【摘要】：近年來,隨著社會(huì)的發(fā)展水體污染問題日益嚴(yán)重,因此急需尋求解決辦法。傳統(tǒng)處理污水技術(shù)包括化學(xué)沉淀法、離子交換法、電化學(xué)法等,這些方法均不易分離且會(huì)產(chǎn)生有毒副產(chǎn)物,而吸附和光催化技術(shù)在用于水中污染物的過程中具有的高效、徹底等優(yōu)點(diǎn)引起了人們的廣泛關(guān)注。以石墨烯為代表的碳材料因具有大的比表面積、優(yōu)良的導(dǎo)電性等優(yōu)點(diǎn),是一種有良好發(fā)展前景的吸附材料,并且常被用于光催化劑的載體,但存在不易分離、循環(huán)性能差等缺點(diǎn)。銀基半導(dǎo)體材料,是一類新型的窄帶隙光催化材料,具有優(yōu)異的可見光光催化活性,是近年來研究的熱點(diǎn),但是銀基化合物穩(wěn)定性較差,易發(fā)生光腐蝕,使催化活性降低。對(duì)于光催化半導(dǎo)體而言,影響其光催化效率的因素包括結(jié)構(gòu)、形貌和與污染物的接觸面積。同時(shí),將吸附劑或者光催化劑與以四氧化三鐵為代表的磁性粒子復(fù)合是提高其循環(huán)利用效率的一個(gè)有效途徑。因此,本論文針對(duì)碳材料和銀基半導(dǎo)體存在的上述不足,我們開展了以下四個(gè)方面的研究工作:(1)首先利用水熱法制備了具有立方結(jié)構(gòu)的Fe_3O_4磁性納米粒子,然后在其表面包覆一層碳,形成Fe_3O_4@C,再在其表面進(jìn)行羧基化修飾,以便與L-半胱氨酸反應(yīng)而得到-SH摻雜的Fe_3O_4@C,最后再與制得的氧化石墨烯-聚醚酰亞胺(GO-PEI)進(jìn)行交聯(lián)反應(yīng),最終得到S-摻雜的Fe_3O_4@C/GO復(fù)合磁性納米材料。通過TEM、XRD、FTIR、XPS等對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行了表征。然后以MB和Cu~(2+)為污染物模型,探討了GO/Fe_3O_4@C-SH復(fù)合材料對(duì)Cu~(2+)和MB的一步富集與磁分離效果。結(jié)果表明:其可以同時(shí)去除水中的MB和Cu~(2+);對(duì)MB和Cu~(2+)的最大吸附量分別為117.8 mg/g和76.9mg/g;其吸附等溫線比較符合Langmuir模型,即單層吸附。(2)在預(yù)先制備的rGO/Fe_3O_4復(fù)合材料表面原位沉積Ag_3PO_4納米粒子,得到rGO/Fe_3O_4/Ag_3PO_4復(fù)合材料。通過TEM、FESEM、XRD、FTIR、XPS等對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行了表征。以RhB,MB等染料為研究對(duì)象,探討了rGO/Fe_3O_4/Ag_3PO_4復(fù)合材料在處理水中單組分污染物和混合污染物時(shí)的吸附-光催化降解效果與循環(huán)利用性能,此外,還研究了pH值對(duì)復(fù)合材料吸附-光催化降解有機(jī)染料的影響。結(jié)果表明:復(fù)合材料對(duì)MB-RhB混合溶液中MB和RhB的吸附量分別為62%和52%,而對(duì)單組份的MB和RhB的吸附量分別為58%和55%,說明復(fù)合材料對(duì)單組份污染物溶液中染料的吸附能力和對(duì)雙組分污染物溶液中染料的吸附能力不同;在光照30 min時(shí),復(fù)合材料對(duì)MB的去除率達(dá)100%,對(duì)RhB的去除率也可達(dá)92%;在堿性條件下,復(fù)合材料對(duì)MB的光催化降解活性更高,而在酸性條件下,復(fù)合材料對(duì)RhB的光催化降解活性較高;復(fù)合材料循環(huán)6次后,光降解效率幾乎不變。(3)通過水熱法制備生長(zhǎng)有銀納米粒子的三維石墨烯水凝膠(3D Ag/GH),再在三維石墨烯上生長(zhǎng)的部分銀納米粒子表面生長(zhǎng)Ag_3PO_4,從而得到三維多孔結(jié)構(gòu)的Ag/Ag@Ag_3PO_4/GA復(fù)合材料。通過FESEM、XRD、FTIR、XPS、、BET、PL和UV-Vis等對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行了表征,并對(duì)3D Ag/Ag@Ag_3PO_4/GA復(fù)合材料吸附-光催化降解不同芳香型染料(MO、MB、NR、RhB)的效果進(jìn)行了研究。此外,我們以選定的一種污染物(RhB)為研究模型,比較了所制備的復(fù)合材料與其他三種磷酸銀基光催化劑(GO/Ag_3PO_4、Ag/Ag@Ag_3PO_4/GO和Ag_3PO_4納米粒子)的吸附-可見光光催化性能,同時(shí)對(duì)所制備的3D Ag/Ag@Ag_3PO_4/GA的循環(huán)性能及光催化過程中的活性物質(zhì)進(jìn)行了探討。研究結(jié)果表明:所制備的3D Ag/Ag@Ag_3PO_4/GA復(fù)合材料對(duì)陽離子染料展現(xiàn)出更好的吸附-光催化降解效果,復(fù)合材料濃度越大對(duì)染料的吸附力越強(qiáng);與其他三種磷酸銀基光催化劑相比,3D Ag/Ag@Ag_3PO_4/GA復(fù)合材料對(duì)Rh B染料的吸附-光催化效率最高;·OH自由基和空穴是光降解過程中的主要的活性物種;復(fù)合材料還具有優(yōu)于GO/Ag_3PO_4的循環(huán)性能。(4)首先通過水熱法制備了BiPO_4/Ag_3PO_4棒狀(NRs)復(fù)合材料,再通過水熱法與氧化石墨烯(GO)水溶液進(jìn)行復(fù)合,從而得到了3D BiPO_4/Ag_3PO_4NRs/石墨烯氣凝膠(3D BiPO_4/Ag_3PO_4NRs/GA)復(fù)合材料。通過FESEM、XRD、FTIR、XPS和UV-Vis等對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行了表征。以RhB為研究對(duì)象,探討了BiPO_4/Ag_3PO_4NRs/GA對(duì)RhB的吸附-光催化降解效果。結(jié)果表明:BiPO_4/Ag_3PO_4NRs/GA在用于水處理時(shí),在可見光下較紫外光下有更高的催化活性。
【學(xué)位授予單位】：鄭州輕工業(yè)學(xué)院
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB33;O643.36
【圖文】：

