【摘要】：有機(jī)電致發(fā)光器件在經(jīng)過三十多年的發(fā)展后,有望成為新一代的全彩顯示與照明技術(shù)。目前,基于第一代傳統(tǒng)熒光和第二代重金屬磷光材料的發(fā)展已經(jīng)相對成熟,其紅光和綠光器件的效率、壽命方面已經(jīng)達(dá)到了商業(yè)應(yīng)用的要求。然而,上述兩代材料存在低效率或高成本方面的不足制約著有機(jī)電致發(fā)光技術(shù)的進(jìn)一步提升。近幾年,基于較小單-三線態(tài)分裂能(ΔE_(ST))的新型材料由于具有材料成本低、高效率而被寄予厚望。為此,本論文著重圍繞較小ΔE_(ST)能量差的新型材料與器件開展穩(wěn)定性研究,具體包括新型的熱活化延遲熒光材料、激基復(fù)合物主體以及純有機(jī)白光器件結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)三方面內(nèi)容。在第二章,我們開發(fā)出一系列以9H-thioxanthen-9-one-S,S-dioxide(SOXO)或thioxan thone(TXO)為受體單元的高效新型熱活化延遲熒光發(fā)光材料。通過改變硫原子的價(jià)態(tài)調(diào)控分子內(nèi)的電荷轉(zhuǎn)移作用和分子共軛鏈長度,成功讓分子的光色實(shí)現(xiàn)從藍(lán)光至橙黃光的全彩覆蓋。在這些分子中,SOXO受體與單邊咔唑給體構(gòu)成的D-A型綠光CzSOXO分子獲得了高達(dá)13.6%的最高外量子效率,CIE色坐標(biāo)位于(0.37,0.57)。在1000 cd m~-~2高亮度下效率仍保持在8.8%,體現(xiàn)對效率滾降的有效抑制作用,這一優(yōu)勢是由于砜基單元的引入進(jìn)一步促進(jìn)了反向系間穿越的上轉(zhuǎn)換過程,使激子之間的湮滅作用受到了良好控制。此外,藍(lán)光的TXO系列分子也獲得了超過11%的高效率,但是器件在高亮度下存在較為嚴(yán)重的效率衰減。通過三線態(tài)-三線態(tài)湮滅作用(triplet-triplet annihilation,TTA)下的效率滾降模型擬合后發(fā)現(xiàn),上述熱活化延遲熒光器件的效率滾降主要來源于三線態(tài)-三線態(tài)激子之間的相互湮滅作用,TXO系列分子較長的激子壽命和緩慢的反向系間穿越上轉(zhuǎn)換過程將導(dǎo)致發(fā)光激子被嚴(yán)重淬滅。在第三章,我們利用分解活化能算符ΔE_A與激子動(dòng)力學(xué)之間存在的聯(lián)系建立一種低成本但有效的分子穩(wěn)定性理論預(yù)測方法。從分子在傳輸基態(tài)、激發(fā)態(tài)、極化子-激發(fā)態(tài)以及高能激發(fā)態(tài)下的分解衰減行為預(yù)估激基復(fù)合物主體在發(fā)光器件中的穩(wěn)定性表現(xiàn)以及可能存在的分子老化機(jī)制。分析結(jié)果表明,主體分子中的空穴傳輸單元將在激發(fā)態(tài)(高能激發(fā)態(tài))和極化子-激發(fā)態(tài)下出現(xiàn)明顯的弱鍵,容易造成芳香胺上的C-N鍵或C-C單鍵發(fā)生斷裂分解并產(chǎn)生對應(yīng)的分解產(chǎn)物。幸運(yùn)的是,利用快速能量轉(zhuǎn)移方式把主體上不穩(wěn)定的高能激子迅速轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定態(tài)激子將大幅度的提升分子的穩(wěn)定性。所預(yù)期具有長壽命性能的BCzPh:SF2-TRZ和NPB:T2T主體,其激基復(fù)合物主體發(fā)光器件成功獲得了長達(dá)10169 h和9051 h的T_(50)(1000 cd m~(-2)初始亮度下的半衰期時(shí)間)長壽命。進(jìn)一步研究器件老化機(jī)制與分子衰減行為之間存在的關(guān)系,分子在激發(fā)態(tài)(高能激發(fā)態(tài))和極化子-激發(fā)態(tài)下的衰減分解行為將分別形成器件激子淬滅中心和空穴捕獲中心。在第四章,我們設(shè)計(jì)出一種新型的中間隔離層結(jié)構(gòu)mCBP:Bepp2/Bepp2,利用中間隔離層對發(fā)光層激子的調(diào)控能力以及熱活化延遲熒光輔助主體4CzPN的上轉(zhuǎn)換作用實(shí)現(xiàn)高效率、長壽命的純有機(jī)白光器件。發(fā)光層激子濃度分布和動(dòng)力學(xué)分析指出,中間隔離層將發(fā)光層的復(fù)合區(qū)域調(diào)控至黃光層與中間層界面處附近,避免了長程三線態(tài)激子被藍(lán)光層中的熒光分子所捕獲和淬滅。基于上述的設(shè)計(jì)策略,在二元色和三元色的白光器件中成功實(shí)現(xiàn)了高達(dá)15.1%(48.9 lm W~(-1))和14.7%(38.4 lm W~(-1))的優(yōu)異效率性能,并且器件在高亮度下的效率衰減得到了很好的控制。進(jìn)一步探究發(fā)光層與周邊阻擋層之間的相互作用對白光器件壽命穩(wěn)定性的影響,結(jié)果表明界面處發(fā)生的激基復(fù)合物作用將帶來界面老化與激子淬滅作用,使器件工作壽命下降。為了消除這一不利因素,使用寬帶隙的電子阻擋層代替?zhèn)鹘y(tǒng)的TCTA阻擋層成功把二元色和三元色白光器件的T_(50)壽命提升至~2000 h,這是目前關(guān)于熱活化延遲熒光材料實(shí)現(xiàn)高效長壽命純有機(jī)白光器件的首次報(bào)道。
【圖文】：

第一章 緒論線的最大月產(chǎn)能在 6 萬片左右，相比之下，，三星 A5 廠六代線則達(dá)到了 2來面板產(chǎn)業(yè)的發(fā)展，預(yù)計(jì)到 2022 年，BOE 的 AMOLED 出貨量將達(dá)到 5比于 LG 的 1900 萬平米和三星的 1700 萬平米，仍存在不小的差距。其中LED 面板主要用于大尺寸電視，而三星則主要生產(chǎn)中小尺寸 OLED 面板。商在中小尺寸和大尺寸 OLED 市場均面臨較大的競爭壓力。

5 1-3 華為首款柔性可折疊手機(jī) HUAWEI Mat產(chǎn)業(yè)之外，作為上游產(chǎn)業(yè)的材料制造和設(shè)備制所掌控。一方面，設(shè)備制造領(lǐng)域主要被日本的的 SunicSystem 公司在蒸鍍系統(tǒng)等關(guān)鍵技術(shù)上向產(chǎn)業(yè)化的 OLED 生產(chǎn)設(shè)備制造上尚處于空白術(shù)仍被日本、韓國企業(yè)封鎖。另一方面，OL專利和技術(shù)主要由日韓歐美等國家掌握。其中日本出光興產(chǎn)株式會(huì)社（Idemitsu Kosan）、三、LG 化學(xué)等公司的知識產(chǎn)權(quán)所壟斷，而封裝nic）、Nagase、韓國 Ambistencils 等公司負(fù)責(zé)供間體廠商通過自身努力，正逐步打破行業(yè)的壁
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TB34;TN383.1

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