【摘要】：近年來,電化學(xué)發(fā)光(ECL)分析技術(shù)在生物傳感和成像領(lǐng)域引起了廣泛的關(guān)注和應(yīng)用,因其不需要激發(fā)光源,實(shí)驗(yàn)設(shè)備簡(jiǎn)單,沒有雜散光等的干擾,因此具有較高的選擇性和靈敏度。納米材料(nanocrystals)因具有獨(dú)特的光、電、磁等性質(zhì),被廣泛應(yīng)用于生物分析領(lǐng)域,基于各種納米材料的ECL生物傳感器也相繼出現(xiàn)。ECL傳感器的構(gòu)建以及新型發(fā)光材料的研發(fā)一直是近年來分析化學(xué)的研究熱點(diǎn),本論文發(fā)展了一種光譜分辨的ECL傳感策略,可以對(duì)兩種組分進(jìn)行同時(shí)檢測(cè),另外,還研究了新型納米材料鈣鈦礦的ECL性質(zhì),主要內(nèi)容如下:1、以(NH4)2S208為陰極共反應(yīng)劑,以CdSe和CdTe納米材料為標(biāo)記物,構(gòu)建了光譜分辨的ECL傳感器。利用CdSe和CdTe表面的羧基,將兩種納米材料分別標(biāo)記到癌胚抗原和甲胎蛋白的二抗上。將兩種一抗同時(shí)鍵合到對(duì)氨基苯甲酸修飾的玻碳電極上,通過抗原抗體間的特異性識(shí)別作用,形成夾心型免疫復(fù)合物,實(shí)現(xiàn)了對(duì)癌胚抗原和甲胎蛋白的定量檢測(cè),該傳感策略具有很好的選擇性和靈敏性,檢測(cè)限分別為1pg/mL和10fg/mL。2、研究了有機(jī)金屬鈣鈦礦CH3NH3PbBr3在水相中的氧化還原性質(zhì)和電化學(xué)發(fā)光性質(zhì)。研究發(fā)現(xiàn)CH3NH3PbBr3納米材料在水相中可以發(fā)生電化學(xué)還原和氧化反應(yīng),分別生成帶負(fù)電荷的自由基和帶正電荷的自由基,自由基之間通過電荷轉(zhuǎn)移產(chǎn)生ECL。研究發(fā)現(xiàn)較大的氧化還原電流不利于ECL的產(chǎn)生,在共反應(yīng)劑型發(fā)光過程中,電荷的遷移率對(duì)ECL的強(qiáng)度有著非常重要的影響,陽極電流小發(fā)光強(qiáng)度大,而陰極電流大發(fā)光弱。CH3NH3PbBr3納米材料的共反應(yīng)劑型和湮滅型的ECL光譜與熒光光譜一致,最大發(fā)射峰為535 nm,半峰寬約25 nm,這使得CH3NH3PbBr3納米材料有可能成為一種較好的ECL發(fā)光體。3、以三丙胺為陽極共反應(yīng)劑,研究了有機(jī)金屬鈣鈦礦CH3NH3PbBr3在聚甲基丙烯酸甲酯和羧基化碳納米管存在下的發(fā)光性質(zhì)。通過紫外、熒光等表征發(fā)現(xiàn),聚甲基丙烯酸甲酯和羧基化碳納米管的存在并不會(huì)影響CH3NH3PbBr3納米材料的發(fā)光性質(zhì),CH3NH3PbBr3納米材料仍然可以保持良好的熒光及ECL性質(zhì)。由于聚甲基丙烯酸甲酯不溶于水,在一定程度上避免了水分子與CH3NH3PbBr3納米材料的直接接觸,使得CH3NH3PbBr3納米材料在檢測(cè)的時(shí)間內(nèi)比較穩(wěn)定,而碳納米管具有良好的導(dǎo)電性,為CH3NH3PbBr3納米材料在ECL分析領(lǐng)域的應(yīng)用提供了新思路。
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB383.1;O657
【圖文】：

