石墨烯基復(fù)合材料的制備及其對苯酚、鉻和鈾的吸附性能研究
發(fā)布時間:2020-07-29 23:58
【摘要】:本文以氧化石墨烯為基體材料,成功合成出三種以氧化石墨烯的三種衍生材料,這三種衍生材料均具有吸附量高,便于分離,可多次循環(huán)利用以及綠色環(huán)保等特點,是具有重要研究意義的新型吸附材料,并使用了 SEM,TEM,XRD,FTIR,BET和XPS等對這三種衍生材料的微觀形貌和結(jié)構(gòu)進行了表征分析。研究了溶液的pH值、初始濃度、反應(yīng)溫度及反應(yīng)時間等對材料吸附行為的影響.(1)還原氧化石墨烯(RGO)的制備及其對苯酚的吸附行為研究:使用改進的hummers法以石墨粉為原料制備出氧化石墨烯(GO),使用硼氫化鈉將GO進行還原,使用一步還原法合成還原氧化石墨烯RGO,通過使用常見的表征手段如XRD,FTIR等對RGO進行了表征和分析,并將RGO應(yīng)用于吸附溶液中的苯酚,以達到凈化水的目的。對吸附行為進行了實驗探究,研究結(jié)果表明,擬二級動力學(xué)能精確的擬合該吸附動力學(xué)過程,吸附等溫線更符合Langmuir模型,溫度在298K時,RGO復(fù)合材料的理論吸附量為111.1mg·g-1,同時,由等溫線數(shù)據(jù)推導(dǎo)出熱力學(xué)參數(shù)(△G,△S,△H)的值,可知RGO對苯酚的吸附是一個自發(fā)的吸熱的過程。(2)磁性氨基氧化石墨烯復(fù)合材料(AMGO)的制備及其對Cr(Ⅵ)的去除性能研究:采用經(jīng)典的水熱法一步合成磁性氨基氧化石墨烯復(fù)合納米材料(AMGO),AMGO應(yīng)用于去除溶液中的Cr(Ⅵ)離子,具有較好的磁分離特性,磁分離過程僅僅需要40s,研究發(fā)現(xiàn),AMGO在對體系中的Cr(Ⅵ)的最大吸附量是123.4 mg·g-1。這表明了 AMGO在吸附溶液中的Cr(Ⅵ)的過程中具有高效性,擬二級動力學(xué)模型和Langmuir模型能更更好的吻合吸附實驗數(shù)據(jù),另外,吸附機理研究表明AMGO對Cr(Ⅵ)的吸附機理是通過螯合和離子交換來實現(xiàn)的。(3)疏基化氧化石墨烯復(fù)合材料(GO-SH)的制備及其對對U(Ⅵ)的吸附性能研究:以氧化石墨烯和巰基苯胺成功制備出巰基化氧化石墨烯復(fù)合材料(GO-SH)并且作為吸附劑用以去除溶液中的U(Ⅵ),實驗結(jié)果表明:在T = 298K和pH = 5.5時,GO-SH對U(Ⅵ)的最大吸附能力可達281.69mg·1-1,擬二級動力學(xué)吸附模型擬合此吸附動力學(xué)數(shù)據(jù)相關(guān)系數(shù)更高,另外,通過XRD、FTIR、XPS和mapping結(jié)果的基礎(chǔ)上研究GO-SH對U(Ⅵ)的吸附機理,GO-SH對U(Ⅵ)的吸附過程是表面嫁接的磺;鶇⑴c了 U(Ⅵ)的吸附,與AMGO表面官能團發(fā)生了絡(luò)合,從而達到對溶液中U(Ⅵ)去除的目的。
【學(xué)位授予單位】:安徽建筑大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號】:TB33;O647.3
【圖文】:
1.3.1石墨烯的性質(zhì)及制備逡逑在2004年,英國物理學(xué)家在一次偶然的實驗中通過使用機械剝離的方法將石墨逡逑層層剝離后首次發(fā)現(xiàn)了石墨烯(graphene)。如下圖1-2所示,石墨烯是片層狀形似層逡逑層薄紗的二維的平面結(jié)構(gòu),石墨烯以不同的方式卷曲重合會形成不同維度的碳材料正逡逑因如此其他石墨材料的基本組成單元被大家公認為是石墨烯。同時石墨烯還具有許多逡逑驚艷的物理特性114,15],比如石墨烯具有超乎一般材料很多倍的巨大比表面積逡逑(2630m2/g),所以,我們將石墨烯的這些優(yōu)異的性能應(yīng)用于凈化污水中的重金屬離逡逑子將具有重大的潛在價值與此同時我們還可以對石墨烯進行一些表面的修飾,使得石逡逑墨烯表面能夠參與反應(yīng)的活性基團增多進而有更好的水溶性,提高吸附效率,使得改逡逑性和功能化的石墨烯在吸附方面具有更高的應(yīng)用性,環(huán)境友好性和多次重復(fù)使用等優(yōu)逡逑良性能。目前石墨烯在很多領(lǐng)域都具有較為深入的研宄,尤其是近年來,石墨烯的改逡逑性及修飾在廢水的處理與凈化方面引起眾多學(xué)者的研究興趣。逡逑4逡逑
