【摘要】：石墨烯自2004年首次發(fā)現(xiàn)以來,引起了科學(xué)家們的廣泛關(guān)注。其單原子層的結(jié)構(gòu)賦予了石墨烯超高的比表面積、良好的導(dǎo)電性和優(yōu)異的機(jī)械性能。然而,石墨烯二維晶體的熱力學(xué)不穩(wěn)定性導(dǎo)致其片層容易發(fā)生褶皺,同時范德華力的作用會導(dǎo)致石墨烯片層發(fā)生聚集。本文構(gòu)建了三維紙團(tuán)狀石墨烯,解決了石墨烯片層易團(tuán)聚的問題,并將其應(yīng)用在鋰硫電池和鈉負(fù)極中。紙團(tuán)石墨烯的孔結(jié)構(gòu)對多硫化物起到物理限域作用,未完全還原的石墨烯表面的含氧官能團(tuán)對多硫化物起到化學(xué)吸附的作用,改善了鋰硫電池的循環(huán)穩(wěn)定性,此外,紙團(tuán)石墨烯作為鈉沉積溶解的基底,提高了鈉沉積溶解過程的穩(wěn)定性。本論文主要包括以下三個部分:一、在第三章中,我們以氧化石墨烯(GO)為原料,通過噴霧干燥法制備了紙團(tuán)石墨烯(crGO),由于crGO的還原程度較低,我們對其進(jìn)行800 ~oC高溫?zé)徇�原處理得到熱還原紙團(tuán)石墨烯(cG-800),發(fā)現(xiàn)相比于crGO,cG-800的比表面積、孔容和導(dǎo)電性均得到了大幅度提高。隨后,我們采用熱熔浸漬法合成了紙團(tuán)石墨烯-硫復(fù)合材料(crGO/S)和熱還原紙團(tuán)石墨烯-硫復(fù)合材料(cG-800/S)。通過對比crGO/S和cG-800/S作為鋰硫電池正極材料的電化學(xué)性能發(fā)現(xiàn),由于cG-800孔結(jié)構(gòu)對硫起到了物理限域作用,因此cG-800/S的比容量和倍率性能均優(yōu)于crGO/S。二、在第四章中,我們以Na_2S_2O_3為硫源,采用一步噴霧干燥法制備了紙團(tuán)石墨烯-硫復(fù)合材料(S@crGO)。該方法簡化了復(fù)合材料的制備過程,實(shí)現(xiàn)了石墨烯對硫的均勻包覆,石墨烯表面的含氧官能團(tuán)對多硫化物的化學(xué)吸附作用可以抑制多硫化物的穿梭效應(yīng)。將S@crGO材料作為鋰硫電池的正極材料進(jìn)行電化學(xué)測試,結(jié)果表明,在0.5 C的電流密度下循環(huán)500圈后,電池的容量剩余54.4%,每圈的衰減率僅為0.091%。三、在第五章中,我們利用水合肼蒸汽對紙團(tuán)石墨烯(crGO)進(jìn)行還原得到水合肼還原紙團(tuán)石墨烯(cG),并將其作為鈉沉積溶解的基底,發(fā)現(xiàn)鈉在cG基底上比鈉在Cu基底上的沉積溶解穩(wěn)定性更好,即使沉積量為3 mAh cm~(-2)時也可以穩(wěn)定循環(huán)1000 h。以碳包覆的磷酸釩鈉(C@NVP)為正極,分別以預(yù)沉積了0.25 mAh cm~(-2) Na的cG和Cu為負(fù)極,組裝全電池進(jìn)行測試,結(jié)果表明,cG-C@NVP全電池的循環(huán)性能、倍率性能均優(yōu)于Cu-C@NVP全電池。
【圖文】：

石墨烯這樣的單原子層二維材料由于自身的熱力能穩(wěn)定存在的[2]。石墨烯的發(fā)現(xiàn)則打破了這一觀學(xué)家成功剝離（MoS2[3, 4]，WS2[5, 6]，Ti3C2[7-9]，。由于成功合成石墨烯，Geim 和 Novoselov 教授獎，自此，石墨烯在世界范圍內(nèi)引起了一波新的石墨烯是由一層 sp2雜化的碳原子構(gòu)成的二維材的點(diǎn)陣單元中，其中每個碳原子都以 σ 鍵與毗鄰個 π 電子與其他原子中的 π 電子構(gòu)成一個離域大夠自由運(yùn)動，因而石墨烯具有良好的導(dǎo)電性。石特的性質(zhì)，如室溫下石墨烯就具備非常高的電子達(dá) 2600 m2g-1的理論比表面積，以及 3000 W m-（其楊氏模量為 1060GPa，強(qiáng)度為 130GPa）[15 sp2型雜化碳材料的基本單元，它可以翹曲成零維納米管結(jié)構(gòu)或者堆疊成三維的石墨結(jié)構(gòu)[15]（如圖

19 世紀(jì)工業(yè)革命起，化石能源的開采和使用對人類社會進(jìn)步作用，直至今天，化石燃料仍然是人們?nèi)粘Ｉa(chǎn)活動所需要的但是化石燃料作為自然界中的不可再生資源，其在地球上的儲對能源的需求有增無減，導(dǎo)致人們已經(jīng)可以預(yù)測化石燃料枯石燃料伴隨的嚴(yán)重的環(huán)境污染，CO2的過量排放造成的溫室效，這些因素迫使人們考慮采用可再生的清潔能源來取代化石括太陽能、水能、風(fēng)能、潮汐能、生物質(zhì)能、地?zé)崮芤约昂Ｑ鬁卦诘厍蛏峡梢匝h(huán)再生，取之不盡用之不竭。目前水能發(fā)電已用，而太陽能、風(fēng)能和潮汐能雖然在地球上總量巨大，但是由提供穩(wěn)定能源輸出，，導(dǎo)致該類能源在實(shí)際使用中存在很多問使用時的儲存顯得十分重要。此外由于電動汽車和智能電網(wǎng)的人們加速開發(fā)高效的能源儲存技術(shù)[32-34]，儲能電池也朝著體密度高的方向發(fā)展（圖 1-2）。烯在儲能材料中的應(yīng)用
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TQ127.11;TB34

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本文編號：2660951