發(fā)布時(shí)間：2020-05-22 08:45

【摘要】：超分子組裝體是組裝基元通過非共價(jià)鍵形成的有序結(jié)構(gòu),由于非共價(jià)鍵具有較低的能量,賦予了組裝體動(dòng)態(tài)-可逆性。因此,超分子組裝體普遍具有刺激響應(yīng)性和環(huán)境適應(yīng)性。超分子組裝體常按組裝驅(qū)動(dòng)力(非共價(jià)鍵,例如,氫鍵、配位鍵、靜電相互作用、范德華力、π-π相互作用、疏水相互作用等)的類型進(jìn)行分類,其中金(I)-硫醇配位聚合物是超分子組裝體中較為獨(dú)特的一類,它的組裝驅(qū)動(dòng)力不僅有其它超分子體系中常見的幾種弱相互作用(例如,范德華力、氫鍵、靜電相互作用、配位鍵等),還存在獨(dú)特的“親金”相互作用,這就使其具有復(fù)雜的多級(jí)組裝過程和多樣化的組裝結(jié)構(gòu)。調(diào)控金(I)-硫醇配位聚合物模型體系的結(jié)構(gòu)可以為研究其他復(fù)雜的多級(jí)組裝體(例如,蛋白質(zhì)、DNA等)結(jié)構(gòu)帶來重要的借鑒作用。目前,對(duì)于超分子組裝體結(jié)構(gòu)的調(diào)控手段主要是改變組裝體系的溫度、濃度、反應(yīng)物料的配比、溶劑等,這些參數(shù)通常會(huì)同時(shí)帶來熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)兩方面的影響;同時(shí),一些開創(chuàng)性的研究表明,在反應(yīng)過程中,施加外界刺激(例如,超聲、光等)能保持體系的熱力學(xué)不變,發(fā)現(xiàn)動(dòng)力學(xué)過程對(duì)調(diào)節(jié)組裝體的尺寸、尺寸分布等具有非常明顯的效果。在本文中,我們維持所有反應(yīng)物種類、用量及溶劑環(huán)境不變,確保不改變組裝體系的熱力學(xué)參數(shù),僅通過改變反應(yīng)物混合順序及改變前軀體的預(yù)組裝方式兩種方法,探究了組裝動(dòng)力學(xué)過程對(duì)組裝結(jié)構(gòu)的影響。研究表明:反應(yīng)物不同的混合順序能夠得到不同尺寸的前驅(qū)體,進(jìn)而生成不同尺寸的組裝體;并且,通過將反應(yīng)物預(yù)組裝能夠使組裝過程中的聚集過程和結(jié)晶過程分開,從而影響組裝的速度和產(chǎn)率,基于此,我們開發(fā)了使用預(yù)組裝的金(I)-巰基丙酸和銀(I)-巰基丙酸制備金(I)/銀(I)-巰基丙酸雜化共組裝納米片層的方法。本論文是基于不改變熱力學(xué)參數(shù)的前提,單獨(dú)考察組裝動(dòng)力學(xué)對(duì)組裝體結(jié)構(gòu)的影響,研究結(jié)果向人們展示了組裝動(dòng)力學(xué)過程對(duì)復(fù)雜組裝體系的強(qiáng)大的調(diào)控作用。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O641.3;TB383.1

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本文編號(hào)：2675734