【摘要】：二氧化硅價格低廉且易于合成,具有良好的熱穩(wěn)定性、化學穩(wěn)定性、高絕緣性和對可見光透明等優(yōu)點,因此常用作發(fā)光材料的摻雜基質(zhì)。此外,二氧化硅表面容易連接上功能性活性基團,不影響細胞的正常生命活動,二氧化硅作為優(yōu)良的摻雜基質(zhì)或包裹材料,可用于制備發(fā)光納米材料,如通過將染料摻雜入二氧化硅或二氧化硅包覆的量子點等方法制備得到的發(fā)光納米材料,近年來,在細胞成像領域中受到人們的廣泛關注。然而這些制備策略通常較為費時和繁瑣,且存在染料泄露、潛在毒性物質(zhì)的引入等方面的問題。本文通過簡單的溶膠-凝膠法,制備了一種非金屬摻雜的光致發(fā)光二氧化硅納米材料,并研究了該材料的可控制備、光譜性質(zhì)、細胞毒性和細胞成像等方面的內(nèi)容。通過TEM和XRD測試對該材料的形貌和結構進行表征,結果表明所得到材料為二氧化硅非晶材料,粒徑約為50 nm。使用熒光分光光度計對材料的光譜進行表征,結果表明該材料的最大激發(fā)峰處于280 nm,最大熒光和磷光發(fā)射峰分別處于335 nm和440 nm。該材料的發(fā)光性能還具有良好的環(huán)境穩(wěn)定性及長期穩(wěn)定性。MTT實驗及激光共聚焦顯微成像分析結果表明該材料具有良好的生物相容性且可進入細胞,并定位于溶酶體,因此有望成為生物分析領域的一種新型的溶酶體納米探針。光致發(fā)光磁性雙功能復合納米材料結合了光致發(fā)光物質(zhì)的可示蹤性和磁性納米材料的良好的靶向性,在生物雙模成像、生物分子固定化、細胞的分離純化等方面得到廣泛研究。本課題將上述具有良好發(fā)光性能和生物相容性的自發(fā)光納米材料用于制備非金屬摻雜的光致發(fā)光磁性雙功能納米材料。期望通過這種途徑解決在制備熒光磁性納米復合材料方面目前存在的合成步驟繁瑣、原料昂貴、熒光猝滅等問題。對產(chǎn)物進行TEM、XRD和紅外圖譜表征,表明非晶態(tài)二氧化硅成功包覆于Fe3O4納米粒子表面。該材料最大激發(fā)峰處于280 nm,最大熒光和磷光發(fā)射峰分別處于386 nm和500 nm,同時具有超順磁性能。由于二氧化硅包覆層具有優(yōu)良的穩(wěn)定性,所制備的這種光致發(fā)光磁性雙功能納米材料仍然保持了良好的環(huán)境穩(wěn)定性和長期穩(wěn)定性,也同樣能夠進入細胞、定位在溶酶體,因此在細胞靶向分離方面具有一定應用潛力。光致發(fā)光介孔雙功能納米材料由于在熒光標記、藥物傳遞的載體、診斷分析等生物醫(yī)學領域多種應用潛能而受到廣泛關注。為了實現(xiàn)對介孔材料進行示蹤,同時避免引入對生物體存在潛在毒性的熒光物質(zhì),我們制備了光致發(fā)光介孔Ti O2/Si O2納米材料,作為一種具有自發(fā)光特性的藥物載體。我們采用溶膠-凝膠法,選用P123為模板劑,制備自發(fā)光介孔Ti O2/Si O2納米材料。將得到的產(chǎn)物進行TEM、氮氣吸附脫附表征、紅外光譜表征,結果表明所得材料具有介孔結構,孔徑在5.5nm左右。光致發(fā)光光譜表征結果為,熒光光譜最大激發(fā)和發(fā)射波長分別為460nm和510nm,磷光光譜最大激發(fā)和發(fā)射波長分別為400nm和535nm。所制備的材料其自發(fā)熒光和磷光具有抗光漂白性并不受大部分離子的干擾,在p H值為3-7范圍內(nèi)可以12h內(nèi)保持其發(fā)光強度基本不變。以該材料為載體,將阿霉素負載于其表面,構建了介孔納米粒載藥系統(tǒng),我們考察了在一定p H值范圍內(nèi),材料對藥物的載藥量和包封率的變化情況,結果表明,當p H值=7.4時制得的載藥納米材料具有較高的藥物包封率和較高的載藥量。我們發(fā)現(xiàn),在一定范圍內(nèi),該載藥介孔納米材料的阿霉素的釋放情況具有p H值敏感性,這種特性能夠使藥物在腫瘤組織的快速釋放,減少在正常細胞和組織的滯留時間,降低對其毒性作用,從而更好地發(fā)揮療效。通過本文的研究工作可以表明,運用上述溶膠-凝膠法制得的光致發(fā)光二氧化硅納米材料,其本身具有優(yōu)良的光學特性和生物相容性,作為一種良好的包覆材料可以包覆其他納米粒子,或者將其制備成介孔納米材料與其他廣泛的功能性分子結合,從而得到具有光致發(fā)光特性的多功能納米材料,因此這種光致發(fā)光二氧化硅納米材料將在多功能納米材料制備方面具有巨大的應用價值。
【學位授予單位】：華僑大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：TB383.1;O613.72
【圖文】：

