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小分子輔助合成銅氧化物微納米晶及其催化性能

發(fā)布時間:2020-06-01 17:50
【摘要】:銅氧化物資源豐富,成本低,并且在催化、傳感等方面具有良好的性能和廣泛的應(yīng)用前景,因而有關(guān)其微納米晶的研究是近年來材料學(xué)領(lǐng)域的熱點(diǎn)之一。由于納米材料的性質(zhì)在很大程度上取決于其尺寸、形貌和組成,因此其可控合成一直是該領(lǐng)域科學(xué)家十分關(guān)心的重點(diǎn)問題。發(fā)展納米晶可控合成方法,對于研究納米晶性能與結(jié)構(gòu)的關(guān)系、制備出性能優(yōu)異的納米催化劑具有重要的意義。本論文主要選擇了乙腈、N,N-二甲基甲酰胺、甲胺等小分子,用于輔助合成銅氧化物納米晶,實(shí)現(xiàn)了對其形貌的控制,并對其進(jìn)行了結(jié)構(gòu)-催化性能關(guān)系探究。主要內(nèi)容如下:(一)利用乙腈、N,N-二甲基甲酰胺、甲胺等十種小分子與十二烷基硫酸鈉和Cu_2O{001}、{111}晶面不同強(qiáng)度的相互作用,成功控制了最終納米晶的{001}/{111}的晶面積比,實(shí)現(xiàn)了納米晶形貌從立方塊向八面體的連續(xù)演變。利用DFT計(jì)算了典型小分子與Cu_2O晶面的作用形式和強(qiáng)弱,證實(shí)了它們控制Cu_2O納米晶形貌的機(jī)理。通過Ullmann反應(yīng)(苯酚與鹵代苯偶聯(lián)成二苯醚)評估了不同形貌的Cu_2O在催化性能,獲得了結(jié)構(gòu)-催化活性的對應(yīng)關(guān)系。(二)以乙二醇作為主體溶劑,通過添加小分子改變?nèi)軇┑沫h(huán)境,不同的微環(huán)境促進(jìn)了一系列不同結(jié)構(gòu)的銅氧化物(Cu_XO)微納米晶的形成,如球狀、多孔納米球和多孔納米線。利用Ullmann反應(yīng)(苯酚與鹵代苯偶聯(lián)成二苯醚)評估了不同形貌產(chǎn)物的催化活性。其結(jié)構(gòu)對催化性能的影響,我們進(jìn)行了初步的探究。
【圖文】:

乙腈,氧化亞銅,微納米,圖形


圖 2-1 用乙腈調(diào)控的氧化亞銅微納米晶不同形貌圖形:(a1-a7)3D 模型圖,(b1-b7)SEM圖,(c1-c7)TEM 圖,,(d1-d7)SAED 圖;所用乙腈的量:(a) 0 mL, (b) 0.01 mL, (c) 0.03mL,(d) 0.05 mL, (e) 0.112 mL, (f) 0.125 mL, (g) 0.35 mL。Fig. 2-1 The different morphologies of cuprous oxide micro-nanocrystals regulated by acetonitrile:(a1-a7) 3D model diagram, (b1-b7) SEM image, (c1-c7) TEMimage, (d1-d7 ) SAED chart; theamount of acetonitrile used: (a) 0 mL, (b) 0.01 mL, (c) 0.03 mL, (d) 0.05 mL, (e) 0.112 mL, (f)0.125 mL, (g) 0.35 mL.

乙腈,截角,八面體


1-c7)TEM 圖,(d1-d7)SAED 圖;所用乙腈的量:(a) 0 mL, (b) 0.01 mLmL,(d) 0.05 mL, (e) 0.112 mL, (f) 0.125 mL, (g) 0.35 mL。he different morphologies of cuprous oxide micro-nanocrystals regulated byD model diagram, (b1-b7) SEM image, (c1-c7) TEMimage, (d1-d7 ) SAEDof acetonitrile used: (a) 0 mL, (b) 0.01 mL, (c) 0.03 mL, (d) 0.05 mL, (e) 0.10.125 mL, (g) 0.35 mL.
【學(xué)位授予單位】:溫州大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號】:O643.36;TB383.1

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本文編號:2691846


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