【摘要】：目前,多種物性共存的新型復(fù)合多參量量子功能材料作為實(shí)現(xiàn)新的量子技術(shù)的載體,具有非常重要的研究?jī)r(jià)值。其中具有鉍層狀結(jié)構(gòu)的氧化物由于其特殊的自然超晶格結(jié)構(gòu),可以實(shí)現(xiàn)多種結(jié)構(gòu)序參量耦合,被認(rèn)為是一種非常具有研究?jī)r(jià)值的新型復(fù)合多參量量子功能材料。在這種材料中,可以通過(guò)調(diào)節(jié)自身結(jié)構(gòu)的序參量(例如電子和軌道自旋、電荷、缺陷、晶格等),實(shí)現(xiàn)對(duì)多種外場(chǎng)(例如電場(chǎng)、磁場(chǎng)、光場(chǎng)、應(yīng)力場(chǎng)等)的響應(yīng),從而對(duì)未來(lái)量子存儲(chǔ)、信息傳輸、能量轉(zhuǎn)換等領(lǐng)域具有十分重要的意義。在對(duì)這種新型復(fù)合多參量量子功能材料的研究過(guò)程中,制備單晶材料是一項(xiàng)非常具有價(jià)值但也存在諸多挑戰(zhàn)的工作。究其困難的原因,主要是這種材料相比于通常簡(jiǎn)單組分的氧化物,其結(jié)構(gòu)組成比較復(fù)雜。它通常由有4種及以上的元素組成,并且不同層數(shù)之間的產(chǎn)物熱力學(xué)參數(shù)極其接近,這導(dǎo)致其純相生長(zhǎng)非常困難。而生長(zhǎng)單晶材料的價(jià)值,一方面可以使人們更直觀、更準(zhǔn)確地認(rèn)識(shí)和理解其中的物理性能產(chǎn)生機(jī)制,尤其是多種序參量之間的耦合機(jī)制。目前這類(lèi)材料的室溫鐵磁性來(lái)源存在爭(zhēng)議的主要原因就是缺少對(duì)這種材料的單晶進(jìn)行磁性能表征。另一方面由于單晶高純和相對(duì)穩(wěn)定的性質(zhì),制備單晶材料是該類(lèi)材料走出實(shí)驗(yàn)室,通往實(shí)際應(yīng)用的重要步驟�；诖�,本論文的主要內(nèi)容,就是以鉍層狀復(fù)合多參量量子功能材料的單晶生長(zhǎng)為主要目的,選擇水熱法作為晶體生長(zhǎng)的方法,對(duì)該材料納米單晶的合成和形貌控制機(jī)制進(jìn)行研究,并對(duì)體相單晶進(jìn)行生長(zhǎng)嘗試。在生長(zhǎng)晶體的同時(shí)也對(duì)該類(lèi)材料不同形貌納米晶的光催化性能展開(kāi)了一系列研究。本論文第一章為緒論綜述,前半部分主要介紹了復(fù)合多參量量子功能材料中的一些基本物理概念,鉍層狀復(fù)合多參量量子功能材料的相關(guān)組成和它在陶瓷、納米、單晶薄膜方面的研究進(jìn)展以及該材料的主要制備方法。后半部分重點(diǎn)介紹了水熱法中晶體的生長(zhǎng)機(jī)制。在緒論最后介紹了鉍層狀復(fù)合多參量量子功能材料的水熱生長(zhǎng)研究現(xiàn)狀和本論文的主要研究工作。第二章主要介紹了利用表面活性劑模板輔助的水熱法,生長(zhǎng)不同厚度的Bi4Ti3O12納米片。解釋了不同厚度納米片的合成機(jī)制,包括表面活性劑模板對(duì)結(jié)晶取向的調(diào)控作用。通過(guò)測(cè)試樣品的光解水產(chǎn)氫性能,發(fā)現(xiàn)了當(dāng)厚度減少至2-3個(gè)晶胞(6-10nm)時(shí),由于多種機(jī)制的復(fù)合作用,使得樣品的光催化制氫性能有非常明顯地提升。