【摘要】：海洋貝殼是一種儲(chǔ)量豐富的漁業(yè)廢棄物,同時(shí),又是一種獨(dú)一無二的制備二維納米材料的可再生原材料。無論是從環(huán)境保護(hù)還是資源利用上,對(duì)其回收利用都具有重要意義。目前,海洋貝殼的利用率極低,主要是對(duì)其無機(jī)組分的利用,對(duì)其有機(jī)組分用以大規(guī)模綠色的合成具有精細(xì)結(jié)構(gòu)的二維碳納米篩還鮮有報(bào)道。目前國(guó)內(nèi)外對(duì)二維碳納米篩的相關(guān)研究主要集中在石墨烯納米篩材料上,雖然制備方法種類繁多,但大都存在高耗時(shí)、高成本、工藝復(fù)雜和容易造成污染的問題,而且產(chǎn)品往往溶劑分散性較差,因而限制了納米篩的進(jìn)一步應(yīng)用。本論文通過選用海洋廢棄物貝殼一鮑魚殼為原材料,采用直接熱解的綠色合成方法,實(shí)現(xiàn)了具有高分散性的類石墨烯結(jié)構(gòu)的二維碳納米篩的制備,并探究了該碳納米篩在過濾吸附、傳感以及驅(qū)動(dòng)等領(lǐng)域的應(yīng)用。主要研究?jī)?nèi)容如下:1.基于鮑魚殼珍珠層精妙的“磚泥”結(jié)構(gòu),利用其“泥層”(有機(jī)層)作為碳質(zhì)前體,“磚層”(霰石層)則充當(dāng)硬模板,通過直接熱解的方法成功制備了具有類石墨烯結(jié)構(gòu)的二維碳納米篩。通過表征分析,該碳納米篩的面內(nèi)孔是以礦物橋?yàn)槟０搴亡笔瘜拥淖曰罨?yīng)共同作用產(chǎn)生。最終,合成厚度1 nm,比表面積為378 m2/g,并且含有豐富的O、N和S等雜原子摻雜的碳納米篩。2.將制備的類石墨烯二維碳納米篩分散到多種溶劑,觀察一周得出該碳納米篩在水、乙醇、二甲基甲酰胺和二甲基乙酰胺等溶劑中具有很好的分散穩(wěn)定性,繼而將其水分散液在不同基底蘸寫、滴涂或抽濾成多種圖案,均展現(xiàn)出良好的可加工性。再將其水分散液通過真空抽濾成膜用于過濾吸附羅丹明B,該碳納米篩膜展現(xiàn)出高通量過濾和連續(xù)流動(dòng)吸附,并且通過批量吸附實(shí)驗(yàn)得出該碳納米篩對(duì)多種染料的吸附率幾乎都高達(dá)百分之百。還將其分散液滴涂到絲網(wǎng)印刷電極或者涂敷到彈性體和尼龍基底上,該談納米篩膜對(duì)微量化學(xué)物質(zhì)、應(yīng)變和濕度的傳感均表現(xiàn)出較廣的檢測(cè)范圍和較高的靈敏度。最后,將二維碳納米篩制備的仿生肌肉通過低壓電場(chǎng)刺激,也表現(xiàn)出較大的彎曲驅(qū)動(dòng)形變并且能夠保持長(zhǎng)時(shí)間的致動(dòng)穩(wěn)定性。
【學(xué)位授予單位】：山東科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB383.1;TQ914.3;TQ127.11
【圖文】：

逡逑在自然界生命系統(tǒng)中結(jié)構(gòu)精妙的二維納米材料并不難發(fā)現(xiàn)ｌ２２，８Ｍ２ｌ，例如珍珠逡逑層，如圖１．２，作為一種最自然的生物復(fù)合材料，具有精妙的“磚泥”結(jié)構(gòu)，即通逡逑過在層層連鎖的霰石片（厚度：２００－７００邋ｎｍ）之間插入二維有機(jī)層（厚度：２０－４０逡逑ｎｍ）構(gòu)成Ｉ２５，８３，？。其中，二維有機(jī)層（主要是蛋白質(zhì)和甲殼素）任意貫穿著礦逡逑物橋圓柱（直徑：２０－５０邋ｎｍ），該礦物橋結(jié)構(gòu)可以將相鄰的霰石片很好地固定。逡逑Ｖ邋＇邐＿＿＿Ｍｉｎｅｒａｌ邋ｌａｙｅｒ邋－ｗ邐ｔ逡逑0丨￣邋＾＾Ｖ＃２０—４０邋圓逡逑Ｍｉｎｅｒａｌ邋ｂｒｉｄｇｅ逡逑圖１．２“磚泥”珍珠層的微觀結(jié)構(gòu)。逡逑Ｆｉｇ．邋１．２邋Ｂｒｉｃｋ－ａｎｄ－ｍｏｒｔａｒ邋ｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｏｆ邋ｎａｃｒｅ．逡逑９逡逑

