(Antiferromagnetic exchange spring effect)、隧穿各向異性磁電阻(Tunneling anisotropic magnetoresistance)以及自旋流注入等多個方面展現(xiàn)出優(yōu)異的特性。理論和實驗的研究成果使科研工作者們認識到合理地使用和調(diào)控反鐵磁結(jié)構(gòu)可以拓展反鐵磁材料的功能,例如構(gòu)建未補償?shù)拇判员砻?引入局域的導(dǎo)電通道,調(diào)制材料的自旋軌道耦合強度,操縱反鐵磁體的磁矩取向以及光誘導(dǎo)磁振子的激發(fā)和關(guān)閉等等。本論文選擇過渡金屬反鐵磁氧化物CoO作為研究對象,基于以下三方面原因:一、CoO體材料具有高的磁晶各向異性和實驗上易于接近的奈爾溫度(～293 K);二、CoO單晶具有NaCl型面心立方結(jié)構(gòu)和共線的自旋排布;三、CoO(111)面不僅是極性面(表面只有陽離子或者陰離子),而且具有未補償?shù)淖孕Ｒ虼?CoO(111)單晶是研究反鐵磁的磁矩和調(diào)控的理想材料。然而目前為止,鮮有關(guān)于高質(zhì)量的單晶CoO(111)的反鐵磁性調(diào)控的實驗報道�；诖爽F(xiàn)狀,本論文不僅探索了高質(zhì)量的CoO(111)單晶薄膜的制備工藝,而且通過元素摻雜和超晶格構(gòu)建兩種方式分別研究了Zn摻雜CoO(ZnxCo1-xO,0≤x≤0.24)對反鐵磁序的調(diào)控和[Co/CoO]n超晶格對薄膜磁性和電輸運性質(zhì)的影響。本論文研究的另一種材料體系是氧化物磁性半導(dǎo)體材料。磁性半導(dǎo)體材料備受關(guān)注的主要原因是它有望將現(xiàn)代信息技術(shù)的兩個主要特性——半導(dǎo)體器件的邏輯性和存儲器件的磁性——結(jié)合在同一種材料中�？蒲泄ぷ髡咧铝τ趯⒕哂懈呔永餃囟取⒏唢柡痛呕瘡姸鹊拇判园雽�(dǎo)體集成到利用電荷和自旋來承載數(shù)據(jù)信息的半導(dǎo)體自旋電子器件中。在磁性半導(dǎo)體的研究歷程中,不同的課題組進行了大量的探索,但是實驗上得到的各種磁性半導(dǎo)體材料(如GaMnAs、MnGe、CoTiO等)的性質(zhì)不盡如人意。這些材料或者缺乏高的居里溫度、高的飽和磁化強度,或者其室溫鐵磁性來自于非本征的磁性雜質(zhì)相,這都阻礙了磁性半導(dǎo)體在自旋電子器件方面的應(yīng)用。目前,具有高過渡金屬含量的、高質(zhì)量的單晶磁性半導(dǎo)體仍是科研工作者們努力的目標之一。為此目的,我們選擇四元的具有面心立方結(jié)構(gòu)(fcc)的Cox(MgyZn1-y)1-xO1-v單晶薄膜作為研究對象。這是因為三元的MgxZn1-xO材料的晶體結(jié)構(gòu)會隨Mg摻雜濃度的升高從ZnO基的六方結(jié)構(gòu)向MgO基的面心立方結(jié)構(gòu)演變,而且CoxMg1-xO是一種組分可在0%～100%比例范圍調(diào)整的具有fcc結(jié)構(gòu)的材料。因此,四元的fcc-Cox(MgyZn1-y)1-xO1-v材料體系為解決過渡金屬在半導(dǎo)體中的低溶解度問題提供有效的平臺。本論文將重點介紹高摻雜Cox(MgyZn1-y)1-xO1-v(x=0.5)單晶薄膜的磁性以及組分和氧空位濃度對磁性的調(diào)控。本論文的工作包括以下三個方面的內(nèi)容:一、Zn摻雜CoO(111)單晶薄膜的制備及反鐵磁性的調(diào)控。我們以熱蒸發(fā)的純金屬Zn和Co在氧等離子體氣氛中氧化的方式,利用分子束外延技術(shù)制備了高質(zhì)量的單晶外延ZnxCo1-xO(111)薄膜,并研究了不同Zn摻雜濃度(0%～24%)對CoO(111)反鐵磁結(jié)構(gòu)的影響。一方面,通過Co/ZnxCo1-xO異質(zhì)結(jié)的交換偏置效應(yīng)表征了ZnxCo1-xO薄膜的反鐵磁性。實驗結(jié)果顯示,Co/ZnxCo1-xO異質(zhì)結(jié)的交換偏置場隨著Zn組分的增加而降低。