【摘要】：光電化學技術(shù)是近年來迅速發(fā)展的一種檢測手段,它很好的傳承了傳統(tǒng)電化學方法的優(yōu)勢。同時,與傳統(tǒng)的光學檢測相比,光電化學更簡單化,更便宜,更易于小型化。激發(fā)(光)和檢測(電)的不同形式的能量可以減少背景信號,從而提高其靈敏度。因此,科研工作者開始將光電化學技術(shù)與生物檢測相結(jié)合,產(chǎn)生了光電化學(PEC)生物分析技術(shù)。光電化學生物分析技術(shù)引起各個領(lǐng)域的高度關(guān)注,越來越多的科研工作者從事該項研究。常見的PEC生物分析技術(shù)主要用于酶檢測,免疫檢測,DNA檢測,生物小分子檢測等。本文采用兩種容易合成,光電性質(zhì)穩(wěn)定的光活性材料,通過采用不同的實驗機理,采用不同的方式,構(gòu)筑了固定型和分離型的PEC生物檢測傳感器,對葡萄糖,癌胚抗原(CEA),血管內(nèi)皮生長因子(VEGF),堿性磷酸酶(ALP)進行有效,快速,靈敏檢測。本文主要研究內(nèi)容如下:1.葡萄糖氧化酶輔助的PEC免疫傳感器本章節(jié)基于酶催化反應抑制激子捕獲建立一種新型陰極PEC免疫測定策略。由于Cu~(2+)存在的情況下,PbS QDs表面上形成CuS的激子捕獲中心,導致PbS QDs敏化的NiO的陰極光電流受到抑制。CEA作為代表抗原,構(gòu)筑葡萄糖氧化酶(GOx)催化標記的免疫體系。GOx催化還原[Fe(CN)_6]~(3-)生成[Fe(CN)_6]~(4-),[Fe(CN)_6]~(4-)易與Cu~(2+)結(jié)合形成Cu_2[Fe(CN)_6](CuHCF)化合物,從而阻礙CuS的激子捕獲中心的形成,實現(xiàn)對葡萄糖和CEA的靈敏檢測。該用于檢測CEA的PEC免疫傳感器擁有高特異性。2.用于VEGF檢測的PEC傳感器本章節(jié)利用阿霉素(Dox)作為電子受體,接受來自PbS QDs的電子,導致PbS QDs陰極光電流增加,Dox的量越多,光電流越大,基于此,建立了一種簡便,高效,快速檢測VEGF的生物傳感器。VEGF可以通過雙鏈DNA(dsDNA)上特別的堿基識別位點連接到dsDNA上,Dox由于其自身特性也可以嵌入到dsDNA中,以此為橋梁,實現(xiàn)了固定在PbS QDs上的dsDNA中的Dox與PbS QDs之間的近距離的電子轉(zhuǎn)移,以此建立對VEGF高靈敏的檢測。3.分離式PEC免疫傳感器本章節(jié)基于氧化還原化學反應調(diào)控碳點(CDs)表面狀態(tài)的現(xiàn)象,開發(fā)一種新型的分離式免疫分析策略。由于KMnO_4氧化CDs表面的羥基,使得CDs敏化的TiO_2納米粒子(NPs)電極的光電流受到抑制。經(jīng)過抗壞血酸(AA)的還原作用使得作為電子供體的羥基再生,促進電子空穴分離,致使KMnO_4處理的電極的光電流可以恢復。以CEA作為模型分析物,以堿性磷酸鹽(ALP)作為催化標記物,催化水解抗壞血酸2-磷酸酯(AAP)產(chǎn)生AA,以促進電極輸出信號,實現(xiàn)對ALP和CEA的有效檢測。這種氧化還原調(diào)控的PEC免疫檢測策略將免疫反應與電極檢測隔離(即分離型PEC檢測),消除了檢測過程中生物分子的潛在損害,與常規(guī)PEC相比,具有高通量、高靈敏度等優(yōu)點。
【學位授予單位】：江南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TB383.1;O657
【圖文】：

