【摘要】：目前,多種物性共存的新型復(fù)合多參量量子功能材料作為實(shí)現(xiàn)新的量子技術(shù)的載體,具有非常重要的研究價值。其中具有鉍層狀結(jié)構(gòu)的氧化物由于其特殊的自然超晶格結(jié)構(gòu),可以實(shí)現(xiàn)多種結(jié)構(gòu)序參量耦合,被認(rèn)為是一種非常具有研究價值的新型復(fù)合多參量量子功能材料。在這種材料中,可以通過調(diào)節(jié)自身結(jié)構(gòu)的序參量(例如電子和軌道自旋、電荷、缺陷、晶格等),實(shí)現(xiàn)對多種外場(例如電場、磁場、光場、應(yīng)力場等)的響應(yīng),從而對未來量子存儲、信息傳輸、能量轉(zhuǎn)換等領(lǐng)域具有十分重要的意義。在對這種新型復(fù)合多參量量子功能材料的研究過程中,制備單晶材料是一項非常具有價值但也存在諸多挑戰(zhàn)的工作。究其困難的原因,主要是這種材料相比于通常簡單組分的氧化物,其結(jié)構(gòu)組成比較復(fù)雜。它通常由有4種及以上的元素組成,并且不同層數(shù)之間的產(chǎn)物熱力學(xué)參數(shù)極其接近,這導(dǎo)致其純相生長非常困難。而生長單晶材料的價值,一方面可以使人們更直觀、更準(zhǔn)確地認(rèn)識和理解其中的物理性能產(chǎn)生機(jī)制,尤其是多種序參量之間的耦合機(jī)制。目前這類材料的室溫鐵磁性來源存在爭議的主要原因就是缺少對這種材料的單晶進(jìn)行磁性能表征。另一方面由于單晶高純和相對穩(wěn)定的性質(zhì),制備單晶材料是該類材料走出實(shí)驗室,通往實(shí)際應(yīng)用的重要步驟�；诖�,本論文的主要內(nèi)容,就是以鉍層狀復(fù)合多參量量子功能材料的單晶生長為主要目的,選擇水熱法作為晶體生長的方法,對該材料納米單晶的合成和形貌控制機(jī)制進(jìn)行研究,并對體相單晶進(jìn)行生長嘗試。在生長晶體的同時也對該類材料不同形貌納米晶的光催化性能展開了一系列研究。本論文第一章為緒論綜述,前半部分主要介紹了復(fù)合多參量量子功能材料中的一些基本物理概念,鉍層狀復(fù)合多參量量子功能材料的相關(guān)組成和它在陶瓷、納米、單晶薄膜方面的研究進(jìn)展以及該材料的主要制備方法。后半部分重點(diǎn)介紹了水熱法中晶體的生長機(jī)制。在緒論最后介紹了鉍層狀復(fù)合多參量量子功能材料的水熱生長研究現(xiàn)狀和本論文的主要研究工作。第二章主要介紹了利用表面活性劑模板輔助的水熱法,生長不同厚度的Bi4Ti3O12納米片。解釋了不同厚度納米片的合成機(jī)制,包括表面活性劑模板對結(jié)晶取向的調(diào)控作用。通過測試樣品的光解水產(chǎn)氫性能,發(fā)現(xiàn)了當(dāng)厚度減少至2-3個晶胞(6-10nm)時,由于多種機(jī)制的復(fù)合作用,使得樣品的光催化制氫性能有非常明顯地提升。第三章主要介紹了我們基于水熱原位結(jié)晶的機(jī)制,發(fā)明了一個新的方法成功在鉍層狀復(fù)合多參量量子功能材料Bi4Ti3O12中實(shí)現(xiàn)氮摻雜。這種方法可以避免強(qiáng)氧化性Bi3+離子被還原成鉍單質(zhì)。同時我們驗證了氮摻雜Ni4Ti3O12的原位結(jié)晶-取向結(jié)晶反應(yīng)合成機(jī)制,并結(jié)合計算和實(shí)驗確定了氮的摻雜位置。我們通過實(shí)驗證明了氮摻雜后樣品中光生電子空穴分離能力有所增強(qiáng),同時晶格中出現(xiàn)更多的氧空位,進(jìn)而提升了樣品的光催化性能。該研究為在鉍層狀復(fù)合多參量量子功能材料中實(shí)現(xiàn)陰離子摻雜提供了一個新的有效方法。第四章重點(diǎn)研究了鉍層狀復(fù)合多參量量子功能材料Bi11Ti6Fe2.8Co0.2O18的水熱合成和形貌調(diào)控機(jī)制,尤其是NaOH和檸檬酸在其中的作用。我們得到了三種不同形貌的Bi11Ti6Fe2.8Co0.2018微晶,其中包括自發(fā)結(jié)晶性良好,大小為5-10μm的截角八面體型的微晶。同時從自由能的角度解釋了晶體大小與OH-濃度的關(guān)系。此外,證明了不同形貌的樣品具有不同的室溫鐵磁性。該項工作對如何利用水熱生長鉍層狀復(fù)合多參量量子功能晶體材料具有指導(dǎo)意義。第五章主要介紹了利用超臨界態(tài)水熱法生長Bi4Ti3012和Bi5FeTi3015的相關(guān)實(shí)驗進(jìn)展。通過一系列實(shí)驗確定了超臨界態(tài)水熱法生長Bi4Ti3012和Bi5FeTi3015具有可行性以及所需要的基本實(shí)驗條件。在第六章中,通過將合成鈷摻雜鉍層狀復(fù)合多參量量子功能材料中的副產(chǎn)物CoFe204與介孔SiO2復(fù)合,制備了具有核-殼結(jié)構(gòu)的CoFe2O4-SiO2復(fù)合材料。這種材料同時擁有磁性與優(yōu)秀的亞甲基藍(lán)吸附性能。通過高溫處理可以燒掉吸附的染料,同時樣品在多次循環(huán)使用后依然能保持較好的吸附性能。我們的工作為設(shè)計可循環(huán)吸附材料提供了一種新的思路。最后第七章是對全文的總結(jié)以及對未來工作的展望。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TB383.1
【圖文】：

第１章緒論鉍層狀類鈣鈦礦結(jié)構(gòu)材料及其復(fù)合多參量量子功能逡逑近年來，研宄人員發(fā)現(xiàn)具有秘氧層和層狀耗鈦礦結(jié)構(gòu)（Ａｕｒｉｖｉｌｌｉｕｓ相）的復(fù)量量子功能材料是一種可以實(shí)現(xiàn)晶胞內(nèi)磁電調(diào)制復(fù)合結(jié)構(gòu)的新型層狀復(fù)金屬氧化物材料。這一節(jié)主要介紹該類材料的組成結(jié)構(gòu)和研宄進(jìn)展。逡逑１．３．１材料的結(jié)構(gòu)組成逡逑

圖１．４．邋（ａ，ｂ）不同方法制備的Ｂｉ４Ｔｉ３０１２的晶體照片［３６，邋３９］；邋（ｃ）邋Ｂｉ４Ｔ?

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本文編號：2717257