【摘要】：有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦材料具有優(yōu)異的光電性能,可以作為電致發(fā)光器件的活性層材料。它具有原料成本低、制備工藝簡(jiǎn)易、色域可調(diào)、色純度高等優(yōu)點(diǎn),在顯示和照明領(lǐng)域具有很強(qiáng)的應(yīng)用潛力。但是,有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦材料作為薄膜發(fā)光器件的活性層又有很多的不足:載流子在鈣鈦礦層中的復(fù)合效率低較,載流子有效注入鈣鈦礦層效率差,與復(fù)合發(fā)光相關(guān)的物理過(guò)程及機(jī)理尚未完全弄清。本文選擇有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦CH_3NH_3PbBr_3作為研究對(duì)象,研究了離子型添加劑對(duì)鈣鈦礦薄膜的形貌、結(jié)晶度以及發(fā)光性能的影響,通過(guò)對(duì)CH_3NH_3PbBr_3綠光LED器件的光物理過(guò)程展開(kāi)研究,主要結(jié)論如下:(1)離子型添加劑溴化鈉改善鈣鈦礦結(jié)晶并提高器件的發(fā)光性能。在CH_3NH_3PbBr_3鈣鈦礦前驅(qū)體溶液中引入離子型添加劑溴化鈉(NaBr),制備了基于溴化鈉鈍化的CH_3NH_3PbBr_3鈣鈦礦電致發(fā)光器件,器件的最大亮度由1059Cd/m~2提升到6942 Cd/m~2,最大電流效率由0.10 Cd/A增加至0.72 Cd/A。掃描電子顯微鏡(SEM)、原子力顯微鏡(AFM)表明添加溴化鈉能夠有效改善鈣鈦礦薄膜的晶體生長(zhǎng)以及薄膜覆蓋率,X射線(xiàn)衍射(XRD)測(cè)試表明溴化鈉可以顯著提高鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶度。進(jìn)一步地,薄膜的穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光光譜(PL)、時(shí)間分辨光致發(fā)光光譜(TRPL)以及器件的電致發(fā)光光譜(EL)、交流阻抗譜(EIS)等測(cè)試表明溴化鈉可以有效鈍化鈣鈦礦晶粒的表面缺陷,提高激子在鈣鈦礦活性層中輻射復(fù)合的效率和速率,使器件性能得到顯著提升。(2)離子型添加劑芐基三甲基溴化銨改善鈣鈦礦薄膜的成膜及發(fā)光性能。在CH_3NH_3PbBr_3鈣鈦礦前驅(qū)體溶液中引入具有陰、陽(yáng)離子“雙重鈍化作用”的芐基三甲基溴化銨,制備了基于芐基三甲基溴化銨鈍化的CH_3NH_3PbBr_3鈣鈦礦電致發(fā)光器件,器件的最大亮度由4050 Cd/m~2提升到10821 Cd/m~2,最大電流效率由0.27 Cd/A增加至0.96 Cd/A。SEM、AFM以及XRD等測(cè)試表明,相比于溴化鈉,芐基三甲基溴化銨對(duì)鈣鈦礦薄膜覆蓋率以及結(jié)晶度的提升幅度更大。PL、EL以及EIS等測(cè)試也證明了芐基三甲基溴化銨的添加可以有效提高載流子在鈣鈦礦層中輻射復(fù)合的效率和速率,使器件效率得到顯著提高。
【學(xué)位授予單位】：武漢理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：TB383.2
【圖文】：