鄭州輕工業(yè)學(xué)院工程碩士學(xué)位論文烯中，每個(gè)碳原子與相鄰的碳原子均以共價(jià)鍵結(jié)合，構(gòu)成獨(dú)特的p軌道和碳原子提供的未成鍵電子形成一個(gè)π電子可以在晶體大的共軛體系也使其電子傳輸能力很強(qiáng)。其次，石墨烯擁有優(yōu)知具有最大機(jī)械強(qiáng)度的材料，石墨烯中的碳原子形成穩(wěn)定的[14]。Lee等[15]對(duì)石墨烯的機(jī)械特性做了研究，結(jié)果表明，石墨m，楊氏模量約為1.1 TPa，這個(gè)理論值比世界上最好的鋼鐵還烯的理論比表面積值為2600 m2/g，它還具有兩面都可以吸附和面。穩(wěn)定的表面使其與其他材料進(jìn)行復(fù)合時(shí)非常困難，這也進(jìn)一步。而石墨烯的重要衍生物氧化石墨烯(GO) ，其上具有非常豐具有良好的親水性和表面活性，因此極易通過修飾和改性得到。

2.1 前言隨著我國(guó)工業(yè)的發(fā)展，重金屬離子和有機(jī)染料等污染物經(jīng)常會(huì)存在于工廠排放的廢水中，這些污染物對(duì)人體產(chǎn)生了直接和間接的危害。吸附技術(shù)具有成本低和可以同時(shí)去除混合污染物的優(yōu)點(diǎn)，因此，用吸附技術(shù)來處理這些污染物是非常輕便快速的[78]。碳納米材料，如碳納米顆粒和石墨烯作為納米吸附劑在處理污染物時(shí)均具有好的吸附性能[79]。然而，由于其顆粒較小且極易溶于水導(dǎo)致了他們很難回收加以重新利用，因此它們利用的成本之高也阻止了它們的實(shí)際應(yīng)用。近年來，有很多文章報(bào)道，磁性碳材料不僅可以有效地去除水中重金屬離子或有機(jī)污染物，還可以通過簡(jiǎn)單的磁分離將材料回收進(jìn)行循環(huán)利用[80-82]。除靜電作用外，去除重金屬離子的途徑還可以通過材料表面修飾的-COOH、-NH2、-OH、-OCH3、-CONH2、-SH等官能團(tuán)的螯合作用，去除苯環(huán)類有機(jī)染料可以通過π-π堆垛作用。但是目前文獻(xiàn)中所報(bào)道的磁性碳納米復(fù)合材料大部分是主要針對(duì)吸附單一組份污染物而設(shè)計(jì)和研究的[83]，鮮有用于同時(shí)去除污水中金屬離子和有機(jī)染料的可循環(huán)吸附材料的報(bào)道。

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2721794