ＥＣＬ發(fā)光體，實(shí)現(xiàn)了對(duì)環(huán)境污染物五氯苯酚的檢測(cè)。逡逑最近，Ｈｕａｎｇ等［７４］報(bào)道了全無機(jī)型鈣鈦礦ＣｓＰｂＢｒ３在有機(jī)相中的ＥＣＬ現(xiàn)象，逡逑如圖１－１所示，在不同的氧化還原電位下，ＣｓＰｂＢｒ３可以被注入空穴或電子，通逡逑過湮滅型和共反應(yīng)劑型均可產(chǎn)生ＥＣＬ信號(hào)，且ＣｓＰｂＢｒ３的ＥＣＬ光譜單色性好，逡逑為ＥＣＬ發(fā)光體的研究提供了新方向。逡逑２00邋１＾邐ｐ邐ｆ２逡逑０．９邐０．９逡逑。一一Ｉ＂■邐邐邐°逡逑＾邋邐邐邋＾－１．２８邋邐邐邐邋＾逡逑＾２００邋Ｂ邐１，２５邐Ｅ邐１．２５邐２邐＞逡逑？＾５邐－邋：邋：邋：邋：邐：？；：�。海哼姡哄澹哄澹诲澹殄澹慑澹赍澹�；邋：邋；邋Ｉ邋：邋＊邋：邋；邋｜邋Ｉ邋｜邋：邋：逡逑Ｉ。煃０１逡逑二邋邐邐邐邐邋一－Ｌ２８邋邐邐邋１…邋￡逡逑Ｕ邋Ｃ邐１，５邋ｊ邐—＇Ｆ邐．．．．．．．．．邋１，５邋．．．．．邐邐邋２逡逑４００邋ｉ邋ｕ邋Ｍ邋Ｍ邋Ｍ邋Ｍ邋Ｍ邋Ｍ邋ｉ！邋Ｍ邋Ｉ邋■邋｜邋Ｍ邋；邋Ｍ邋Ｍ邋Ｍ邋ｉ邋Ｍ邋！邋Ｍ逡逑0邋ｌ邋ｈ邋Ｎ邋Ｍ邋Ｕ邋Ｌ邋ＬＩ邋Ｌｕ＾邋；邋ｖ．邋Ｉ，；邋ｌ；邋Ｍ邋ｋｌ邋Ｌ邋ｋｌ邋Ｌ邋Ｍ邋：逡逑０邐５邐１０邐１５邐０邐５邐１０邐１５邐２０逡逑Ｔｉｍｅ邋（ｓ）逡逑圖１－１．氧化過程起始的裸玻碳電極（黑線）和ＣｓＰｂＢｒ３ＮＣｓ｜ＧＣＥ邋（紅線）的ＥＣＬ暫態(tài)行為，逡逑實(shí)驗(yàn)條件：０．１０邋ＭＴＢＡＰＦ６無氧二氯甲烷，階躍電位（Ａ）邋＋０．９至－１．０邋Ｖ，邋（Ｂ）＋１．２５至－１．０逡逑Ｖ

多巴胺水平的異常與某些神經(jīng)疾病有關(guān)，對(duì)多巴胺的檢測(cè)也顯得十分重要。Ｊｕ［７７］逡逑等基于硼酸對(duì)二醇的特異性識(shí)別作用，以及Ｎ－羥基琥珀酰亞胺酯與胺基的識(shí)別逡逑作用，建立了邋“電化學(xué)發(fā)光”平臺(tái)，用于高靈敏地檢測(cè)多巴胺（如圖１－３）。用逡逑其它材料作為發(fā)光體檢測(cè)多巴胺的ＥＣＬ傳感也有報(bào)道［７８－８０］。Ｚｈａｏ等［８１］報(bào)道逡逑了銅納米簇的ＥＣＬ現(xiàn)象，并根據(jù)多巴胺對(duì)銅納米簇ＥＣＬ的淬滅效應(yīng)，構(gòu)建了傳逡逑感平臺(tái)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)多巴胺的超靈敏檢測(cè)。逡逑在免疫測(cè)定領(lǐng)域，以ＥＣＬ發(fā)光作為標(biāo)記物標(biāo)記抗原或抗體，并通過檢測(cè)反逡逑應(yīng)前后ＥＣＬ信號(hào)的變化來定量檢測(cè)特定物質(zhì)。Ｗｅｉ等［８２］合成了具有針狀形貌的逡逑納米材料Ａｇ２Ｓｅ＠ＣｄＳｅ，在共反應(yīng)劑Ｋ２Ｓ２０８存在下具有良好的ＥＣＬ性能，實(shí)現(xiàn)逡逑了對(duì)ＣＡ７２－４進(jìn)行了定量檢測(cè)。近年來，也發(fā)展了對(duì)癌胚抗原［２７，邋３０，邋８３］、各種逡逑糖蛋白［８４－８５］、甲胎蛋白［２６，邋８６－８７］等的傳感策略，對(duì)癌癥前期診斷技術(shù)的發(fā)展逡逑起到了重要的推動(dòng)作用。逡逑５逡逑

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前1條

1 熊志剛;李建平;唐麗;陳志強(qiáng);;磁性納米粒子固定葡萄糖氧化酶修飾電極電致化學(xué)發(fā)光葡萄糖傳感器[J];分析化學(xué);2010年06期

本文編號(hào)：2714124