【摘要】：在表界面科學(xué)迅速發(fā)展和鐵電材料至關(guān)重要的今天,對兩者的無損探測技術(shù)亟待更新和發(fā)展。激光被發(fā)明之后應(yīng)運而生的二次諧波產(chǎn)生(SHG)技術(shù),以其源于對稱性破缺、靈敏度高、裝置相對簡單、生物友好等特點,正在被越來越多的研究者關(guān)注。另一方面,鈣鈦礦型氧化物材料具有豐富的物理化學(xué)性質(zhì)和巨大的應(yīng)用潛力,特別是其薄膜材料近年來在太陽能電池、紫外探測、鐵電存儲、鐵電金屬、多鐵耦合機制研究等方面都有不俗的表現(xiàn),因此對這些材料物性表征和調(diào)控的研究有增無減。本論文的主要工作便是基于自主搭建的遠場SHG系統(tǒng),研究鈣鈦礦型氧化物薄膜結(jié)構(gòu)特性和鈣鈦礦鐵電體的結(jié)構(gòu)相變特征,以及在此過程中不斷對系統(tǒng)進行完善和發(fā)展,主要內(nèi)容和結(jié)論如下:1.利用激光分子束外延(Laser-MBE)技術(shù),在摻鈮鈦酸鍶襯底上可控外延生長了一批不同厚度的鐵酸鉍(BiFeO_3,BFO)薄膜。壓電力顯微鏡結(jié)果證明其具有良好鐵電性,X射線倒易空間掃描結(jié)果證明了60 nm厚的BFO薄膜的結(jié)構(gòu)屬于類四方相,而180 nm厚的BFO薄膜屬于單斜相(類R相),這和我們通過這批薄膜SHG偏振各向異性圖得到的結(jié)論一致。此外,我們從SHG極化理論出發(fā),證明了SHG偏振各向異性s-out圖樣中四重對稱性的消失,標志著BFO薄膜中R相的出現(xiàn),并推導(dǎo)計算了這批薄膜的二階非線性極化率張量元χ_(31)/χ_(15)、χ_(31)/χ_(11)的值。2.將變溫臺引入遠場反射式SHG系統(tǒng),研究了鈦酸鋇(BaTiO_3,BTO)單晶和納米晶的結(jié)構(gòu)相變特征,首次用SHG手段觀察到了在BTO鐵電相變時位移模式和有序-無序模式的共存,而且具有不同初始狀態(tài)的BTO鐵電相變時的行為不同,根據(jù)變溫SHG偏振各向異性圖的演化,我們認為這種不同是兩種模式競爭的結(jié)果,壓電力顯微鏡實驗結(jié)果證明BTO表面疇結(jié)構(gòu)在退火后有所增加。此外,對10 nm以內(nèi)的BTO納米顆粒的SHG研究結(jié)果表明,平均粒徑小至2.8 nm的BTO納米顆粒依然可以產(chǎn)生二次諧波信號,具有極化特征。3.研究了BTO偏振各向異性圖隨樣品方位角/極化方向的關(guān)系,明確了兩者的線性依賴,并通過SHG理論推導(dǎo)、壓電力顯微鏡實驗結(jié)果驗證,證明了在0°-180°范圍內(nèi),鈣鈦礦型氧化物鐵電材料的凈極化方向可以根據(jù)SHG偏振各向異性圖定性表達。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院物理研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O611.62;TB383.2
【圖文】：

遠場反射 SHG 系統(tǒng)中，光柵光譜儀屬于可選設(shè)備，因了篩選倍頻光的作用，因此光柵光譜儀的存在是為了進增管的光的單色性，其入射狹縫也避免了環(huán)境雜散光對 SHG 光譜分析系統(tǒng)，光柵光譜儀則必不可少。hotoMultiplierTube,PMT）可以將微弱光信號進行放大、件[49]，廣泛應(yīng)用于光學(xué)測量系統(tǒng)和光譜分析系統(tǒng)中。PM[5]，由光電陰極（Photocathode）、一系列倍增電極（Dynoe）三大部分組成，密封在真空外殼中。電效應(yīng)，直接與入射光作用，將光信號轉(zhuǎn)換為電流信號長響應(yīng)和極限靈敏度等特征。倍增電極利用二次電子發(fā)倍增放大，其電位與陰極相比逐級升高，極間電位差一

光功率極其微弱時，比如薄膜產(chǎn)生的二次諧波（SecondHarmonic,S光功率 P<10-16W，此時光子流量降低到每毫秒不足一個光子，如此到 PMT 的光電陰極/感光窗口，便可看作是單獨分立到達陰極的[51]。在其工作頻率范圍內(nèi)的輸出便會是一個個分立的電脈沖信號，即每個生意味著探測到一個光子，因此記錄下電脈沖的個數(shù)便會得到相應(yīng)的上便是利用 PMT 實現(xiàn)微弱光信號單光子計數(shù)的基本原理。們在 SHG 系統(tǒng)中用到的 PMT 是日本濱松公司（HAMAMATSU）型 的光電倍增管，其波長靈敏度曲線和電壓增益曲線如圖 1.4 所示，可在波長 400 nm 附近相應(yīng)最佳，因此可以用于我們探測 400 nm 倍頻 型 PMT 的倍增電極有 12 個，典型增益可達 6×106，從圖 1.4b 可以看勵電壓增大，PMT 可產(chǎn)生的增益線性增大，在實驗中，我們選取-87為激勵。

遠場 SHG 系統(tǒng)的實驗裝置相對簡單，發(fā)展較為成熟，因此在物理研究中應(yīng)用相對較多。根據(jù)光路結(jié)構(gòu)不同，遠場 SHG 技術(shù)又可以分為透射式、反射式和垂直反射式三類，如圖1.5所示，測量精度取決于聚焦在樣品表面上的光束直徑，一般在百微米量級。得到的結(jié)果為偏振各向異性圖，圖案特征與 χ(2)直接相關(guān)，如前所述，因為 χ(2)與晶格結(jié)構(gòu)密切相關(guān)，因此人們多用它來探測單晶或在百微米尺度內(nèi)結(jié)構(gòu)均勻介質(zhì)的 SHG，研究介質(zhì)的不同疇結(jié)構(gòu)或晶格結(jié)構(gòu)變化[52-55]。因其探測光場位置可以遠離樣品表面，因此也可以很方便地實現(xiàn)光路擴展，比如引入留有窗口的變溫設(shè)備

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本文編號：2772500