【摘要】：碳點(CDs)是近幾年發(fā)現(xiàn)的一種新型碳材料,具有優(yōu)異的發(fā)光性質(zhì),引起了廣泛的研究興趣。相對于傳統(tǒng)的半導體量子點和有機染料,碳點不僅保持了碳材料毒性小、生物相容性好等優(yōu)點,而且還擁有發(fā)光范圍可調(diào)、光穩(wěn)定性好、無光閃爍、易于功能化、價廉、易大規(guī)模合成等無可比擬的優(yōu)勢。盡管碳點經(jīng)過十幾年的發(fā)展有了很大的進步,但仍有很多關(guān)鍵問題沒有解決,主要有以下幾個方面:(1)由于碳點合成原料和方法多種多樣,對于碳點的發(fā)光機理尚沒有明確的解釋;(2)由于聚集誘導猝滅,固態(tài)下的碳點熒光較弱或幾乎不發(fā)光,大大限制了碳點的實際應用。因此本論文以碳點為研究對象,圍繞其合成、性質(zhì)及應用展開以下工作:1.探索碳點的發(fā)光機理。依據(jù)共軛尺寸調(diào)控理論,通過控制前驅(qū)體脫水碳化過程實現(xiàn)對碳點發(fā)光的調(diào)節(jié)。國際上首次使用甘油作為溶劑,以檸檬酸和尿素作為前驅(qū)體,溶劑熱合成綠熒光發(fā)射的碳點。水、甘油、N,N-二甲基甲酰胺(N,N-Dimethylformamide,DMF)作為溶劑使前驅(qū)體的脫水碳化程度依次增大,因此通過調(diào)節(jié)三種溶劑的混合比例可以直接影響所制備碳點的脫水碳化程度。碳化程度增大導致sp~2共軛域的尺寸增大,根據(jù)共軛尺寸調(diào)控理論,可以使本征態(tài)發(fā)光碳點熒光發(fā)射紅移。全譜段多色熒光碳點的制備,提供一種調(diào)控碳點發(fā)光顏色的方法,對碳點發(fā)光機理的研究與發(fā)展有重要意義。2.實現(xiàn)碳點的固態(tài)發(fā)光。國際上首次使用硅酸鈉作為分散基質(zhì),通過微波固化法使碳點分散在基質(zhì)材料中,抑制聚集誘導熒光猝滅成功制備了全譜段多色碳點-硅酸鈉復合熒光粉。將溶劑熱制備的多色碳點與水玻璃混合均勻后,在微波作用下,水玻璃迅速脫水形成穩(wěn)固的二氧化硅網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu)。由于微波加熱使固化時間大大縮短,水玻璃中的碳點原位固定在二氧化硅網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu)中。此外,水玻璃中游離的鈉離子可以對碳點形成金屬陽離子鈍化增強碳點的熒光量子效率。進一步,選擇藍色、綠色、紅色熒光碳點同時與水玻璃混合,通過調(diào)節(jié)碳點的混合比例成功制備出不同色溫的均一相的碳點-硅酸鈉復合白光熒光粉。多色及白色碳點熒光粉的制備將推動碳點在固態(tài)照明和可見光通訊領(lǐng)域的應用與發(fā)展。3.探索碳點-硅酸鈉復合熒光粉在固態(tài)照明器件及可見光通訊領(lǐng)域中的應用。熒光粉在固態(tài)照明領(lǐng)域具有重要的應用價值。在制備了多色及白色碳點-硅酸鈉復合熒光粉后,我們進一步將其應用于固態(tài)照明領(lǐng)域,作為熒光粉轉(zhuǎn)換發(fā)光二極管(Light-Emitting Diode,LED)的光轉(zhuǎn)換層。使用發(fā)射波長為395 nm的芯片激發(fā)多色碳點熒光粉,實現(xiàn)從藍到紅的多色LED發(fā)光。使用發(fā)射波長為440 nm的芯片依次激發(fā)紅色和綠色碳點熒光粉,制備出顯色指數(shù)為82.4的雙熒光粉轉(zhuǎn)換層白光發(fā)光二極管(White-Light-Emitting Diode,WLED)。使用發(fā)射波長為375 nm的芯片激發(fā)碳點白光熒光粉,制備顯色指數(shù)超過85的WLED。在可見光通訊領(lǐng)域,熒光粉同樣是重要的組成部分。由于可見光通訊兼顧照明與通訊,通常要求作為光轉(zhuǎn)換層的熒光材料具有快速的響應速度,即短的熒光壽命。本文中制備的碳點-硅酸鈉復合白光熒光粉熒光壽命在8 ns左右,在可見光通訊領(lǐng)域有巨大的應用前景。使用405 nm激光二極管作為激發(fā)光源,首次實現(xiàn)基于碳點-硅酸鈉復合白光熒光粉的可見光通信,其調(diào)制帶寬可以達到75MHz,數(shù)據(jù)傳輸?shù)乃俾矢哌_224 Mbps。通過420nm濾光片阻擋過強的激發(fā)光,有效地避免了藍光對人眼的傷害,實現(xiàn)了健康的照明。4.研究碳點聚乙烯醇(Polyvinyl Alcohol,PVA)復合材料的磷光性質(zhì)、發(fā)光機理及應用。除了出色的熒光性質(zhì),碳點還具有磷光發(fā)射。我們報道了一種新型基于碳點的室溫磷光復合材料,并提出一種溫度控制磷光發(fā)射實現(xiàn)多重信息加密的方法。這種溫度控制的磷光發(fā)光過程源于碳點中作為磷光猝滅劑的氧含量的減少以及熱處理后碳點和PVA之間形成化學鍵抑制了分子振動和轉(zhuǎn)動導致的能量耗散。這兩個因素共同作用,使能量更容易從三重態(tài)以輻射躍遷的形式回到基態(tài),從而產(chǎn)生磷光發(fā)射。在此基礎(chǔ)上,我們利用碳點PVA復合材料實現(xiàn)了溫度控制多重熒光/磷光加密技術(shù),用于防偽和信息加密領(lǐng)域新型復合材料的設(shè)計和開發(fā)。
【圖文】：

