【摘要】：隨著電子器件的集成化和小型化,如何及時(shí)高效地將多余的熱量擴(kuò)散出去,成為一個(gè)極大的挑戰(zhàn),如果不能及時(shí)擴(kuò)散多余的熱量將嚴(yán)重影響電子產(chǎn)品的性能和壽命。目前人們普遍使用熱界面材料(TIMs)解決多余熱量擴(kuò)散的問(wèn)題。傳統(tǒng)的TIMs 一般由聚合物和導(dǎo)熱填料構(gòu)成。不同于傳統(tǒng)的導(dǎo)熱填料,例如金屬納米顆粒、氮化硼片層和碳納米管,石墨烯擁有極高的面內(nèi)熱導(dǎo)率(～5300 W m-1 K-1),因此它被認(rèn)為是特別有前景的導(dǎo)熱填料。然而,石墨烯熱界面材料的熱導(dǎo)率往往低于人們的預(yù)期,主要是因?yàn)槭┢瑢又g接觸很疏松,產(chǎn)生很高的界面熱阻。另外,較低的石墨烯含量也不利于熱導(dǎo)率的提高。為了解決這些問(wèn)題,在和高分子復(fù)合之前,先構(gòu)筑一個(gè)高密度的石墨烯三維網(wǎng)絡(luò),被認(rèn)為是提高熱導(dǎo)率十分有效的方法。除此之外,石墨烯的品質(zhì)對(duì)于提高石墨烯復(fù)合材料的熱導(dǎo)率也是十分重要的影響因素。因此,我們通過(guò)水熱法和自然干燥法制備了高密度的石墨烯三維網(wǎng)絡(luò)。經(jīng)過(guò)高溫?zé)崽幚碇?得到的高品質(zhì)石墨烯網(wǎng)絡(luò)與高分子復(fù)合。該三維石墨烯復(fù)合材料具有極其優(yōu)異的導(dǎo)熱性能,在熱量管理方面有很大的應(yīng)用前景。1、石墨烯/氮化硼混合氣凝膠的制備及其各向異性環(huán)氧樹(shù)脂導(dǎo)熱復(fù)合材料:雖然石墨烯氣凝膠能夠形成導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò),可以用來(lái)制備熱擴(kuò)散復(fù)合材料,然而它較低的密度和各向同性的結(jié)構(gòu)限制了復(fù)合材料熱導(dǎo)率的提高。在此,具有長(zhǎng)程有序結(jié)構(gòu)和較高密度的各向異性石墨烯/氮化硼氣凝膠第一次通過(guò)水熱還原氧化石墨烯和氮化硼的混合分散液,然后自然干燥的方法得到。在水熱過(guò)程中,還原氧化石墨烯(RGO)通過(guò)自組裝形成各向異性的長(zhǎng)程有序結(jié)構(gòu),同時(shí)氮化硼片層分布在RGO中,防止在自然干燥過(guò)程中氣凝膠體積過(guò)度收縮,從而保持氣凝膠的各向異性的孔結(jié)構(gòu)和較高的孔隙率。經(jīng)過(guò)2000℃熱處理之后,RGO上的含氧官能團(tuán)被去除,缺陷也得到修復(fù)。熱處理后的氣凝膠能夠極大的提高環(huán)氧樹(shù)脂基體的熱導(dǎo)率,得到的復(fù)合材料垂直熱導(dǎo)率能夠達(dá)到11.01 Wm-1 K-1,熱導(dǎo)率增強(qiáng)系數(shù)能夠達(dá)到277%。2、高品質(zhì)石墨烯混合氣凝膠的制備及其各向異性環(huán)氧樹(shù)脂導(dǎo)熱復(fù)合材料:石墨烯熱界面材料雖然在擴(kuò)散電子器件運(yùn)行時(shí)產(chǎn)生的熱量方面有很高的潛力,但是它們的應(yīng)用受限于自身并不是很高的熱導(dǎo)率。這主要來(lái)自于石墨烯的不完全分散、低的填充量和品質(zhì)以及石墨烯片層和基體之間的界面熱阻。在此,我們通過(guò)水熱法和自然干燥法將氧化石墨烯與石墨烯納米微片(GNPs)制成了具有較高密度的垂直取向的石墨烯混合氣凝膠。RGO在水熱過(guò)程中構(gòu)成包裹GNP的垂直取向的三維網(wǎng)絡(luò),同時(shí)GNP不僅可以提高石墨烯網(wǎng)絡(luò)的密度,還可以防止自然干燥的過(guò)程中發(fā)生體積的過(guò)度收縮。2800℃石墨化處理,去除掉RGO上殘余的含氧官能團(tuán),修復(fù)了上面的缺陷,從而得到高品質(zhì)的石墨烯混合氣凝膠。這種垂直取向的高密度高品質(zhì)的石墨烯混合氣凝膠很適合在環(huán)氧樹(shù)脂中構(gòu)筑導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò),從而極大的提高環(huán)氧樹(shù)脂基體的熱導(dǎo)率。該復(fù)合材料的熱導(dǎo)率能夠在石墨烯含量為19.0 vol%時(shí),達(dá)到35.5 W m-1 K-1。這種超高的熱導(dǎo)率使得它很適合用于熱量管理領(lǐng)域。3、高品質(zhì)石墨烯氣凝膠的制備及其各向同性高導(dǎo)熱相變復(fù)合材料:太陽(yáng)能作為一種常見(jiàn)的可再生能源,可以被相變材料通過(guò)光熱轉(zhuǎn)化與儲(chǔ)存的方式收集起來(lái)。然而,傳統(tǒng)的相變材料具有較低的熱導(dǎo)率和較差的尺寸穩(wěn)定性,使得它們的熱擴(kuò)散效率低,從而限制了它們的光熱轉(zhuǎn)化與儲(chǔ)存的效率。在此,我們用水熱還原氧化石墨烯和石墨烯納米微片(GNP)的混合分散液然后自然干燥的方法制備了各向同性的高密度石墨烯氣凝膠。還原氧化石墨烯構(gòu)筑了三維網(wǎng)絡(luò)的主體,而GNP用來(lái)增強(qiáng)三維網(wǎng)絡(luò),防止體系在自然干燥的過(guò)程中過(guò)度收縮。經(jīng)過(guò)2800℃熱處理,去除了 RGO上的含氧官能團(tuán),修復(fù)了上面的缺陷,從而得到高品質(zhì)的石墨烯氣凝膠。該氣凝膠賦予了十八醇相變材料極高的熱導(dǎo)率,在填料含量為13 wt%時(shí),熱導(dǎo)率能夠達(dá)到9.5 W m-1 K-1。同時(shí),材料還具有很好的尺寸穩(wěn)定性和很高的熔融潛熱(209 J g-1)。不僅如此,它們能有效地將光能轉(zhuǎn)化成熱能,并以相變潛熱的方式儲(chǔ)存起來(lái),光熱轉(zhuǎn)化與儲(chǔ)存效率能夠達(dá)到89.2%。
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB33;TQ127.11
【圖文】：

