【摘要】：光電化學(xué)技術(shù)是近年來迅速發(fā)展的一種檢測手段,它很好的傳承了傳統(tǒng)電化學(xué)方法的優(yōu)勢。同時,與傳統(tǒng)的光學(xué)檢測相比,光電化學(xué)更簡單化,更便宜,更易于小型化。激發(fā)(光)和檢測(電)的不同形式的能量可以減少背景信號,從而提高其靈敏度。因此,科研工作者開始將光電化學(xué)技術(shù)與生物檢測相結(jié)合,產(chǎn)生了光電化學(xué)(PEC)生物分析技術(shù)。光電化學(xué)生物分析技術(shù)引起各個領(lǐng)域的高度關(guān)注,越來越多的科研工作者從事該項研究。常見的PEC生物分析技術(shù)主要用于酶檢測,免疫檢測,DNA檢測,生物小分子檢測等。本文采用兩種容易合成,光電性質(zhì)穩(wěn)定的光活性材料,通過采用不同的實驗機(jī)理,采用不同的方式,構(gòu)筑了固定型和分離型的PEC生物檢測傳感器,對葡萄糖,癌胚抗原(CEA),血管內(nèi)皮生長因子(VEGF),堿性磷酸酶(ALP)進(jìn)行有效,快速,靈敏檢測。本文主要研究內(nèi)容如下:1.葡萄糖氧化酶輔助的PEC免疫傳感器本章節(jié)基于酶催化反應(yīng)抑制激子捕獲建立一種新型陰極PEC免疫測定策略。由于Cu~(2+)存在的情況下,PbS QDs表面上形成CuS的激子捕獲中心,導(dǎo)致PbS QDs敏化的NiO的陰極光電流受到抑制。CEA作為代表抗原,構(gòu)筑葡萄糖氧化酶(GOx)催化標(biāo)記的免疫體系。GOx催化還原[Fe(CN)_6]~(3-)生成[Fe(CN)_6]~(4-),[Fe(CN)_6]~(4-)易與Cu~(2+)結(jié)合形成Cu_2[Fe(CN)_6](CuHCF)化合物,從而阻礙CuS的激子捕獲中心的形成,實現(xiàn)對葡萄糖和CEA的靈敏檢測。該用于檢測CEA的PEC免疫傳感器擁有高特異性。2.用于VEGF檢測的PEC傳感器本章節(jié)利用阿霉素(Dox)作為電子受體,接受來自PbS QDs的電子,導(dǎo)致PbS QDs陰極光電流增加,Dox的量越多,光電流越大,基于此,建立了一種簡便,高效,快速檢測VEGF的生物傳感器。VEGF可以通過雙鏈DNA(dsDNA)上特別的堿基識別位點連接到dsDNA上,Dox由于其自身特性也可以嵌入到dsDNA中,以此為橋梁,實現(xiàn)了固定在PbS QDs上的dsDNA中的Dox與PbS QDs之間的近距離的電子轉(zhuǎn)移,以此建立對VEGF高靈敏的檢測。3.分離式PEC免疫傳感器本章節(jié)基于氧化還原化學(xué)反應(yīng)調(diào)控碳點(CDs)表面狀態(tài)的現(xiàn)象,開發(fā)一種新型的分離式免疫分析策略。由于KMnO_4氧化CDs表面的羥基,使得CDs敏化的TiO_2納米粒子(NPs)電極的光電流受到抑制。經(jīng)過抗壞血酸(AA)的還原作用使得作為電子供體的羥基再生,促進(jìn)電子空穴分離,致使KMnO_4處理的電極的光電流可以恢復(fù)。以CEA作為模型分析物,以堿性磷酸鹽(ALP)作為催化標(biāo)記物,催化水解抗壞血酸2-磷酸酯(AAP)產(chǎn)生AA,以促進(jìn)電極輸出信號,實現(xiàn)對ALP和CEA的有效檢測。這種氧化還原調(diào)控的PEC免疫檢測策略將免疫反應(yīng)與電極檢測隔離(即分離型PEC檢測),消除了檢測過程中生物分子的潛在損害,與常規(guī)PEC相比,具有高通量、高靈敏度等優(yōu)點。
【學(xué)位授予單位】：江南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TB383.1;O657
【圖文】：