圖 1-1 （A）使用葡萄糖氧化酶（GOx）標記的 AFB1-牛血清白蛋白（AFB1-BSA）共同修飾作為標記物，在 AFB1抗體偶聯(lián)的磁珠（MB-mAb）上的磁性競爭性免疫測定，（B）MnO2-CQDs 中H2O2溶解 MnO2納米片的光電流測量法。Fig.1-1 (A) Magnetic competitive immunoassay format on monoclonal anti-AFB1antibody-conjugated magnetic bead (MB-mAb) using glucose oxidase (GOx)-labeled AFB1-bovine serumalbumin (AFB1 BSA) conjugate as the tag, (B)H2O2-responsive dissolution of MnO2nanosheets fromMnO2-CQDs with photocurrent measurement.1.3 光電化學分析技術(shù)PEC 分析技術(shù)已成為可以靈敏檢測多種生物、化學材料的優(yōu)良檢測手段，具有意義深遠的臨床價值和環(huán)境價值[17]。在這個基礎(chǔ)上通過選擇不同目標的識別元素，PEC 分析技術(shù)的主要檢測物質(zhì)可以分為以下幾個方面：1.3.1 金屬離子檢測PEC 分析技術(shù)可以實現(xiàn)對一些金屬離子的靈敏檢測。目前我們所知的金屬離子中有很多超過其毒性范圍的金屬離子被認定會損害人體健康，并對環(huán)境構(gòu)成很大的威脅[18如 Pb[19]、Hg[20]、Cd[21]、Cr[22]、Cu[23]等離子，即使他們的濃度很低，但也被認定為是

8]，無標記模式[49]，指示劑參與模式[50]，標記模式[51]。在此基礎(chǔ)上，可以借助 PE感器實現(xiàn)目標 DNA 的檢測。Shi[52]等人提出一種耦合無機-有機納米復合材料的增強型 PEC DNA 生物傳性骨髓性白血�。–ML，類型 b3a2）的短 DNA 序列被選作靶 DNA（tDNA）米片與 CdS 納米晶體形成 ZnO/CdS 異質(zhì)納米結(jié)構(gòu)并固定上發(fā)夾 DNA（hDNA極，以末端修飾 CdTe QDs/TCPP 的 DNA 為輔助 DNA（pDNA）。由于 tDNA 與的一段堿基序列互補配對，在存在核酸外切酶（λ-Exo）時，與 tDNA 互補形一段 DNA 會被消解，此時剩下的部分 hDNA 由于空間位阻減小，可以與 pDN對，其末端的 CdTe QDs/TCPP 靠近電極表面，敏化納米復合材料，明顯的擴圍，增強光能的吸收強度，使光電流增加，進而實現(xiàn)對 tDNA 的靈敏檢測。如圖ei[53]等人設(shè)計了一種新型的基于原位生成電子的 PEC DNA 檢測。在 ITO 電極裝近紅外 CdTe QDs，捕獲 DNA 和 hemin 標記的 DNA 探針形成三螺旋分THMB）結(jié)構(gòu)建立 PEC 平臺，在 H2O2存在的情況下，根據(jù) hemin 對 H2O2的響應電極原位生成O2，增加光電流。當引入目標DNA后，THMB結(jié)構(gòu)被拆開并釋放h得光電流減弱，通過電流的變化情況，以此構(gòu)建對目標 DNA 的檢測。

第一章 緒論基于抗原（Ag）和抗體（Ab）之間的特異性的親。在免疫檢測中，Ag 和 Ab 結(jié)合方式可將 PEC 檢加入分析物，直接 Ag 和 Ab 特異性結(jié)合，并導致信定模式，即 Ag 直接固定在電極上，Ab1與 Ag 結(jié)合過酶底物與酶的作用引發(fā)信號變化來進行 PEC 檢沒有標記 Ag2共同競爭僅有有限位點且固定在電極用引發(fā)信號變化來進行 PEC 檢測[69,70]；夾心模式，連，由于 Ag 含有兩個及其以上活性位點可以跟 A酶修飾的 Ab2，通過酶與酶底物之間的反應影響信最常用使用夾心模式來進行免疫檢測。

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本文編號：2747856