圖１－２．邋（ａ）電化學(xué)剝離示意圖⑶，（ｂ）液相剝離過(guò)程中浸潤(rùn)、插入、剝離和穩(wěn)定的過(guò)程示逡逑意圖［８］。（ｃ）邋ＧＯ邋的邋Ｌｅｒｆ邋－邋Ｋｌｉｎｏｗｓｋｉ邋模型示意圖［１４］逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１－２．邐（ａ）邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ邋ｆｏｒ邋ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ邋ｅｘｆｏｌｉａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｇｒａｐｈｉｔｅ［３］，（ｂ）邋Ｓｃｈｅｍｅ逡逑ｏｆ邋ｔｈｅ邋ｗｈｏｌｅ邋ＬＰＥ邋ｐｒｏｃｅｓｓ邋ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ邋ｉｍｍｅｒｓｉｏｎ，邋ｉｎｓｅｒｔｉｏｎ，邋ｅｘｆｏｌｉａｔｉｏｎ，邋ａｎｄ邋ｓｔａｂｉｌｉｚａｔｉｏｎ＾８＾，邋（ｃ）逡逑Ｖａｒｉａｔｉｏｎｓ邋ｉｎ邋ｔｈｅ邋Ｌｅｒｆ邋－邋Ｋｌｉｎｏｗｓｋｉ邋ｍｏｄｅｌ邋ｉｎｄｉｃａｔｉｎｇ邋ａｍｂｉｇｕｉｔｙ邋ｒｅｇａｒｄｉｎｇ邋ｔｈｅ邋ｐｒｅｓｅｎｃｅ邋（ｔｏｐ）邋ｏｒ逡逑ａｂｓｅｎｃｅ邋（ｂｏｔｔｏｍ）邋ｏｆ邋ｃａｒｂｏｘｙｌｉｃ邋ａｃｉｄｓ邋ｏｎ邋ｔｈｅ邋ｐｅｒｉｐｈｅｒｙ邋ｏｆ邋ｔｈｅ邋ｂａｓａｌ邋ｐｌａｎｅ邋ｏｆ邋ｔｈｅ邋ｇｒａｐｈｉｔｉｃ邋ｐｌａｔｅｌｅｔｓ逡逑ｏｆＧＯ［１４］逡逑１．２．２自下而上的方法逡逑自下而上的方法包括外延生長(zhǎng)法和化學(xué)氣相沉積法（ＣＶＤ）。逡逑１．２．２．１外延生長(zhǎng)法逡逑

成都有所差別。其中ＧＯ的大小對(duì)于其制備的石墨烯材料的性能有很大的影響。逡逑這里為了方便區(qū)分，我們把粒徑大于１０邋ｕｍ的ＧＯ片層稱為大片ＧＯ邋（ＬＧＯ）。逡逑以這種ＬＧＯ片層為前驅(qū)體的石墨烯材料，性能有了很大提高，如圖１－４所示。逡逑ＬＧＯ膜的楊氏模量、導(dǎo)電導(dǎo)熱性能，ＬＧ？溶液的剪切粘度和儲(chǔ)能模量都比小片逡逑ＧＯ的要高很多［１９１。因此，目前很多的研究者傾向于使用尺寸較大的ＬＧＯ為前逡逑驅(qū)體制備石墨烯材料。然而，雖然ＧＯ很容易通過(guò)天然石墨氧化剝離得到，要得逡逑６邋＇逡逑

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本文編號(hào)：2730757