固態(tài)發(fā)光[12-15]。碳點復合材料具有碳點本身獨特的光學特性以易于大規(guī)模合成等特點，在此基礎(chǔ)上與基體材料復合實現(xiàn)碳點示和照明領(lǐng)域具有十分重要的意義和價值。碳點以及基于碳點新型功能材料，一方面可以繼承碳點毒性小、生物相容性好、光穩(wěn)定性好、易于功能化、環(huán)境友好、成本低、易大規(guī)模合成面又可以結(jié)合其他的功能材料取長補短，增添不同的的性能。光材料相比，碳點具有可再生、成本低、環(huán)境友好等優(yōu)點；與相比，碳點具有較低的毒性；與有機熒光材料相比，碳點具有5-20]。因此碳點及基于碳點的復合材料在生物成像[21-28]、熒光標療[30]、傳感[31-39]、光催化[40-46]、光電器件[47-52]、能源存儲[53-很好的應用前景（圖 1.1）。

通過微波法制備出熒光量子效率為 1醇和葡萄糖作為反應前驅(qū)體通過微波法光碳點[69]。的方法制備的碳點產(chǎn)率低，，熒光量子效的控制碳點的熒光特性，制備出高熒光均采用自下而上的合成方法。術(shù)（TEM）表征。TEM 是直接觀察碳點的試和分析，可以觀察碳點的形貌，統(tǒng)計以分析碳點的晶格晶系，并通過高分辨觀呈現(xiàn)，進一步分析碳點的結(jié)構(gòu)（圖 1.2
【學位授予單位】：中國科學院大學(中國科學院長春光學精密機械與物理研究所)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：O613.71;TB383.1;TB33

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本文編號：2690874