并且在它的表面含有大量的活性基團,在水中的溶解性能大為提高,雖然氧化逡逑石墨烯的結(jié)構(gòu)受到爭議,目前來說,科學(xué)家們普遍接受的模型是Lerf-Klinowski模逡逑型,如下圖1-3所示,氧化石墨烯是層狀結(jié)構(gòu),在它的表面許多親水活性基團。逡逑氧化石墨烯l2G,21]具有獨特的物理和化學(xué)性質(zhì),為了提高它的可利用價值我們會對逡逑氧化石墨烯進行改性和表面官能團修飾,親水活性基團既增加了水溶性同時還可以與逡逑目標(biāo)吸附離子發(fā)生化學(xué)吸附反應(yīng),另外,氧化石墨烯表面存在缺陷和孤對電子,可以逡逑和溶液中的重金屬離子共享電子形成金屬配合物,從而達到凈化廢水的效果。但是,逡逑氧化石墨烯的吸附不具有選擇性,這將不利于被吸附的重金屬離子的資源回收再利逡逑用,在吸附完成后通過一般的固液分離的方法很難將氧化石墨烯從溶液中分離開來,逡逑所以,在分離氧化石墨烯的過程具有操作復(fù)雜、工作量大和成本高等缺點,因此,氧逡逑化石墨烯的改性及氧化石墨烯的表面基團功能化修飾在吸附領(lǐng)域引起了研宄熱潮。逡逑H00c邋COOHCOOHOH逡逑/邋rWrVv—逡逑Caphene逡逑A邐COOH邋C'(X)H逡逑圖1-3氧化石墨烯的化學(xué)結(jié)構(gòu)示意圖逡逑Fig.邋1-3邋The邋chemical邋structure邋of邋graphene邋oxide逡逑1.3.3氧化石墨烯衍生物在污染物吸附領(lǐng)域的應(yīng)用逡逑趙東林間課題組報道了改性的氧化石墨烯-磁性石墨烯(MGO)對重金屬離子逡逑U(VI)的吸附過程
苯酚是一種機合成過程中一種重要的原料還以聚合物的中間體的形式存成纖維、農(nóng)藥和塑料等行業(yè)的發(fā)展都會有較高濃度的含酚廢水產(chǎn)生,因苯酚降解和易致癌的特性,早在1990年被我國列為主要工業(yè)排放優(yōu)先監(jiān)測的此,含酚廢水的處理是我們急需解決的問題之一邋I38%。逡逑氧化石墨烯(GO)是石墨烯的重要衍生物,氧化石墨烯保留了石墨烯和優(yōu)良的結(jié)構(gòu)特性,同時,在氧化石墨烯片層上存在大量的親水性含氧官提高了水溶性,更是大幅度提升了吸附能力,是被科學(xué)家公認的最具潛力之一。但是,GO易分散在溶液中并且會在溶液中團聚導(dǎo)致與溶液難以分二次污染,所以我們通過還原氧化石墨烯的方法制得RGO,通過外加還原劑到得RGO依然保留了氧化石墨烯獨有得特性,并且還原了氧化石墨烯表含氧官能團,在溶液中RGO更易分離,有效的避免了二次污染的問題人用乙二胺為還原劑得到RGO,并用來吸附溶液中的重金屬離子Cd2+,并好的效果。本章以目前的研宄現(xiàn)狀為參考,首先合成出氧化石墨烯119],以硼還原劑用溶劑熱法成功制備出RGO,如圖1-5所示,然后探究RGO對溶有機污染物-苯酚的吸附行為。逡逑
本文編號:2774682
【學(xué)位授予單位】:安徽建筑大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號】:TB33;O647.3
【圖文】:
1.3.1石墨烯的性質(zhì)及制備逡逑在2004年,英國物理學(xué)家在一次偶然的實驗中通過使用機械剝離的方法將石墨逡逑層層剝離后首次發(fā)現(xiàn)了石墨烯(graphene)。如下圖1-2所示,石墨烯是片層狀形似層逡逑層薄紗的二維的平面結(jié)構(gòu),石墨烯以不同的方式卷曲重合會形成不同維度的碳材料正逡逑因如此其他石墨材料的基本組成單元被大家公認為是石墨烯。同時石墨烯還具有許多逡逑驚艷的物理特性114,15],比如石墨烯具有超乎一般材料很多倍的巨大比表面積逡逑(2630m2/g),所以,我們將石墨烯的這些優(yōu)異的性能應(yīng)用于凈化污水中的重金屬離逡逑子將具有重大的潛在價值與此同時我們還可以對石墨烯進行一些表面的修飾,使得石逡逑墨烯表面能夠參與反應(yīng)的活性基團增多進而有更好的水溶性,提高吸附效率,使得改逡逑性和功能化的石墨烯在吸附方面具有更高的應(yīng)用性,環(huán)境友好性和多次重復(fù)使用等優(yōu)逡逑良性能。目前石墨烯在很多領(lǐng)域都具有較為深入的研宄,尤其是近年來,石墨烯的改逡逑性及修飾在廢水的處理與凈化方面引起眾多學(xué)者的研究興趣。逡逑4逡逑