染料摻雜二氧化硅納米材料的制備方法示意圖[52]：（a）St ber 法微乳液法（c）膠束法1.1 Schematic representation of different synthetic strategies to obtain anoparticles[52]: St ber method (a) reverse microemulsion method (b) amicelle assisted method (c).反向微乳液法涉及到由油-水-表面活性劑-助表面活性劑分散相為水。內(nèi)核為加入的親水性材料，再加入催化劑應后則形成納米材料的殼，這樣就得到殼-核型納米顆粒多個報道通過該方法制備納米顆粒并對其進行表面修飾粒徑在 15-200 nm[54, 55]，粒徑的大小取決于表面活性劑劑與水的摩爾比。這種方法適合使用帶正電荷的水溶性可以很容易地被引入到反相微乳液水核，并通過靜電相二氧化硅基質(zhì)中。此先決條件使該方法應用于合成對水帶負電荷的染料的熒光納米粒子的合成時受到限制。另

非金屬摻雜光致發(fā)光二氧化硅納米顆粒的制備及生物應用初探認為是晶格中的發(fā)光源（如圖 1.4 所示）。近年來，硅摻雜采用溶膠-凝膠法分別使用過渡金屬離子制2O3/SiO2[69]和 ZnO/SiO2[70]等納米復合物室溫磷光材料-凝膠途徑制備的 TiO2/SiO2復合物可在 403nm 激發(fā)溫磷光。TiO2/SiO2發(fā)出的白色磷光對過氧化氫有特光猝滅現(xiàn)象對 H2O2有高選擇性，檢測的靈敏度也被用作開發(fā)一種可視化的 H2O2磷光傳感器。也可實O2的檢測方面的應用。目前非金屬摻雜的很少有報制備了基于二氧化硅結構中碳雜質(zhì)缺陷的介孔室溫未引入任何熒光染料,在紫外燈激發(fā)下具有較強的室密度、環(huán)境友好型磷光粉,用于可視化的藥物載體。

3 納米粒子表面改性策略示意圖[76]：（a）為增加納米粒子水溶性，（b）為納米粒子的生物連接修飾1.3. Scheme of the most relevant strategies to modify the surface of the NPs[76]: ( NPs solubility in aqueous environ-ments; (b) to address biological functionality tthe NPs.實使用過程中，已發(fā)現(xiàn)只具有一種功能的納米材料無法應對更為環(huán)境復雜的應用要求，而多功能性的納米材料可以同時滿足多方需求。例如一個納米體系上不僅可以安裝多種模塊，實現(xiàn)分析化，而且添加成像元件后可實時跟蹤藥物在人體內(nèi)的流向，使藥視化，進而實現(xiàn)對藥效的同步監(jiān)測[77-82]。因此，熒光多功能納米為生物分析與診療領域提供一個極具前景的平臺。又如，理想的不僅要具有良好的控制釋放功能，而且需要具備靶向運輸?shù)墓δ軐τ诮档投靖弊饔锰岣咚幮б簿哂泻苤匾淖饔谩Ｈ玖蠐诫s二氧

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本文編號：2783852