【摘要】：隨著科技的不斷進步,可穿戴電子產(chǎn)品走進了人類的現(xiàn)實生活中。由于超級電容器的組裝方式簡單,而且可以進行多次穩(wěn)定的快速充放電,人們也開始重視對可穿戴超級電容器的探索。目前,可穿戴超級電容器已經(jīng)有了突飛猛進的發(fā)展,從二維的三明治結(jié)構(gòu)到一維的線狀結(jié)構(gòu),各式各樣的可穿戴超級電容器涌現(xiàn)出來。但是目前可穿戴超級電容器的電化學(xué)性能并不令人滿意,主要是使用的柔性電極比容量和循環(huán)穩(wěn)定性不足。針對這個問題,我們通過結(jié)構(gòu)設(shè)計,采用豐富的孔道結(jié)構(gòu)提高柔性薄膜電極在離子液體電解液中的體積比電容;采用具有高導(dǎo)電性的金屬碳化物作為柔性的纖維薄膜電極來提高比容量和循環(huán)穩(wěn)定性。在通過改善柔性電極材料的性能提高了器件的電化學(xué)行為的同時,我們也對可穿戴超級電容器進行功能化的拓展。為了滿足復(fù)雜的外界受力變化,我們設(shè)計了一種基于雙覆紗線的高彈性線狀電極,將其組裝成的線型可穿戴超級電容器具有彈性可拉伸和尺寸可調(diào)節(jié)的功能。然后,我們采用形狀記憶的線狀電極進一步解決器件在多次使用時發(fā)生的不可逆塑性變形問題。最后,為了實現(xiàn)可持續(xù)能源的合理利用,我們將垂直生長納米片陣列的碳纖維線作為線狀電極,將其組裝的線型可穿戴超級電容器可以通過獲取風(fēng)能進行反復(fù)的充電,相比于傳統(tǒng)的充電方式,這可以真正的實現(xiàn)了對可再生能源的循環(huán)使用。主要取得的進展如下:(1)對于可穿戴超級電容器中柔性薄膜電極進行了研究:(1)采用簡單的真空過濾法,制備了一種基于多孔氮化碳/碳納米管的可自支撐柔性薄膜電極,由于豐富的孔道結(jié)構(gòu),柔性薄膜電極在離子液體電解液中具有出優(yōu)越的電化學(xué)性能,最大可以提供25 F/cm~3的體積比電容,并且在平直和彎曲的狀態(tài)下?lián)碛辛己玫难h(huán)穩(wěn)定性(5000次循環(huán)后,電容保持率都在80%以上)。(2)針對真空過濾法無法實現(xiàn)大規(guī)模應(yīng)用的缺點,我們采用可工業(yè)化生產(chǎn)的靜電紡絲法,合成了一種基于高導(dǎo)電金屬碳化物纖維的可自支撐柔性薄膜電極,不僅具有高的比容量(430 F/g),此外,在5000次循環(huán)之后,這種柔性薄膜電極的電容保持率可以達(dá)到92.6%。(2)對于可穿戴超級電容器中柔性線狀電極進行了功能化的設(shè)計:(1)制備了一種基于雙覆紗線的高彈性線狀電極,將其組裝成的線型可穿戴超級電容器不僅具有優(yōu)越的電化學(xué)性能,同時展現(xiàn)出在高應(yīng)變(最大150%)拉伸下的穩(wěn)定電化學(xué)行為,能夠適應(yīng)人體中身體的每個部分在復(fù)雜的動態(tài)環(huán)境中不斷的運動,并且展現(xiàn)出良好的彈性可拉伸性和尺寸可調(diào)節(jié)的能力。(2)制備了一種基于鎳鈦合金的形狀記憶線狀電極,將其組裝成的線型可穿戴超級電容器不僅具有超高的體積能量密度(8.9 mWh/cm~3),更重要的是,當(dāng)器件發(fā)生不可逆的塑性變形時,只需在溫和的溫度下(~35℃),變形的器件可以自動恢復(fù)到初始預(yù)設(shè)的形狀。而且在多次的形狀變形-恢復(fù)過程后,器件的電化學(xué)性能并沒有表現(xiàn)出明顯的衰退,展現(xiàn)出有效的形狀記憶可修復(fù)的能力。(3)將垂直生長納米片陣列的碳纖維線作為線狀電極,利用非對稱的方法組裝了具有高能量密度和極低電化學(xué)阻抗的線型超級電容器。通過獲取風(fēng)能可以對線型超級電容器進行反復(fù)的充電,并且器件展現(xiàn)出穩(wěn)定的能量儲存/供給的能力,為真正實現(xiàn)可再生能源的合理利用提供一個可行性的思路。
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TB34;TM53
【圖文】：