并且在它的表面含有大量的活性基團,在水中的溶解性能大為提高,雖然氧化逡逑石墨烯的結(jié)構(gòu)受到爭議,目前來說,科學(xué)家們普遍接受的模型是Lerf-Klinowski模逡逑型,如下圖1-3所示,氧化石墨烯是層狀結(jié)構(gòu),在它的表面許多親水活性基團。逡逑氧化石墨烯l2G,21]具有獨特的物理和化學(xué)性質(zhì),為了提高它的可利用價值我們會對逡逑氧化石墨烯進行改性和表面官能團修飾,親水活性基團既增加了水溶性同時還可以與逡逑目標(biāo)吸附離子發(fā)生化學(xué)吸附反應(yīng),另外,氧化石墨烯表面存在缺陷和孤對電子,可以逡逑和溶液中的重金屬離子共享電子形成金屬配合物,從而達到凈化廢水的效果。但是,逡逑氧化石墨烯的吸附不具有選擇性,這將不利于被吸附的重金屬離子的資源回收再利逡逑用,在吸附完成后通過一般的固液分離的方法很難將氧化石墨烯從溶液中分離開來,逡逑所以,在分離氧化石墨烯的過程具有操作復(fù)雜、工作量大和成本高等缺點,因此,氧逡逑化石墨烯的改性及氧化石墨烯的表面基團功能化修飾在吸附領(lǐng)域引起了研宄熱潮。逡逑H00c邋COOHCOOHOH逡逑/邋rWrVv—逡逑Caphene逡逑A邐COOH邋C'(X)H逡逑圖1-3氧化石墨烯的化學(xué)結(jié)構(gòu)示意圖逡逑Fig.邋1-3邋The邋chemical邋structure邋of邋graphene邋oxide逡逑1.3.3氧化石墨烯衍生物在污染物吸附領(lǐng)域的應(yīng)用逡逑趙東林間課題組報道了改性的氧化石墨烯-磁性石墨烯(MGO)對重金屬離子逡逑U(VI)的吸附過程
苯酚是一種機合成過程中一種重要的原料還以聚合物的中間體的形式存成纖維、農(nóng)藥和塑料等行業(yè)的發(fā)展都會有較高濃度的含酚廢水產(chǎn)生,因苯酚降解和易致癌的特性,早在1990年被我國列為主要工業(yè)排放優(yōu)先監(jiān)測的此,含酚廢水的處理是我們急需解決的問題之一邋I38%。逡逑氧化石墨烯(GO)是石墨烯的重要衍生物,氧化石墨烯保留了石墨烯和優(yōu)良的結(jié)構(gòu)特性,同時,在氧化石墨烯片層上存在大量的親水性含氧官提高了水溶性,更是大幅度提升了吸附能力,是被科學(xué)家公認的最具潛力之一。但是,GO易分散在溶液中并且會在溶液中團聚導(dǎo)致與溶液難以分二次污染,所以我們通過還原氧化石墨烯的方法制得RGO,通過外加還原劑到得RGO依然保留了氧化石墨烯獨有得特性,并且還原了氧化石墨烯表含氧官能團,在溶液中RGO更易分離,有效的避免了二次污染的問題人用乙二胺為還原劑得到RGO,并用來吸附溶液中的重金屬離子Cd2+,并好的效果。本章以目前的研宄現(xiàn)狀為參考,首先合成出氧化石墨烯119],以硼還原劑用溶劑熱法成功制備出RGO,如圖1-5所示,然后探究RGO對溶有機污染物-苯酚的吸附行為。逡逑
【參考文獻】
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1 黃福;張帆;王波;張經(jīng)普;彭志遠;;乙二胺還原的氧化石墨烯對鎘離子的動態(tài)吸附[J];環(huán)境工程學(xué)報;2015年02期
2 徐建;張瑩;李蕾;郭昌勝;張遠;;δ-MnO_2氧化降解苯酚的機理研究[J];環(huán)境科學(xué)學(xué)報;2013年04期
3 范橋輝;郭治軍;吳王鎖;;放射性核素在固-液界面上的吸附:模型及其應(yīng)用[J];化學(xué)進展;2011年07期
4 岳欽艷;楊晶;高寶玉;李仁波;李穎;于慧;;活性炭纖維對水中酚類化合物的吸附特性[J];環(huán)境科學(xué);2008年10期
本文編號:2774682
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