【摘要】：二硫化鉬(MoS_2)作為一類(lèi)層狀過(guò)渡金屬硫族化合物的范例,具備電化學(xué)活性高,化學(xué)穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn),其層間相對(duì)較大的層間距以及弱的范德華相互作用有助于其在某些有機(jī)溶劑中的剝離和分散,可作為電極材料擴(kuò)充其在電化學(xué)能量存儲(chǔ)設(shè)備(如超級(jí)電容器、鋰離子電池等)范疇中的應(yīng)用。然而,現(xiàn)階段實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量二硫化鉬納米片的高效制備仍是亟待解決的關(guān)鍵問(wèn)題。此外,由于二硫化鉬納米片自身的導(dǎo)電性較差,電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中易發(fā)生團(tuán)聚和重新堆疊等結(jié)構(gòu)崩塌,往往導(dǎo)致性能快速衰減,這極大限制了其實(shí)際應(yīng)用。本論文針對(duì)二硫化鉬制備和應(yīng)用中存在的關(guān)鍵問(wèn)題,發(fā)展了基于溶液交換方法實(shí)現(xiàn)高濃度少片層二硫化鉬納米片在低沸點(diǎn)溶劑(水,乙醇等)中的均勻分散,并以此少層二硫化鉬納米片作為二維模板實(shí)現(xiàn)其與其他納米顆粒的高效雜化復(fù)合,通過(guò)簡(jiǎn)單便捷的反應(yīng)過(guò)程,構(gòu)筑了一系列少片層二硫化鉬納米片的復(fù)合材料,揭示了雜化復(fù)合結(jié)構(gòu)的形成原理和調(diào)控機(jī)理,深入探討了少片層二硫化鉬納米片復(fù)合材料組成-結(jié)構(gòu)-性能之間的關(guān)系規(guī)律,拓展了該類(lèi)復(fù)合材料在能量存儲(chǔ)器件領(lǐng)域的應(yīng)用。本論文主要著手進(jìn)行了如下探索工作:(1)利用分步原位聚合方法,以少片層二硫化鉬納米片作為二維模板,制備了具有 類(lèi)披薩‖結(jié)構(gòu)的二硫化鉬/聚吡咯/聚苯胺(MoS_2/PPy/PANI)三元復(fù)合材料,研究了其作為超級(jí)電容器電極材料的電化學(xué)性能。該三元雜化材料用作超級(jí)電容器電極模塊實(shí)施時(shí),少片層二硫化鉬薄片可用作電解液離子的儲(chǔ)存器,同時(shí)能夠有效縮短電子傳輸?shù)臄U(kuò)散路徑,聚吡咯中間層能夠很好的緩和充放電過(guò)程中該結(jié)構(gòu)的體積膨脹和收縮,外層聚苯胺的良好分散可以顯著改善電極材料與電極液的接觸界面,有利于其電化學(xué)性能的提升。該MoS_2/PPy/PANI三元復(fù)合材料在0.5 A g~(-1)的電流密度下比電容數(shù)值可實(shí)現(xiàn)1273 F g~(-1),同時(shí)顯露出接觸的循環(huán)耐久性。(2)利用化學(xué)浴沉積方法,實(shí)現(xiàn)了少片層二硫化鉬納米片與多種過(guò)渡金屬氧化物(如氧化鎳NiO、四氧化三鈷Co_3O_4、三氧化二鐵Fe_2O_3)的納米復(fù)合,并研究了將其作為超級(jí)電容器電極材料的電化學(xué)性能。該類(lèi)少片層二硫化鉬納米片/過(guò)渡金屬氧化物復(fù)合材料具有三維多孔結(jié)構(gòu)、高電導(dǎo)率和良好結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性等優(yōu)勢(shì),復(fù)合結(jié)構(gòu)的生成不僅可抑制少片層二硫化鉬納米片自身的團(tuán)聚,而且可以緩沖過(guò)渡金屬氧化物在沖放電過(guò)程中的體積膨脹/收縮。該MoS_2-NiO雜化材料在電流密度為0.5 A g~(-1)下比電容值實(shí)現(xiàn)1113 F g~(-1)。此外,利用MoS_2-Ni O復(fù)合材料作為正極模塊,Mo S_2-Fe_2O_3復(fù)合材料作為負(fù)極模塊構(gòu)筑非對(duì)稱(chēng)超級(jí)電容器,在功率密度為807.2 W kg~(-1)時(shí)可提供高達(dá)39.6 W h kg~(-1)的能量密度。(3)利用原位聚合方法在少片層二硫化鉬納米片表面包覆富氮碳化聚吡咯,得到具有高度導(dǎo)電互穿網(wǎng)絡(luò)、大比表面積以及優(yōu)異結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的少片層二硫化鉬-富氮碳化聚吡咯(MoS_2-NCP)復(fù)合材料,并研究了將其作為鋰離子電池負(fù)極材料的電化學(xué)性能。該MoS_2-NCP復(fù)合材料能有效防止少片層二硫化鉬納米片之間的重新堆疊,其獨(dú)特的二維結(jié)構(gòu)擁有較高的堆積密度,也可實(shí)現(xiàn)電極液離子的快速擴(kuò)散,促進(jìn)鋰離子和少片層硫化鉬納米片充分接觸和發(fā)生嵌鋰/脫鋰反應(yīng)。負(fù)載在二硫化鉬納米片上的富氮碳化聚吡咯層通過(guò)強(qiáng)配位N-Mo鍵實(shí)現(xiàn)了和二硫化鉬納米片的有效雜化復(fù)合,提升了復(fù)合結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性;該MoS_2-NCP雜化材料在0.1 A g~(-1)電流密度下可逆比容量達(dá)到1087.5mA h g~(-1),同時(shí)在500圈充放電循環(huán)后仍能實(shí)現(xiàn)95.0%以上的保持率。
【學(xué)位授予單位】：東華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：TB33;TM53;TM912
【圖文】：

