【摘要】：離子液體是在近室溫狀態(tài)下呈液體的有機(jī)鹽類,具有優(yōu)良的導(dǎo)電性、生物相容性和水溶性,通過(guò)調(diào)控其陰陽(yáng)離子可使其具有特定功能。本文以咪唑?yàn)榛w,通過(guò)功能化修飾成功合成了四種離子液體:1-(3-巰基丙基)-3-乙烯基咪唑四氟硼酸鹽離子液體(MVIMBF_4),1,3-二(N-吡咯丙基)咪唑溴鹽離子液體(DPIMBr),1-(3-巰基丙基)-3-甲基咪唑溴鹽離子液體(MIMBr),1-(N-吡咯丙基)-3-甲基咪唑溴鹽離子液體(PMIMBr)。通過(guò)核磁共振氫譜(~1H-NMR),紅外光譜(FT-IR)和高效液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(HPLC-MS)等技術(shù)確認(rèn)了其分子結(jié)構(gòu)。將這四種離子液體分別用作形貌控制劑制備少層二硫化鉬納米材料,修飾劑和功能單體。分子印跡技術(shù)在小分子識(shí)別方面已取得長(zhǎng)足進(jìn)步,但對(duì)生物大分子的印跡依然面臨很大的挑戰(zhàn),如生物大分子不穩(wěn)定容易變性,功能單體水溶性較差,模板分子的洗脫和識(shí)別比較困難等。為解決這些問(wèn)題,利用具有良好導(dǎo)電性、生物相容性和水溶性的功能化離子液體作為功能單體,通過(guò)電化學(xué)聚合,制備表面分子印跡聚合物膜修飾電極,可大大提升印跡效率,加快分子印跡傳感器識(shí)別速度、選擇性及靈敏度。論文主要研究?jī)?nèi)容如下:(1)利用模板法電沉積成功制備金納米陣列,將1-(3-巰基丙基)-3-乙烯基咪唑四氟硼酸鹽離子液體組裝至金納米陣列表面,從而增大電極的導(dǎo)電性和比表面積,再以溴化1,3-二(N-吡咯丙基)咪唑離子液體為功能單體,神經(jīng)元特異性烯醇化酶(NSE)為模板,電化學(xué)聚合,形成表面印跡聚合物膜,經(jīng)洗脫模板分子后構(gòu)建NSE分子印跡聚合物膜電化學(xué)傳感器,該傳感器在10 pg mL~(-1)~1 ng mL~(-1)范圍內(nèi),識(shí)別NSE前后的峰電流差值(ΔI)與NSE的濃度(c)成良好的線性關(guān)系,檢測(cè)限可達(dá)2.6 pg mL~(-1)(S/N=3)。對(duì)病人血清中NSE的含量進(jìn)行檢測(cè),其結(jié)果與ELISA測(cè)定結(jié)果相符,相對(duì)誤差在5%以內(nèi)。實(shí)現(xiàn)了對(duì)NSE快速,高靈敏度,高選擇性檢測(cè),有望用于臨床醫(yī)學(xué)診斷。(2)以1-(3-巰基丙基)-3-甲基咪唑溴鹽離子液體(MIMBr)為硫源和形貌控制劑,鉬酸鈉(Na_2MoO_4)作為鉬源,水熱法制備了少層片狀MoS_2,并采用化學(xué)還原法,在層狀MoS_2的表面原位外延生長(zhǎng)金納米顆粒,制備金納米顆粒-少層二硫化鉬復(fù)合材料,并修飾至玻碳電極表面。再以1-(N-吡咯丙基)-3-甲基咪唑溴鹽離子液體(PMIMBr)為功能單體,胃泌素釋放肽前體(Pro-GRP)為模板,電化學(xué)聚合,構(gòu)建Pro-GRP光電化學(xué)分子印跡傳感器。在20 pg mL~(-1)~5 ng mL~(-1)范圍內(nèi),該傳感器識(shí)別Pro-GRP前后的光電流差值與Pro-GRP的濃度成良好的線性關(guān)系,檢測(cè)限可達(dá)3.2 pg mL~(-1)(S/N=3)。
【圖文】：

圖 1.1 常見(jiàn)組成離子液體的陰陽(yáng)離子Fig. 1.1 Structure of c·ations and anions commonly employed in the synthesis of IL子液體作(Ionic Liquids)作為可設(shè)計(jì)的液體[5]，相比傳統(tǒng)有機(jī)溶劑，有較低揮發(fā)性、較強(qiáng)溶解能力、較強(qiáng)的催化活性、寬的電化學(xué)窗口移率、高離子電導(dǎo)率以及超高的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性等特性，使十年間，受到科研工作者的廣泛關(guān)注。據(jù)不完全統(tǒng)計(jì)，截至 2006 年1000 多種室溫離子液體，并成功用于有機(jī)合成[6]、萃取分離[7]、納米

而且離子液體可以循環(huán)利用，為提供無(wú)硫清潔燃料提供了潛在解決方ghavan[61]等首次成功地用中性疏水離子液體 N-丁基-N 甲基吡咯雙()亞胺鹽萃取制革工業(yè)中應(yīng)用的偶氮染料，提取率為 98%，提供了污染物萃取、回收和分析的有效方法。子印跡技術(shù)概述自然進(jìn)化產(chǎn)生的受體（例如：抗體，酶，，DNA 等）在識(shí)別目標(biāo)分子人的能力。如果作為生物傳感器的識(shí)別單元。這些受體具有很高的，它們?cè)跍y(cè)量條件下存在不穩(wěn)定，而且耐久性差等缺點(diǎn)。為了克服計(jì)穩(wěn)定、堅(jiān)固的可替代的人工受體成為解決這些問(wèn)題的關(guān)鍵[62]。代初，Wulff 和 Klotz [63]等人首次合成分子印跡聚合物(moleng polymers, MIPs)，標(biāo)志著分子印跡技術(shù)的形成。1993 年 Vlatakis [6re 上發(fā)表有關(guān)茶堿分子印跡聚合物的報(bào)道，推動(dòng)了分子印跡技術(shù)的發(fā)越多科學(xué)工作者的關(guān)注。如圖 1.2 所示，近二十年來(lái)有關(guān)分子印跡章，逐年增加。
【學(xué)位授予單位】：中南民族大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB383.1;TP212

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本文編號(hào)：2648661