圖 1-1 各式各樣的可穿戴電子產(chǎn)品的涌現(xiàn)。Fig. 1-1 The emergence of various wearable electronic products..2 超級電容器的概述2.1 超級電容器的歷史在 1745 年，物理學(xué)教授馬森布羅克首次在荷蘭的萊頓城發(fā)明了可以用來存儲的電容器，將其稱之為萊頓瓶。然而萊頓瓶結(jié)構(gòu)簡單，真正的電化學(xué)能源體系源于意大利物理學(xué)家伏打在受了伽伐尼的影響，在一次科學(xué)實驗中發(fā)現(xiàn)并隨后的“伏打電堆”，在此基礎(chǔ)上伏打電在接下來的近一個世紀(jì)中獲得了深入的研果。隨后，貝克首次申請注冊了有關(guān)電化學(xué)儲能的專利，基于伏打電堆的理論取代傳統(tǒng)的原電池存儲能量，甚至在實際的生產(chǎn)生活中得到了推廣和使用。這利詳細(xì)地解釋和闡釋了其中的儲能原理，簡單來說就是首先選用一種水系電解后將高比表面積的多孔碳材料浸泡其中，這樣在固液界面上就會形成所謂的雙

圖 1-2 級電容器的工作原理示意圖：（a）雙電層電容，（b） 拉第贗電容wo different working principles of supercapacitors: (a) double-layer capacitors, (pseudo-capacitors.于傳統(tǒng)的平板電容器，超級電容器按照儲能原理不同可以劃分為第贗電容這兩類。第一種雙電層理論是在 1887 年由德國科學(xué)家亥的，后來經(jīng)歷了一大批研究工作者的進一步修正和改進，最終成為論知識系統(tǒng)。它的工作原理如圖 1-2（a）所示，首先選用一種電

游離在溶液中的離子由于電場作用會聚集到電極的表面，與此同的離子會和電活性組分發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)，并且進入到電極內(nèi)部，也就完成的充電過程。停止施加電場后，充電時進入到電極內(nèi)部的離子會朝著相反反應(yīng)并從電極內(nèi)部脫出，又一次游離在溶液中保持平衡，并實現(xiàn)了放電的過-2（b）闡釋了一類典型的法拉第贗電容材料氧化釕（RuO2）的充放電過程出它的電化學(xué)反應(yīng)過程不僅僅存在于電極材料的表面，也深入到了電極內(nèi)與雙電層電容器相比，法拉第贗電容器具有更大的電荷儲存量，進而能夠大的比電容[50-55]。然而，在反復(fù)的充放電過程中，法拉第贗電容反應(yīng)會不得電極發(fā)生相變和微觀形貌的改變，所以相比于雙電層電容器，贗電容反性也較差。所以，近些年，也有很多研究將具有雙電層電容的材料和具有電容效應(yīng)的材料相互復(fù)合，利用兩者的協(xié)同效應(yīng)。從而使得得到的超級電更高的比電容和更佳優(yōu)越的電化學(xué)性能，這也是未來高性能超級電容器發(fā)重要的方向。3 超級電容器的內(nèi)部結(jié)構(gòu)

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