而經(jīng)過氧等離子體氣氛退火的ZnxCo1-xO薄膜與Co形成的異質(zhì)結(jié)(標記為退火后的異質(zhì)結(jié))比制備態(tài)的Co/ZnxCo1-xO具有更大的交換偏置效應(yīng)。另一方面,制備態(tài)的Zno.24Co0.760單層膜存在弱的室溫鐵磁信號(9.5 emu/cm3),而退火后的ZZno.24Co0.76O中鐵磁信號消失,這說明制備態(tài)Zn0.24Co0.760薄膜的鐵磁性源自氧空位導(dǎo)致的局域鐵磁交換耦合作用。結(jié)合Co/ZnxCo1-xO異質(zhì)結(jié)的交換偏置效應(yīng)和ZnxCo1-xO單層膜的磁性結(jié)果,我們認為在高摻雜的ZnxCo1-xO單晶薄膜中存在由CoO構(gòu)成的反鐵磁相和由氧空位引起的鐵磁相的共存。氧空位的存在不僅弱化了CoO的反鐵磁交換耦合,而且增強了薄膜的鐵磁交換耦合。因此,我們提供了一種通過調(diào)整摻雜比例和氧空位濃度來調(diào)控CoO單晶薄膜的反鐵磁性的方法。二、[Co/CoO]n超晶格的外延制備及磁性和電輸運性質(zhì)。在實驗上,制備由鐵磁金屬和反鐵磁氧化物組成的超薄、單晶、外延的超晶格是極具挑戰(zhàn)性的工作。在超晶格中,由于存在多個鐵磁/反鐵磁界面,體系的界面交換耦合、磁有序和電輸運性質(zhì)預(yù)期會被極大地調(diào)制。我們利用分子束外延技術(shù)制備了由鐵磁金屬Co和反鐵磁氧化物CoO組成的單晶外延[Co/CoO]n超晶格。磁性測量結(jié)果顯示,即使是最薄的[Co0.6/Co01.2]5超晶格,其飽和磁化強度在5 K到300 K溫度區(qū)間內(nèi)非常穩(wěn)定,僅下降1.5%。電輸運的測量結(jié)果表明,[Co/CoO]n超晶格的電阻率和反�；魻栯娮杪适艿紺o層厚度和Co/CoO界面的影響。[Co/CoO]n超晶格材料為研究由鐵磁金屬和反鐵磁氧化物異質(zhì)結(jié)提供了新的平臺。三、Cox(Mg0.55Zn0.45)1-xO1-v單晶薄膜的混合磁性相的調(diào)控。利用分子束外延技術(shù)制備了具有高Co摻雜濃度的、單晶的、面心立方的Co0.5(Mg0.55Zn0.45)1-xO1-v薄膜。磁性測量和軟X射線吸收光譜的測量結(jié)果顯示,Co0.5(Mg0.55Zn0.45)0.5O1-v薄膜中存在由于氧空位非均勻分布導(dǎo)致的鐵磁相、超順磁團簇和非磁邊界三相共存的混合磁性相結(jié)構(gòu)。此外,薄膜混合磁性相之間的相對強度可以通過調(diào)整制備時的氧分壓和Co摻雜濃度來調(diào)控。這種磁性和帶隙可同時被調(diào)控的Cox(MgyZn1-y)1-xO1-v材料有望在新型磁電調(diào)控器件方面獲得的廣泛應(yīng)用。
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TB383.2
【圖文】：

１＾＾出１句0１１１１－１３６＆１１模型來描述鐵磁／反鐵磁的交換偏置現(xiàn)象［３，４］。在這個模型中，逡逑反鐵磁材料中不同子晶格自旋排列是固定不變的，但是在整個磁化翻轉(zhuǎn)過程中，逡逑它可以整體偏轉(zhuǎn)，如圖１－２所示。假設(shè)鐵磁層和反鐵磁層的磁晶各向異性方向相逡逑同，并與場冷的方向保持一致，系統(tǒng)單位面積的能量表達式為：逡逑Ｅ邋＝邋￣ｎ0ＨＭＦｔＦ邋ｃｏｓ（０邋—邋１３）邋＋邋ＫＦｔｐ邋ｓｉｎ２邋Ｐ邋＋邋ＫＡＦｔＡＦ邋ｓｉｎ２邋ａ邋—邋］ｅｂ邋ｃｏｓ（＾邋—邋ａ），邐１－２逡逑其中／ｅ６邋（Ｊ／ｍ２）是單位面積的界面交換能，是鐵磁層的飽和磁化強度，ｔＦ、逡逑分別是鐵磁層和反鐵磁層的厚度，N稀⒎直鶇砹頌挪愫頭刺挪愕膩義洗啪Ц饗蛞煨猿Ｊ�，ａ、０分冰樓反铁磁层的磁矩取舷撾壹s疤佩義喜愕拇啪厝∠潁停樸耄Γ疲ǎ痢福疲┲淶募薪牽笆峭獠看懦。扔耄災(zāi)淶膩義霞薪恰８莨劍ǎ保玻�，基态能量与ａ、０角度有关。对ａ和０取极謸�(dān)梢緣緬義系椒匠蹋哄義希蓿浚螅椋睿ǎ板濉�？）邋＋邋ｓｉ�

本文編號：2783922