【摘要】：介電材料在生活中的應(yīng)用無(wú)處不在,對(duì)于科技的發(fā)展必不可少。運(yùn)用不同性能的介電材料可以實(shí)現(xiàn)力、熱、聲、光、電之間的相互轉(zhuǎn)換,在國(guó)防、探測(cè)、通信、能源等領(lǐng)域有極為重要的用途。隨著科技的發(fā)展,高儲(chǔ)能密度、高度集成化、器件微型化成為電子設(shè)備領(lǐng)域研究者追求的目標(biāo)。特別是最近電動(dòng)汽車(chē)行業(yè)的興起,高儲(chǔ)能密度的電池成為研究熱點(diǎn),而這其中介電材料性能提升恰恰是儲(chǔ)能技術(shù)革新的重要因素。因此,本文將對(duì)幾種巨(高)介電材料的介電性能、介電來(lái)源和調(diào)控機(jī)理進(jìn)行研究。基于內(nèi)部阻擋層電容(Internal Barrier Layer Capacitor,IBLC)效應(yīng),制備并研究了Fe變價(jià)元素?fù)诫s(Fe_(0.5)Li_(0.5))_x Zn_(1-x)O陶瓷的巨介電特性。對(duì)介電臺(tái)階和巨介電性能的物理機(jī)制進(jìn)行研究;研究了Fe和Li元素在共摻雜陶瓷樣品中所起的作用和影響;討論摻雜濃度對(duì)陶瓷介電性能的影響并嘗試尋找最佳的摻雜濃度。引入另一種常見(jiàn)的變價(jià)元素Mn元素,制備了Sr_(1-x)-x Ba_x Mn O_3陶瓷材料,并對(duì)Sr_(1-x)-x Ba_x Mn O_3陶瓷的巨介電性能進(jìn)行研究。對(duì)介電臺(tái)階處的介電弛豫進(jìn)行分析,進(jìn)而對(duì)材料的巨介電物理機(jī)制進(jìn)行研究。兩種變價(jià)元素分別引入兩種不同材料體系中,都表現(xiàn)出了基于IBLC效應(yīng)的巨介電性能,說(shuō)明這種利用變價(jià)元素構(gòu)建巨介電材料的思路具有一定普遍性。為了進(jìn)一步驗(yàn)證思路的正確性,選擇同時(shí)引入Fe、Mn兩種變價(jià)元素,制備了(1 x)(Ca_(0.6)Sr_(0.4))_(1.15)Tb_(1.85)Fe_2O_7-x Ca_3Mn_2O_7陶瓷材料。研究表明Fe、Mn元素的同時(shí)引入使得陶瓷介電曲線(xiàn)出現(xiàn)了雙介電臺(tái)階,且相對(duì)于未摻雜Mn元素的陶瓷,介電平臺(tái)高度也發(fā)生了兩個(gè)數(shù)量級(jí)的提高。分析表明Fe、Mn混價(jià)元素在特定基質(zhì)中會(huì)產(chǎn)生介電相互增強(qiáng)效應(yīng);且對(duì)這兩種混價(jià)元素比例的控制,可對(duì)材料介電大小、介電臺(tái)階形狀及介電平臺(tái)寬度等性能進(jìn)行調(diào)控,記為Fe、Mn雙弛豫介電增強(qiáng)調(diào)控機(jī)制。樣品0.1-CMO具有很寬的介電高臺(tái)(在1 k Hz下,ε_(tái)r′1.7×10~5,溫度區(qū)間約為289 583 K)。由于上述巨介電材料中存在局域范圍較大的空間電荷,普遍存在介電損耗較高的缺點(diǎn),而適當(dāng)?shù)蜐舛葥诫s的鈣鈦礦鐵電材料會(huì)出現(xiàn)自由電荷在晶胞尺度內(nèi)的局域化,形成極化子。基于這種構(gòu)建低損耗的巨介電材料的想法,生長(zhǎng)得到0.01at%Fe:K_(0.95)Li_(0.05)Ta_(1-x)-x Nb_x O_3單晶,并研究Fe微量摻雜產(chǎn)生的極化子與鐵電基質(zhì)極化晶格間相互作用,及這種作用對(duì)材料介電性能的調(diào)控。對(duì)20 200K溫度范圍內(nèi)的介電異常進(jìn)行描述并對(duì)其起源進(jìn)行研究。在200 450 K溫度范圍內(nèi),存在一階相變P1和彌散相變P2兩個(gè)介電異常,且它們存在相互增強(qiáng)作用�？梢酝ㄟ^(guò)控制成分參數(shù)x,調(diào)節(jié)P1和P2的相對(duì)位置,進(jìn)而對(duì)材料的介電大小和溫度穩(wěn)定性等進(jìn)行調(diào)控,為設(shè)計(jì)優(yōu)化巨(高)介電材料提供一種新途徑。其中0.01at%Fe:K_(0.95)Li_(0.05)Ta_(0.57)Nb_(0.43)O_3單晶是一種具有顯著溫度穩(wěn)定性和低損耗的高介電材料(1 kHz下,ε_(tái)r′5000且tanδ0.025,溫度區(qū)間為304 377K)。最后,基于極化子,對(duì)樣品介電現(xiàn)象進(jìn)行一定描述和解釋。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：TB34
【圖文】：

圖 1-1 介電常數(shù)實(shí)部虛部隨著頻率的變化響應(yīng)圖[11]schematic variation of the real and imaginary part of the dielectric function of frequency[11]絕緣材料中，介電常數(shù)的大小可以有四個(gè)數(shù)量級(jí)跨度。很小，氣體一般只有略高于 1 的介電常數(shù)，例如在 1

胞結(jié)構(gòu)示意圖（Cu、O、Ca 原子分別為of several unit cells of CaCu3Ti4O12(Cu, O anblue, red and yellow balls)[25] 1-2 所示，與鐵電性電介質(zhì)相比，C具有很高的介電常數(shù)（r′ > 104）和

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3 孫s

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