第三章主要介紹了我們基于水熱原位結(jié)晶的機(jī)制,發(fā)明了一個(gè)新的方法成功在鉍層狀復(fù)合多參量量子功能材料Bi4Ti3O12中實(shí)現(xiàn)氮摻雜。這種方法可以避免強(qiáng)氧化性Bi3+離子被還原成鉍單質(zhì)。同時(shí)我們驗(yàn)證了氮摻雜Ni4Ti3O12的原位結(jié)晶-取向結(jié)晶反應(yīng)合成機(jī)制,并結(jié)合計(jì)算和實(shí)驗(yàn)確定了氮的摻雜位置。我們通過(guò)實(shí)驗(yàn)證明了氮摻雜后樣品中光生電子空穴分離能力有所增強(qiáng),同時(shí)晶格中出現(xiàn)更多的氧空位,進(jìn)而提升了樣品的光催化性能。該研究為在鉍層狀復(fù)合多參量量子功能材料中實(shí)現(xiàn)陰離子摻雜提供了一個(gè)新的有效方法。第四章重點(diǎn)研究了鉍層狀復(fù)合多參量量子功能材料Bi11Ti6Fe2.8Co0.2O18的水熱合成和形貌調(diào)控機(jī)制,尤其是NaOH和檸檬酸在其中的作用。我們得到了三種不同形貌的Bi11Ti6Fe2.8Co0.2018微晶,其中包括自發(fā)結(jié)晶性良好,大小為5-10μm的截角八面體型的微晶。同時(shí)從自由能的角度解釋了晶體大小與OH-濃度的關(guān)系。此外,證明了不同形貌的樣品具有不同的室溫鐵磁性。該項(xiàng)工作對(duì)如何利用水熱生長(zhǎng)鉍層狀復(fù)合多參量量子功能晶體材料具有指導(dǎo)意義。第五章主要介紹了利用超臨界態(tài)水熱法生長(zhǎng)Bi4Ti3012和Bi5FeTi3015的相關(guān)實(shí)驗(yàn)進(jìn)展。通過(guò)一系列實(shí)驗(yàn)確定了超臨界態(tài)水熱法生長(zhǎng)Bi4Ti3012和Bi5FeTi3015具有可行性以及所需要的基本實(shí)驗(yàn)條件。在第六章中,通過(guò)將合成鈷摻雜鉍層狀復(fù)合多參量量子功能材料中的副產(chǎn)物CoFe204與介孔SiO2復(fù)合,制備了具有核-殼結(jié)構(gòu)的CoFe2O4-SiO2復(fù)合材料。這種材料同時(shí)擁有磁性與優(yōu)秀的亞甲基藍(lán)吸附性能。通過(guò)高溫處理可以燒掉吸附的染料,同時(shí)樣品在多次循環(huán)使用后依然能保持較好的吸附性能。我們的工作為設(shè)計(jì)可循環(huán)吸附材料提供了一種新的思路。最后第七章是對(duì)全文的總結(jié)以及對(duì)未來(lái)工作的展望。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：TB383.1
【圖文】：

第１章緒論鉍層狀類(lèi)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)材料及其復(fù)合多參量量子功能逡逑近年來(lái)，研宄人員發(fā)現(xiàn)具有秘氧層和層狀耗鈦礦結(jié)構(gòu)（Ａｕｒｉｖｉｌｌｉｕｓ相）的復(fù)量量子功能材料是一種可以實(shí)現(xiàn)晶胞內(nèi)磁電調(diào)制復(fù)合結(jié)構(gòu)的新型層狀復(fù)金屬氧化物材料。這一節(jié)主要介紹該類(lèi)材料的組成結(jié)構(gòu)和研宄進(jìn)展。逡逑１．３．１材料的結(jié)構(gòu)組成逡逑

圖１．４．邋（ａ，ｂ）不同方法制備的Ｂｉ４Ｔｉ３０１２的晶體照片［３６，邋３９］；邋（ｃ）邋Ｂｉ４Ｔ?

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本文編號(hào)：2717257