【摘要】：進(jìn)入二十一世紀(jì),核技術(shù)得到快速發(fā)展并逐步應(yīng)用到涉及人類日常生活的各行各業(yè)。然而,我們也必須意識(shí)到電離輻射可能給我們身體帶來(lái)的危害。生物體內(nèi)大量存在的H_2O分子和O原子在受到高能電離輻射后,會(huì)裂解產(chǎn)生大量的活性氧(Reactive oxygen species,ROS),包括氧自由基(O_2~-)、羥基自由基(·OH)、過(guò)氧化氫(H_2O_2)等從而導(dǎo)致整個(gè)生物體受到嚴(yán)重氧化損傷。實(shí)際上,活性氧作為氧還原反應(yīng)的中間產(chǎn)物,可以被高效的催化材料催化還原為H_2O而被清除,使機(jī)體功能得到恢復(fù)。隨著納米技術(shù)的發(fā)展,由于納米材料催化性能良好,能有效催化還原ROS,同時(shí)納米顆粒尺寸和表面化學(xué)性質(zhì)易調(diào)控能有效延長(zhǎng)血液半衰期,增強(qiáng)組織內(nèi)攝取,因而在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。經(jīng)綜合分析,本論文就超小Pt團(tuán)簇的輻射防護(hù)作用展開研究,并進(jìn)行了一系列體內(nèi)外輻射防護(hù)實(shí)驗(yàn),主要實(shí)驗(yàn)內(nèi)容和結(jié)果為:(1)本論文采用多種合成方法成功制備出具有多種表面形貌的鉑基納米粒子。首先通過(guò)液相還原法制備出超小Pt團(tuán)簇,然后通過(guò)溶劑熱合成法成功制備出鉑基納米晶材料包括純Pt納米晶、PtPd中空納米立方體和PtPdRh中空納米立方體,最后成功制備出PtPd合金凹面納米立方體。本論文利用透射電子顯微鏡、紫外-可見(UV-Vis)吸收、X射線衍射等一系列物理表征手段分析鉑基納米粒子的尺寸、表面形貌等物理特性;利用電化學(xué)測(cè)試和ABTS測(cè)試研究鉑基納米粒子催化還原H_2O_2的能力。研究表明就本論文所研究的鉑基納米材料PtPdRh中空納米立方體催化性能最好,尺寸也相對(duì)較小;超小Pt團(tuán)簇尺寸很小、穩(wěn)定性強(qiáng)、水溶性好。(2)研究了超小Pt團(tuán)簇的體外輻射防護(hù)效果。通過(guò)細(xì)胞存活率、輻射導(dǎo)致的活性氧(ROS)水平以及核DNA損傷程度等生物指標(biāo)的變化來(lái)檢測(cè)超小Pt團(tuán)簇的輻射防護(hù)性能。體外細(xì)胞實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示超小Pt團(tuán)簇具有低細(xì)胞毒性和良好的輻射防護(hù)性能。(3)研究了超小Pt團(tuán)簇的體內(nèi)輻射防護(hù)效果。通過(guò)小鼠30天存活率實(shí)驗(yàn)證明超小Pt團(tuán)簇可以有效提高輻照后小鼠的存活率至30%。通過(guò)輻照前后小鼠體內(nèi)超氧化物歧化酶(SOD),丙二醛(MDA)水平的收集分析發(fā)現(xiàn)超小Pt團(tuán)簇可顯著降低ROS水平,有效地提高SOD活性水平,明顯降低MDA水平。通過(guò)股骨有核(BMNC)和DNA數(shù)量的評(píng)定證明了超小Pt團(tuán)簇可以有效保護(hù)并修復(fù)造血系統(tǒng)。(4)系統(tǒng)研究了超小Pt團(tuán)簇的毒性,通過(guò)累積尿排泄、血藥濃度、生化血常規(guī)等分析發(fā)現(xiàn)給藥劑量的80%可通過(guò)腎臟排出,表現(xiàn)出很高的腎清除率,有較長(zhǎng)的血液半衰期(1 h),同時(shí)對(duì)血液系統(tǒng)及各個(gè)臟器無(wú)明顯影響,表明超小Pt團(tuán)簇具有生物低毒性。
【圖文】：

第 1 章 緒論催化活性和穩(wěn)定性的單原子 Pt 催化劑，且其催化活性為傳統(tǒng)納米催化劑的 2-3倍[51]。然而，隨著納米粒子尺寸的減小在提高比表面積的同時(shí)會(huì)使粒子的表面自由能升高，而表面自由能的升高則會(huì)迫使粒子形成高度對(duì)稱性的球狀結(jié)構(gòu)，減少了邊角顆粒的數(shù)量也就減少了催化活性位點(diǎn)，從而降低了催化劑活性。所以，在減小納米催化材料尺寸的同時(shí)生成具有特定表面形貌的納米粒子是控制合成高效催化劑的關(guān)鍵。

明八面體納米晶粒、截角八面體納米晶粒和立方體納米的催化活性依次減面體納米晶粒的表面原子數(shù)和邊角缺陷位數(shù)最大，其次是截角八面體和立實(shí)驗(yàn)結(jié)果與上述結(jié)論吻合。孫世剛教授課題組[58-61]在高晶面納米晶的合成了大量研究，并于 2007 年首次成功制備出由 {730}、{520} 等高指數(shù)晶而成的具有高表面能的二十四面體納米催化劑[58]。實(shí)驗(yàn)表明該納米材料電性很高、化學(xué)和熱穩(wěn)定性強(qiáng)，循環(huán)伏安法測(cè)得的其對(duì)乙醇、甲酸氧化的電為商業(yè)鉑黑 3 倍左右。且需要注意的是不同的金屬催化劑在不同的催化反應(yīng)中的催化效率不同說(shuō)金屬納米顆粒不同晶面的催化具有選擇性。例如，早在 1981 年 Somorja組[62]就發(fā)現(xiàn)，在芳香化反應(yīng)中，，Pt (111) 晶面的催化活性是 Pt (100) 晶面8 倍。Markovic 研究團(tuán)隊(duì)[63-67]就 Pt 基礎(chǔ)單晶面對(duì)氧還原的電催化活性做了究，結(jié)果顯示 Pt (110) 晶面的催化活性明顯優(yōu)于 Pt (100) 晶面和 Pt (111Feliu 小組[68]研究結(jié)果表明，針對(duì)硫酸或高氯酸介質(zhì)中氧化還原反應(yīng) (ORR活性，Pt (011) 晶帶軸上的一系列晶面中 Pt (110) 晶面的催化活性最好。
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36;TB383.1;TG146.33

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本文編號(hào)：2653789