【摘要】：眾所周知,尖晶石(AB_2O_4)型氧化物具有適中的阻抗匹配和介電損耗能力,廣泛應(yīng)用于電磁污染防治及軍事目標(biāo)的雷達(dá)隱身。但鐵氧體一般在較大的涂層厚度下才具有較好的吸收特性,與理想的寬頻輕質(zhì)電磁吸收劑仍有較大差距。鐵氧體的電導(dǎo)率和磁損耗能力均較弱,限制了其低厚度下的電磁吸收性能。為了解決鐵氧體低厚度下吸收頻帶過窄的難題,本論文通過逐次增強(qiáng)電磁衰減能力策略,如優(yōu)化電導(dǎo)損耗、引入極化、增強(qiáng)磁損耗等途徑,來實現(xiàn)鈷基鐵氧體在低厚度(1.5 mm)下的強(qiáng)衰減特性。主要研究內(nèi)容及結(jié)果如下:(1)首先,為了弄清鐵氧體電導(dǎo)損耗與電磁吸收性能之間的關(guān)系,我們以非磁性Fe_x Ni_(1-x)Co_2O_4為研究對象,這類鈷基尖晶石氧化物的電磁損耗形式單一,在高頻僅以電導(dǎo)損耗為主,便于揭示電導(dǎo)-電導(dǎo)損耗-有效吸收頻帶寬度三者之間的線性關(guān)系。一般而言,對尖晶石氧化物中電導(dǎo)起促進(jìn)作用的主要是占據(jù)尖晶石八面體位置的陽離子。所以,為了解決在多離子取代的情況下,離子在尖晶石中的占位難題,我們利用同步輻射、穆斯堡爾譜、XPS等多種分析手段,獲得了Fe、Co、Ni離子在尖晶石中的配位數(shù),以此來判斷可能的占位情況,同時通過同步輻射擬合,定量分析出每種離子的平均價態(tài),歸納總結(jié)出每種價態(tài)下離子在尖晶石中的分布情況,確定并推斷出八面體中離子的類型、價態(tài)、以及高低自旋狀態(tài)等。研究發(fā)現(xiàn)Fe_xNi_(1-x)Co_2O_4八面體位置中的Fe~(3+)與Co~(2+)離子之間的電磁傳輸可能對電導(dǎo)起到促進(jìn)作用。Fe~(3+)/Co~(2+)鄰位陽離子對的數(shù)目越大,樣品的電導(dǎo)、電導(dǎo)損耗和有效吸收頻帶也越大。當(dāng)x=0.8時,Fe~(3+)/Co~(2+)鄰位陽離子對的百分比3.7%,有效吸收頻帶寬度在1.5 mm厚度下達(dá)到了6.0 GHz。(2)隨后,我們繼續(xù)研究了熱處理溫度與尖晶石氧化物電導(dǎo)之間的關(guān)聯(lián)。將上章中性能最佳的Fe_(0.8)Ni_(0.8)Co_2O_4樣品進(jìn)行400-700 ~oC熱處理,并采用同步輻射研究配位數(shù)及平均價態(tài)的變化。結(jié)果顯示,熱處理溫度對該氧化物中陽離子的配位數(shù)并無明顯的影響,但平均價態(tài)發(fā)生了改變。相應(yīng)的,八面體中Fe~(3+)/Co~(2+)鄰位陽離子對數(shù)百分比也隨著熱處理溫度呈現(xiàn)非線性變化。但結(jié)果依舊證實Fe~(3+)/Co~(2+)鄰位陽離子對數(shù)越多的樣品,電導(dǎo)和電導(dǎo)損耗以及有效吸收頻帶也越大。我們進(jìn)一步對鈷基硫化物和氧化物之間的電導(dǎo)差異性進(jìn)行對比分析,來探測陰離子對尖晶石化合物電導(dǎo)調(diào)控的內(nèi)在機(jī)理。結(jié)果表明硫化物和氧化物中的陽離子發(fā)生了變化,同上述規(guī)律一致,Fe~(3+)/Co~(2+)鄰位陽離子對數(shù)越大,電導(dǎo)率愈大。(3)基于上述結(jié)論,我們通過Ni、Co共取代優(yōu)化Co_xNi_(1-x)Fe_2O_4的電導(dǎo)損耗能力。結(jié)果表明:x=1時,樣品的電導(dǎo)損耗最強(qiáng),有效吸收頻帶寬度達(dá)到了3.9 GHz。隨后,我們采用熱處理進(jìn)一步優(yōu)化了CoFe_2O_4的電導(dǎo)損耗能力,500 ~oC熱處理的樣品的電導(dǎo)損耗顯著增大,相應(yīng)的有效吸收頻帶寬度也增大至4.8 GHz。(4)電導(dǎo)損耗的增強(qiáng)有利于增強(qiáng)鐵氧體電磁吸收性能,但電導(dǎo)損耗只是介電損耗的一種形式。而在高頻范圍內(nèi),界面極化也是一種不可忽視的介電損耗形式�；诖�,我們通過碳修飾,既減小了吸收體的重量,又構(gòu)筑了界面并引入了界面極化。我們設(shè)計了Core-Shell結(jié)構(gòu),超高比表面積的CoFe_2O_4量子點(diǎn)/碳復(fù)合材料,膜狀鐵氧體/石墨烯復(fù)合吸收劑。特殊的結(jié)構(gòu)設(shè)計增大了接觸面積,增強(qiáng)了極化強(qiáng)度,有效吸收頻帶寬度比鐵氧體單體提升了1.25倍。(5)在維持高強(qiáng)介電損耗的前提下,我們通過原位生長法將CoFe_2O_4負(fù)載在高磁損耗的羰基鐵上,進(jìn)一步增強(qiáng)鐵氧體的磁損耗能力。所得羰基鐵/CoFe_2O_4復(fù)合結(jié)構(gòu)具有理想的電導(dǎo)損耗和界面極化,其磁損耗值比CoFe_2O_4吸收單體明顯增強(qiáng),且有效吸收頻帶寬度可以達(dá)到6.7 GHz。
【學(xué)位授予單位】：南京航空航天大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TB34
【圖文】：

圖 1.1 電磁波在吸收層中的傳播示意圖性傳播機(jī)理可知，當(dāng)電磁波投射到吸收層表面時，首先應(yīng)滿足內(nèi)部，因此要求吸波材料具有較好的阻抗匹配特性，即吸波條件。電磁波從自由空間入射到有耗介質(zhì)時，在界面處會發(fā)

尖晶石結(jié)構(gòu)中四面體和八面體示意圖

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