概論及研究進(jìn)展研究背景及意義的可攜帶式電子設(shè)備和混動(dòng)/電動(dòng)汽車(chē)的資源的不斷增加和迫切的需求。超級(jí)電容脈沖功率，長(zhǎng)循環(huán)壽命（上十萬(wàn)次循環(huán)傳播高動(dòng)力學(xué)備受矚目[6]。如下圖 1-1 所對(duì)照，并作簡(jiǎn)化的 Ragone‖圖展現(xiàn)，超要地位。具有高功率的有點(diǎn)和相對(duì)于傳統(tǒng)提供一個(gè)有前景的科研方向以滿(mǎn)足本世。而今超級(jí)電容器普遍于家用電子商品、文置方面使用[7]。最新有一個(gè)應(yīng)用便是安裝電容器，突出展現(xiàn)其性能安全可靠。而最力汽車(chē)，以及燃料電池新能源汽車(chē)上的實(shí)高容量電池或燃料電池合并以用作大功率容器在儲(chǔ)能領(lǐng)域未來(lái)可能會(huì)展現(xiàn)出與電

東華大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文的比表面積數(shù)值，其越大越利于電解質(zhì)離子傳輸。另一類(lèi)如 1-2(b)所示容超級(jí)電容器，由于一些電化學(xué)活性材料作為電極，由此在接近電極表處存在快速和可逆的法拉第反應(yīng)過(guò)程。并且這 2 類(lèi)有區(qū)別的機(jī)制可遵照的性質(zhì)同時(shí)存在。如是以電解液的種別來(lái)分辨超級(jí)電容器又可分為水系以及全固態(tài)超級(jí)電容器；而依據(jù)組裝方式不同，則可分為板式、扣式和電容器；按照電極結(jié)構(gòu)來(lái)劃分，如是超級(jí)電容器正負(fù)極材料為同一中，其稱(chēng)作對(duì)稱(chēng)電容器，如是不同的材料則是非對(duì)稱(chēng)電容器。

3 x電極比電容優(yōu)化展示圖；（b）m-WO3-x, m-WO3,s-1掃速下的 CV 曲線(xiàn)。[16]matic explanation of the improved capacitance andde; and (b) CV curves of m-WO3 x, m-WO3, and bof 5 mV s-1(inset: enlarged CV curve of b-WO3 x).[1電容器凝膠電解質(zhì)的優(yōu)勢(shì)是體系穩(wěn)定，電子遷移高現(xiàn)象，這就省去了繁雜的封裝外殼，減輕了超級(jí)電容器向微型化、超薄層化發(fā)展的潛般有 PVA（聚乙烯醇）和氫氧化鉀，PAA鉀）等�，F(xiàn)今的全固態(tài)超級(jí)電容器大多是由膠態(tài)電解質(zhì)薄層堆疊在一起構(gòu)筑的多層膜重動(dòng)力學(xué)限制，導(dǎo)致電解質(zhì)離子在電極上分散的比電容很有難度。并且，層狀多次堆積的內(nèi)部的受力剝離裂縫，引起整個(gè)體系內(nèi)阻升

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本文編號(hào)：2770733