混合鈣鈦礦與其經(jīng)典的氧化物對(duì)應(yīng)物不同，位上的二價(jià)金屬陽(yáng)離子，以及通常在 X 位上通過(guò)三維（3D）網(wǎng)絡(luò)形成（圖 1-1），有機(jī) X6金屬鹵化物八面體之間的空腔（例如，M=使用 Goldschmidt 公差因子（t）和八面體因礦結(jié)構(gòu)的概率。根據(jù)公差因子，只有結(jié)合半），然而經(jīng)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)只有當(dāng) 0.80<t<0.90 和 0.4成。這意味著大的離子半徑的 Pb（1.19 時(shí)需要將一價(jià) A 陽(yáng)離子的離子半徑限制在。因此，只有由少于 2 個(gè)或 3 個(gè) C-C 或 C-8 nm）等無(wú)機(jī)陽(yáng)離子理論上可形成 3D 混合

1.3 有機(jī)-無(wú)機(jī)鈣鈦礦電致發(fā)光器件簡(jiǎn)介1.3.1 有機(jī)-無(wú)機(jī)鈣鈦礦電致發(fā)光二極管器件結(jié)構(gòu)最初，有機(jī)發(fā)光二級(jí)管的結(jié)構(gòu)為“陽(yáng)極-活性層-陰極”，由于載流子不能有效注入，器件的性能極差。然后有機(jī)發(fā)光二極管的結(jié)構(gòu)發(fā)展為“陽(yáng)極-空穴傳輸層-活性層-電子傳輸層-陰極”，此時(shí)載流子注入效率大大提高，器件的亮度和效率也大幅度提升。鈣鈦礦薄膜電致發(fā)光器件的結(jié)構(gòu)與有機(jī)發(fā)光二極管器件的結(jié)構(gòu)非常相似[26]，根據(jù)透明電極充當(dāng)陰極或陽(yáng)極的注入方式，大致可以將鈣鈦礦薄膜電致發(fā)光器件分為兩類(lèi)。一種是透明電極氧化銦錫（ITO）作為陽(yáng)極注入空穴，選用較低功函的金屬作為陰極注入電子，如圖 1-2（a）所示。通常，該種結(jié)構(gòu)下，旋涂 PEDOT:PSS 于 ITO 基底上做為空穴傳輸層（HTL），同時(shí)在鈣鈦礦薄膜上蒸鍍 TPBi 作為電子傳輸層（ETL）[27]。另一種結(jié)構(gòu)是 ITO 作為陰極，起到注入電子的作用，此種結(jié)構(gòu)多選用金屬氧化物作為電子傳輸層如二氧化鈦、氧化鋅等，TFB 通常會(huì)被選用作為空穴傳輸層（圖 1-2b）[28]。

芽筇鄮裟艿緋亍６員任刺砑?PEG 的鈣鈦礦薄膜截面圖（圖1-3），他們發(fā)現(xiàn) PEG 添加劑有助于鈣鈦礦在 TiO2上形成光滑的薄膜。而且，鈣鈦礦的晶粒大小和結(jié)晶度可以得到很好的控制。對(duì)于原始鈣鈦礦，鈣鈦礦薄膜表現(xiàn)為晶體聚集生長(zhǎng)且覆蓋率較差，但是，當(dāng)向鈣鈦礦前驅(qū)體溶液中添加 1w％的 PEG 時(shí)，鈣鈦礦薄膜表現(xiàn)出連續(xù)、均勻且沒(méi)有空隙的薄膜。當(dāng) PEG 含量增加到 3wt％和 5w％時(shí)，由于在鈣鈦礦晶粒生長(zhǎng)過(guò)程中 PEG 和鈣鈦礦發(fā)生相分離，鈣鈦礦薄膜表現(xiàn)出較多空隙且晶粒也明顯增大[49]。PEG 是一種含有氧原子的吸濕性聚合物，能夠通過(guò)氫鍵與鈣鈦礦甲胺基發(fā)生相互作用[50]。 Zhao 等人[51]使用 PEG 作為添加劑制作出厚度均勻、形態(tài)穩(wěn)定的鈣鈦礦薄膜，該鈣鈦礦薄膜制成的聚合物支架鈣鈦礦太陽(yáng)能電池效率超過(guò)16%

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本文編號(hào)：2761678