圖 1-1 （A）使用葡萄糖氧化酶（GOx）標(biāo)記的 AFB1-牛血清白蛋白（AFB1-BSA）共同修飾作為標(biāo)記物，在 AFB1抗體偶聯(lián)的磁珠（MB-mAb）上的磁性競爭性免疫測定，（B）MnO2-CQDs 中H2O2溶解 MnO2納米片的光電流測量法。Fig.1-1 (A) Magnetic competitive immunoassay format on monoclonal anti-AFB1antibody-conjugated magnetic bead (MB-mAb) using glucose oxidase (GOx)-labeled AFB1-bovine serumalbumin (AFB1 BSA) conjugate as the tag, (B)H2O2-responsive dissolution of MnO2nanosheets fromMnO2-CQDs with photocurrent measurement.1.3 光電化學(xué)分析技術(shù)PEC 分析技術(shù)已成為可以靈敏檢測多種生物、化學(xué)材料的優(yōu)良檢測手段，具有意義深遠(yuǎn)的臨床價值和環(huán)境價值[17]。在這個基礎(chǔ)上通過選擇不同目標(biāo)的識別元素，PEC 分析技術(shù)的主要檢測物質(zhì)可以分為以下幾個方面：1.3.1 金屬離子檢測PEC 分析技術(shù)可以實現(xiàn)對一些金屬離子的靈敏檢測。目前我們所知的金屬離子中有很多超過其毒性范圍的金屬離子被認(rèn)定會損害人體健康，并對環(huán)境構(gòu)成很大的威脅[18如 Pb[19]、Hg[20]、Cd[21]、Cr[22]、Cu[23]等離子，即使他們的濃度很低，但也被認(rèn)定為是

8]，無標(biāo)記模式[49]，指示劑參與模式[50]，標(biāo)記模式[51]。在此基礎(chǔ)上，可以借助 PE感器實現(xiàn)目標(biāo) DNA 的檢測。Shi[52]等人提出一種耦合無機(jī)-有機(jī)納米復(fù)合材料的增強(qiáng)型 PEC DNA 生物傳性骨髓性白血�。–ML，類型 b3a2）的短 DNA 序列被選作靶 DNA（tDNA）米片與 CdS 納米晶體形成 ZnO/CdS 異質(zhì)納米結(jié)構(gòu)并固定上發(fā)夾 DNA（hDNA極，以末端修飾 CdTe QDs/TCPP 的 DNA 為輔助 DNA（pDNA）。由于 tDNA 與的一段堿基序列互補(bǔ)配對，在存在核酸外切酶（λ-Exo）時，與 tDNA 互補(bǔ)形一段 DNA 會被消解，此時剩下的部分 hDNA 由于空間位阻減小，可以與 pDN對，其末端的 CdTe QDs/TCPP 靠近電極表面，敏化納米復(fù)合材料，明顯的擴(kuò)圍，增強(qiáng)光能的吸收強(qiáng)度，使光電流增加，進(jìn)而實現(xiàn)對 tDNA 的靈敏檢測。如圖ei[53]等人設(shè)計了一種新型的基于原位生成電子的 PEC DNA 檢測。在 ITO 電極裝近紅外 CdTe QDs，捕獲 DNA 和 hemin 標(biāo)記的 DNA 探針形成三螺旋分THMB）結(jié)構(gòu)建立 PEC 平臺，在 H2O2存在的情況下，根據(jù) hemin 對 H2O2的響應(yīng)電極原位生成O2，增加光電流。當(dāng)引入目標(biāo)DNA后，THMB結(jié)構(gòu)被拆開并釋放h得光電流減弱，通過電流的變化情況，以此構(gòu)建對目標(biāo) DNA 的檢測。

第一章 緒論基于抗原（Ag）和抗體（Ab）之間的特異性的親。在免疫檢測中，Ag 和 Ab 結(jié)合方式可將 PEC 檢加入分析物，直接 Ag 和 Ab 特異性結(jié)合，并導(dǎo)致信定模式，即 Ag 直接固定在電極上，Ab1與 Ag 結(jié)合過酶底物與酶的作用引發(fā)信號變化來進(jìn)行 PEC 檢沒有標(biāo)記 Ag2共同競爭僅有有限位點且固定在電極用引發(fā)信號變化來進(jìn)行 PEC 檢測[69,70]；夾心模式，連，由于 Ag 含有兩個及其以上活性位點可以跟 A酶修飾的 Ab2，通過酶與酶底物之間的反應(yīng)影響信最常用使用夾心模式來進(jìn)行免疫檢測。

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本文編號：2747856