【摘要】：2004年石墨烯單層被發(fā)現(xiàn)并通過機械剝離的方法成功制備,打開了人們探索二維材料新世界的大門。二維材料的發(fā)現(xiàn)在物理、化學(xué)、材料等領(lǐng)域引起了廣泛關(guān)注。大量二維材料的發(fā)現(xiàn)、合成及其特殊的性質(zhì)為基礎(chǔ)科學(xué)的研究和探索提供了新的平臺,也為功能性材料的設(shè)計提供了新的材料載體。在研究二維材料的諸多奇特性質(zhì)的過程中,有一些基本問題引起了人們更多的關(guān)注,包括低維材料的合成與制備、生長機理、自旋半金屬性、電子能隙調(diào)控、電子拓撲態(tài)和異質(zhì)結(jié)中的性能調(diào)控等。進一步理解或解決這些問題,對于功能性材料的性能調(diào)控和應(yīng)用有著重要意義。這篇論文使用第一性原理計算和理論分析相結(jié)合的方法,對特定二維材料體系的基本性質(zhì)進行研究、調(diào)控和功能性設(shè)計。論文的結(jié)構(gòu)如下:第一章,主要介紹二維材料的種類、共性及其與常規(guī)三維材料的區(qū)別,二維材料的制備方法和生長機理等。首先簡單介紹二維材料的制備方法和相應(yīng)的生長機理。其次介紹二維材料的種類多樣性和由于其低維度導(dǎo)致的豐富的可調(diào)性,包括物理性質(zhì)、低維磁性和化學(xué)性質(zhì)等。最后簡單介紹二維材料性能調(diào)控中常見的研究方法和近期取得的一些重要研究進展等。第二章,先是簡單介紹第一性原理計算的理論基礎(chǔ),包括密度泛函理論的基本框架、計算中常用的一些交換關(guān)聯(lián)泛函和一些常用的計算程序包等。接著介紹研究中用到的與第一性原理相結(jié)合的其它計算模擬方法。第三章,研究了藍磷在合適襯底上的生長機理。通過系統(tǒng)對比不同襯底上藍磷和黑磷的結(jié)合能,發(fā)現(xiàn)Cu(111),Au(111)和GaN(0001)有利于黑磷和藍磷的穩(wěn)定。其中半導(dǎo)體材料GaN(0001)更有利于后續(xù)的器件設(shè)計和應(yīng)用,可以不用轉(zhuǎn)移直接進行器件設(shè)計,我們重點研究GaN(0001)襯底上磷二維單層的生長機理。進一步地,通過能量穩(wěn)定性、分子動力學(xué)和熱穩(wěn)定性的分析,發(fā)現(xiàn)在GaN(0001)襯底上,藍磷相比黑磷有更好的穩(wěn)定性。通過系統(tǒng)的計算、動力學(xué)模擬和理論分析,我們發(fā)現(xiàn)藍磷在GaN(0001)襯底上可能會遵循一種半層半層生長的新的模式生長。在GaN(0001)襯底生長形成藍磷單層后,該體系具有很好的熱穩(wěn)定性,在400 K的環(huán)境模擬下結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。這種新型的半層半層生長的模式也可能適用于其它具有起伏結(jié)構(gòu)的二維材料在合適襯底上的生長,當然也可能包括黑磷的生長。第四章,通過第一性原理計算結(jié)合理論分析的方法,發(fā)現(xiàn)富勒烯分子可以形成穩(wěn)定的二維超晶格結(jié)構(gòu)。在富勒烯分子中內(nèi)嵌合適的原子,這些分子超晶格結(jié)構(gòu)可以實現(xiàn)多種拓撲非平庸電子態(tài),使其成為二維拓撲材料的新成員。通過類比石墨烯,我們發(fā)現(xiàn)在富勒烯分子C28構(gòu)成的蜂窩狀六角晶格中,C28分子在超結(jié)構(gòu)中相當于超原子。通過選擇不同的內(nèi)嵌原子,可以準確調(diào)節(jié)其費米能級,改變超晶格的穩(wěn)定構(gòu)型,實現(xiàn)對狄拉克錐型能帶的調(diào)控,進一步實現(xiàn)不同的拓撲非平庸態(tài)。作為研究范例,我們發(fā)現(xiàn),Bi@C28-HL-C3v是Z2型二維拓撲絕緣體,可以實現(xiàn)量子自旋霍爾效應(yīng);In@C28-HL-C3是基于能谷的拓撲非平庸的絕緣態(tài),在其異質(zhì)結(jié)中可以存在金屬性的拓撲邊緣態(tài),可以用于能谷電子學(xué)和低能耗電子器件的設(shè)計。第五章,以石墨烯與六方氮化硼異質(zhì)結(jié)為例,研究了平行異質(zhì)結(jié)中自旋半金屬性的調(diào)控。理論計算發(fā)現(xiàn)鋸齒型石墨烯條帶與手性六方氮化硼條帶構(gòu)成的非對齊異質(zhì)結(jié)具有自發(fā)的自旋半金屬性。石墨烯與六方氮化硼界面處的電荷轉(zhuǎn)移形成了有效的電場,將鋸齒型石墨烯邊緣上的自旋極化反鐵磁態(tài)調(diào)制成自旋半金屬態(tài)。非對齊拼接異質(zhì)結(jié)相比于平行對齊異質(zhì)結(jié),其自旋半金屬性有明顯的增強。這種增強效應(yīng)主要來源于石墨烯兩個邊界處自旋電子之間的超交換作用。我們進一步發(fā)現(xiàn),通過合理設(shè)計非對齊異質(zhì)結(jié)的拼接方式,可以減少晶格不匹配的兩種材料之間的應(yīng)力和應(yīng)力能的累積,使之形成更穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)。在結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的石墨烯與六方氮化硼的非對齊異質(zhì)結(jié)中發(fā)現(xiàn)增強的自旋半金屬性,將進一步推進石墨烯在自旋電子學(xué)中的研究和潛在應(yīng)用。第六章,研究了三種不同的垂直異質(zhì)結(jié),重點研究了二維材料與襯底之間的相互作用和相應(yīng)的性能調(diào)控。(1),石墨烯在拓撲絕緣體表面的多種相互作用對石墨烯能隙的調(diào)控和相互作用之間的競爭關(guān)系。(2),石墨烯在金屬表面對界面受限催化的調(diào)控作用,發(fā)現(xiàn)廉價金屬Ni與石墨烯形成的異質(zhì)結(jié)可能具有與貴金屬Pt可比的催化性能。(3),拓撲絕緣體對其表面覆蓋的半導(dǎo)體催化性能的調(diào)控,發(fā)現(xiàn)單層ZnSe在Bi2Se3表面可能對析氫反應(yīng)有良好的催化性能。本章通過對垂直異質(zhì)結(jié)的研究,為材料的性能調(diào)控和功能型材料的設(shè)計提供了更多的思路。第七章,我們對所做的工作進行了總結(jié),并進行了展望。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TB34

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本文編號：2662290