如Ｈ３Ｐ０４和ＨＮ０３），直到固體樣品反應(yīng)完全，然后再用純水進(jìn)行多次洗滌，洗逡逑至ｐＨ值？７。之后，樣品經(jīng)冷凍干燥，在４５邋Ｈｚ條件下超聲３０邋ｍｉｎ可以在溶劑逡逑中重新分散，即得到碳納米篩的分散液，如圖２．１。逡逑Ｍ逡逑？邋Ｃａｌｃｉｎａｔｉｃｍ邐＼邋Ａｃｉｄ邋ｔｒｅａｔｍｅｎｔ邐＾逡逑Ｉ：逡逑Ｃａｒｂｏｎ邋ｎａｎｏｍｅｓｈ邐ｔＥ？７邋－邋１邋ｎｍ逡逑Ｎａｃｒｅ邐ｂｅｔｗｅｅｎ邋ｉｎｏｒｇａｎｉｃ邋ｌａｙｅｒｓ邐Ｃａｒｂｏｎ邋ｎａｎｏｍｅｓｈ逡逑圖２．１碳納米篩的合成原理路線．？珍珠層的煅燒；酸解無機(jī)層和超聲－剝離碳納米篩逡逑Ｆｉｇ．２．１邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ邋ｐａｔｈｗａｙ邋ｏｆ邋ｃａｒｂｏｎ邋ｎａｎｏｍｅｓｈ邋ｆｒｏｍ邋ｎａｃｒｅ：邋ｃａｌｃｉｎａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｎａｃｒｅ；逡逑ａｃｉｄ－ｄｉｓｓｏｌｖｉｎｇ邋ｉｎｏｒｇａｎｉｃ邋ｌａｙｅｒｓ邋ａｎｄ邋ｓｏｎｉｃａｔｉｏｎ－ｅｘｆｏｌｉａｔｉｎｇ邋ｃａｒｂｏｎ邋ｎａｎｏｍｅｓｈ逡逑為了滿足綠色化學(xué)和可持續(xù)發(fā)展的理念，避免資源浪費(fèi)，該碳納米篩制備過逡逑程通過調(diào)節(jié)酸的種類可以得到不同的酸洗溶液，將該溶液直接通過蒸發(fā)結(jié)晶的方逡逑式便可以得到多種鈣鹽副產(chǎn)品（例如，Ｃａ（Ｎ０３）２，ＣａＣｂ和ＣａＨＰ０４／Ｃａ３（Ｐ0４）２），逡逑如圖２．２

２．３碳納米篩的物理化學(xué)結(jié)構(gòu)表征逡逑根據(jù)ＴＧＡ和ＴＥＭ可以得出，碳納米篩的形貌與鍛燒溫度密切相關(guān)，在惰逡逑性氣體氛圍保護(hù)下低于４５０邋°Ｃ（圖２．３，第Ｉ部分），鮑魚殼的重量損失只有４．４％，逡逑與結(jié)合水的脫除和有機(jī)組分的開始熱分解相對(duì)應(yīng)（如：蛋白質(zhì)和甲殼素）。大于逡逑６５０邋°Ｃ邋（圖２．３，第ＩＩＩ部分），重量損失高達(dá)４２．７°／。是由于ＣａＣ０３的熱分解產(chǎn)生逡逑的（方程式２－１），邋Ｃ被Ｃ０２活化，因此導(dǎo)致碳?xì)饣ǚ匠淌剑玻玻╁澹郏福叮荨Ｔ冢矗担埃叮担板?#176;Ｃ逡逑（圖２．３，第ｎ部分）中，重量損失穩(wěn)定在ｌｗｔ．％，對(duì)應(yīng)霰石到方解石的相轉(zhuǎn)化逡逑和有機(jī)組分的碳化過程。因此，對(duì)碳納米篩的合成溫度進(jìn)行了系統(tǒng)地研宄。逡逑ＣａＣ０３邋＝邋ＣａＯ＋邋Ｃ０２邋Ｔ邐（２－１）逡逑Ｃ０２邋＋邋Ｃ＝邋ＣＯ邐（２－２）逡逑１６逡逑

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