【摘要】：社會(huì)和經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,引發(fā)傳統(tǒng)能源日趨減少和環(huán)境污染等嚴(yán)峻問題,使得人類社會(huì)在發(fā)展同時(shí)面臨能源和環(huán)境污染兩大難題。其中水污染問題尤其引起人們的關(guān)注。一般來說,水污染主要是由重金屬離子污染和激素、染料、農(nóng)藥、全氟有機(jī)化合物(PFOCs)等引起的有機(jī)污染組成,尤其廢水中的有機(jī)物及中間體具有"三致"作用,嚴(yán)重威脅到人類健康。因此,能開發(fā)一種去除水體中有機(jī)污染物同時(shí)得到清潔能源(如H_2)的新方向,將可以實(shí)現(xiàn)污染資源化同步能源化。故本論文我們系統(tǒng)的討論B-CN/CNS復(fù)合非金屬催化劑在光催化方面的應(yīng)用和GQDs/TCN復(fù)合催化劑實(shí)現(xiàn)光催化降解多種污染物協(xié)同產(chǎn)氫的應(yīng)用。論文采用以不同前驅(qū)體材料(硫脲,三聚氰胺)合成CN和CNS,CNS與苯甲酸功能化的CN結(jié)合,合成一系列不同比例的B-CN/CNS的復(fù)合催化劑,系統(tǒng)研究復(fù)形成的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)對(duì)光催化劑活性的影響,通過一系列實(shí)驗(yàn)可知當(dāng)B-CN的復(fù)合比例10%時(shí)(10%B-CN/CNS)光催化產(chǎn)氫效率最高為0.4915 mmol·g~(-1)·h~(-1),相對(duì)于CNS和通過煅燒法得到的CN-U/CN-T的產(chǎn)氫效率,催化性能提高1.96倍和1.76倍。此外本論文基于石墨烯量子點(diǎn)的良好的電子傳輸能力和上轉(zhuǎn)換效應(yīng),我們利用溶劑熱法將GQDs與TCN(CNS/Mn-N-TiO_2)結(jié)合,實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明,GQDs的復(fù)合對(duì)復(fù)合催化劑的催化性能有效提高,其中GQDs的負(fù)載比例為5%時(shí),CNS的比例40%時(shí),即5%GQDs/TCN-0.4的催化性能最好,在對(duì)硝基苯酚(4-NP)體系中光催化產(chǎn)氫效率為0.8735 mmol·g~(-1)·h~(-1),對(duì)應(yīng)的對(duì)硝基苯酚(4-NP)的去除率為88.5%,同時(shí)為了研究不同有機(jī)污染物體系對(duì)產(chǎn)氫速率的影響,我們還研究了環(huán)丙沙星(CIP)和鄰苯二甲酸二乙酯(DEP)溶液體系中的光催化裂解水產(chǎn)氫,本論文深入研究不同有機(jī)污染物對(duì)光催化制氫速率的影響機(jī)理,為光催化協(xié)同的實(shí)現(xiàn)提供了理想方案,同時(shí)也為廢水中有機(jī)污染物的去除和同時(shí)新能源的生成開辟了一條新的途徑。
【學(xué)位授予單位】：南昌航空大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB33;O643.36
【圖文】：

圖 1-1 半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)催化劑光催化分解水協(xié)同有機(jī)污染物降解示意目前研究中仍存在大量問題，如一方面催化劑光催化過程中存載流子的復(fù)合率高；重復(fù)使用的壽命短；光催化性能較差；用物在催化劑表面附著性差等種種問題。因此，開發(fā)具備可見光的光催化劑是解決廢水中有機(jī)污染物的高效礦化去除及同步。構(gòu)成異質(zhì)結(jié)則是目前解決以上缺陷具有可行性的一種方法。的光生電子和空穴能得到充分的利用，將有機(jī)污染物的光催化兩者結(jié)合。綜上所述，通過將具有良好去除有機(jī)污染性能的催解水產(chǎn)氫的催化劑復(fù)合，構(gòu)成異質(zhì)結(jié)，達(dá)成光催化裂解水產(chǎn)氫步去除。雖然當(dāng)下人們對(duì)光催化降解污染物及光催化分解水產(chǎn)研究，并且取得一定的研究進(jìn)展。但僅有少量的研究報(bào)道部分催化產(chǎn)氫和降解有機(jī)污染物的性能[19-20]，且針對(duì)目前的研究，不同類型的有機(jī)污染物降解對(duì)光催化制氫的影響研究極少，不物降解效果不同的催化機(jī)理不清等問題。故深入研究不同類型

圖 1-2 交聯(lián)法固定酶模式，在光催化領(lǐng)域中金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)和共價(jià)有比表面積大、孔徑可調(diào)、晶體結(jié)構(gòu)好、表面易改性厚的興趣，得到大范圍，多方面的應(yīng)用[34-35]，MOFs自組裝結(jié)合在一起形成多孔的骨架材料，而 COFs 則結(jié)合，構(gòu)成具備周期性結(jié)構(gòu)的多孔骨架。共價(jià)鍵是二題組[36]2015 年報(bào)道了通過共價(jià)交聯(lián)法合成一種 NH還原 Cr(VI),與 MIL-88B (Fe)相比，可見光照射下，NH激發(fā)，氨基官能團(tuán)也被激發(fā)，有效提高光的吸收及光生異的還原 Cr(VI)光催化活性。2018 年 Ye 等[37]又報(bào)道卟啉金屬有機(jī)骨架(PCN-224)配位不飽和的 Fe(Ⅲ)，其中 Fe(Ⅲ)配位的存在不僅大大提高了電子空穴的n 反應(yīng)將原位光生的非活性 H2O2轉(zhuǎn)化為活性含氧的自活性。而共價(jià)交聯(lián)法在 MOFs 和 COFs 合成及改性與

圖 1-3 半導(dǎo)體材料光催化裂解水產(chǎn)氫示意圖化還原 CO2碳對(duì)全球環(huán)境的變化的影響眾所周知，而利用太陽能驅(qū)質(zhì)和能源例如甲酸，甲烷，或者甲醇。但是從 CO2的分定的分子，因此破壞 CO2結(jié)構(gòu)需要外界提供大量的能量種較為理想和環(huán)保的去除 CO2的方法。其光催化原理與電子起主導(dǎo)作用，理論上轉(zhuǎn)化 CO2為碳?xì)浠衔镄枰蓉?fù)的導(dǎo)帶電位，價(jià)帶的氧化電位高于 O2/H2O 的氧化電位O2為各種的碳?xì)浠衔锓绞饺缦聢D所示：

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本文編號(hào)：2750319