【摘要】：近十幾年來(lái),純無(wú)機(jī)鈣鈦礦材料由于自身優(yōu)越的光電性能而受到廣泛的關(guān)注。純無(wú)機(jī)鈣鈦礦主要分為單晶、多晶薄膜以及納米材料,而后兩種主要應(yīng)用于光電器件。但是,通過(guò)簡(jiǎn)單的一步旋涂法制備高效發(fā)光且近乎無(wú)孔致密的純無(wú)機(jī)鈣鈦礦薄膜存在很大的挑戰(zhàn)。雖然鈣鈦礦納米晶可以在綠光(CsPbBr_3)和紅光波段(CsPb I_3)實(shí)現(xiàn)接近100%熒光量子效率,但難以在紫光波段實(shí)現(xiàn)高效發(fā)光。因此,本論文旨在:1)探索一種高質(zhì)量鹵化鉛銫多晶薄膜的制備方法,并研究其薄膜生長(zhǎng)過(guò)程;2)探索一種合成高效發(fā)光CsPbCl_3納米晶的方法,并研究提高發(fā)光效率的機(jī)理。具體研究結(jié)果如下:首先,本文首次對(duì)旋涂溫度這一常被忽略的參數(shù)進(jìn)行細(xì)致研究,發(fā)現(xiàn)旋涂溫度在薄膜的成核長(zhǎng)大過(guò)程及薄膜形貌起著不可忽視的作用,這也是一步溶液法合成CsPbBr_3薄膜重復(fù)性差的主要原因。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn),低旋涂溫度可以得到高發(fā)光效率的CsPbBr_3薄膜,這主要由于旋涂溫度的不同導(dǎo)致薄膜經(jīng)歷的熱歷史不同,進(jìn)而影響CsPbBr_3成核長(zhǎng)大過(guò)程,導(dǎo)致薄膜發(fā)光性能差別巨大。另外,在低溫旋涂的基礎(chǔ)上并輔以長(zhǎng)鏈有機(jī)物聚乙二醇(PEG)可以進(jìn)一步控制晶粒的成核生長(zhǎng)過(guò)程,以得到量子效率約為30%的致密CsPbBr_3薄膜,最終實(shí)現(xiàn)低閾值的放大自發(fā)發(fā)射(ASE)。其次,提出非光學(xué)活性離子摻雜提高CsPbCl_3納米晶發(fā)光效率的策略,通過(guò)高溫注射法得到發(fā)光效率接近100%的CsPbCl_3納米晶。利用微觀結(jié)構(gòu)分析方法,如X射線吸收光譜對(duì)摻雜納米晶結(jié)構(gòu)進(jìn)行解析,并結(jié)合密度泛函理論計(jì)算,提出摻雜提高納米晶發(fā)光效率的內(nèi)在機(jī)理,即未摻雜CsPbCl_3易形成深缺陷能級(jí),如Cl空位,易捕獲載流子從而降低納米晶發(fā)光效率,而Ni摻雜可以提高CsPbCl_3短程結(jié)構(gòu)的有序性以及Cl空位、Cs空位等缺陷形成能,從而抑制非輻射躍遷,得到高發(fā)光效率的CsPbCl_3納米晶。
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：TQ422;TB383.2
【圖文】：

鈦礦晶體結(jié)構(gòu)圖：(a) M 原子與 X 原子形成 6 配位結(jié)構(gòu)；(b)A 原子與成 12 配位結(jié)構(gòu)。 Perovskite crystal structure: (a) M and X atoms to form 6 coordination (b)Aand X atoms to form 12 coordination structure.

鈣鈦礦晶體分類(lèi)系統(tǒng)

1.3 (A) 立方相（α 相）鈣鈦礦的晶體結(jié)構(gòu)；(B) 四方相（β 相）和正交相（γ 相）鈣礦的晶體結(jié)構(gòu)；(C) 雜化鈣鈦礦材料的容忍因子分布圖。ig. 1.3 (A) Crystal structure of cubic lead halide perovskite (α phase); (B) Crystal structof the tetragonal crystal system (β) phase and orthorhombic (γ) phase of MAPbX3; (CTolerance factors (t) of a series of halide perovskites.

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本文編號(hào)：2754268