【摘要】：材料科學(xué)的最終目的在于獲得人們所需求的具有特定功能的材料。整個人類文明的發(fā)展史其實(shí)就是一部材料科學(xué)的發(fā)展史,比如早期的“石器時代”、“青銅時代”、“鐵器時代”,均以當(dāng)時使用工具的材料成分來命名,可見材料對于人類文明發(fā)展的重要性。隨著科學(xué)技術(shù)的快速發(fā)展和生活水平的日漸提高,許多傳統(tǒng)材料已難以滿足現(xiàn)在人們生產(chǎn)和生活的需要,新型材料的研發(fā)受到越來越多的重視。納米材料是二十一世紀(jì)材料科學(xué)的標(biāo)志,是未來納米器件研發(fā)的基礎(chǔ)。其中二維材料——僅具有一個或幾個原子層的超薄材料如石墨烯(graphene)、h-BN、單層MoS2——以其獨(dú)特而優(yōu)異的性質(zhì)獲得了廣泛的關(guān)注。目前對二維材料的研究仍處于萌芽階段,對于二維體系中許多有趣的物理現(xiàn)象人們尚未能夠完全理解。得益于計算材料學(xué)的發(fā)展,人們得以從第一性原理和統(tǒng)計力學(xué)角度來解釋、預(yù)言和調(diào)控材料的性質(zhì),并設(shè)計出更為理想的新型材料。這些工作將為未來的理論和實(shí)驗(yàn)研究提供依據(jù)和指導(dǎo),推動二維材料逐漸真正地走進(jìn)人們的生活。第一章首先簡要介紹了計算材料學(xué)的發(fā)展、其在現(xiàn)代材料科學(xué)中的地位以及在二維材料研究領(lǐng)域中發(fā)揮的重要作用。然后簡要介紹了幾類與本論文相關(guān)的二維材料,即石墨烯、多孔石墨烯、第Ⅳ族烯和過渡金屬鹵化物,以及本論文重點(diǎn)研究的相關(guān)二維體系中的獨(dú)特性質(zhì),即氣體分離性質(zhì)、磁性質(zhì)、量子自旋霍爾效應(yīng)、量子反�；魻栃�(yīng)和多鐵性質(zhì)。第二章簡要介紹了當(dāng)前計算材料學(xué)研究中主要使用的計算方法——基于經(jīng)典力學(xué)的統(tǒng)計力學(xué)方法和基于量子力學(xué)的量子化學(xué)方法。并主要介紹了本論文的研究中所采用的兩種計算方法,即基于第一性原理的密度泛函理論方法和基于經(jīng)典統(tǒng)計力學(xué)的Monte-Carlo模擬方法,其中密度泛函理論方法主要用于研究體系在絕對零度下的基態(tài)物理性質(zhì),而Monte-Carlo模擬方法用于研究體系在有限溫度下的激發(fā)態(tài)的磁性質(zhì)。最后還介紹了本論文計算所采用的幾種軟件包。第三章研究了zigzag石墨烯納米帶邊界吸附過渡金屬原子后的特殊磁現(xiàn)象。我們知道,石墨烯的zigzag邊界存在本征的局域電子態(tài),但其磁矩過小并且基態(tài)磁序很不穩(wěn)定,只有在極低的溫度下才能夠觀察到其邊界磁性。因此我們采用了 3d過渡金屬原子對其邊界進(jìn)行修飾,引入了較強(qiáng)且較為穩(wěn)定的邊界磁性態(tài)。并且在采用更為準(zhǔn)確的非共線磁序模型進(jìn)行研究后,發(fā)現(xiàn)使用不同的3d過渡金屬修飾能夠?qū)е虏煌倪吔绱判詰B(tài),其中使用Ti和V原子修飾能夠引發(fā)新奇的一維螺旋磁序,預(yù)示了可能的磁電性質(zhì)。第四章提出了一種新型的雙層鍵合準(zhǔn)二維結(jié)構(gòu),即通過施加一個垂直壓力,令兩層通過范德華力結(jié)合的二維材料的層間距足夠小時,它們之間將會產(chǎn)生足夠強(qiáng)的化學(xué)鍵,形成穩(wěn)定具有全然不同的物理性質(zhì)的雙層鍵合準(zhǔn)二維結(jié)構(gòu)。通過這種方法,我們能夠在現(xiàn)有的二維材料的基礎(chǔ)上,獲得更多的具有新特性的準(zhǔn)二維結(jié)構(gòu)。這里介紹了兩類這樣的準(zhǔn)二維材料,一類為雙層鍵合多孔石墨烯,通過兩層多孔石墨烯結(jié)合而成,這類材料與石墨烯或多孔石墨烯相比,具有更為優(yōu)越的氣體分離性能,能夠高效地將H2和CH4氣體分離開來;另一類為雙層鍵合第Ⅳ族烯,通過兩層第Ⅳ族烯(石墨烯、硅烯、鍺烯和錫烯)結(jié)合而成,其中雙層鍵合鍺烯和錫烯具有非平凡的拓?fù)潆娮咏Y(jié)構(gòu),在適當(dāng)?shù)拿鎯?nèi)張力作用下成為二維拓?fù)浣^緣體材料,而相比之下,范德華堆疊的雙層鍺烯和錫烯呈現(xiàn)金屬性。另外,通過施加面內(nèi)張力,雙層鍵合硅烯還能夠?qū)崿F(xiàn)從金屬到普通絕緣體再到拓?fù)浣^緣體的轉(zhuǎn)變。第五章,我們將目光轉(zhuǎn)向一類近年來引發(fā)了許多研究興趣的范德華層狀材料——金屬鹵化物。層狀金屬鹵化物是一類廣泛存在與自然界中的經(jīng)典材料,是一個龐大的材料家族,已具有近一個世紀(jì)的歷史。而近期的實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn),這類材料能夠較為容易地剝離為單層的二維結(jié)構(gòu)且具有十分獨(dú)特的性質(zhì)�；诖�,我們首先研究了單層的RuX3(X=Cl、Br、I)結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)其具有新奇的量子反�；魻栃�(yīng),其中RuI3為本征的鐵磁Chern絕緣體;然后在對CrBr3體系的研究中發(fā)現(xiàn),電荷摻雜能夠在這類結(jié)構(gòu)中引發(fā)反常的自發(fā)對稱性破缺,從而導(dǎo)致二維多鐵性的產(chǎn)生。這一研究表明,二維多鐵性可能廣泛地存在于過渡金屬鹵化物體系中,將多鐵性材料的研究領(lǐng)域推向了二維層面;最后,基于近來對二維CrI3鐵磁半導(dǎo)體性質(zhì)的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),我們提出利用W摻雜CrI3,構(gòu)造過渡金屬合金鹵化物CrWI6,與CrI3相比,CrWI6的鐵磁態(tài)穩(wěn)定性具有十分顯著的提升。通過這項(xiàng)研究,我們提出通過構(gòu)建過渡金屬合金化合物的方法來獲得具有高居里溫度的鐵磁半導(dǎo)體二維材料的可能性。
【圖文】：

圖１．１石墨烯的原子結(jié)構(gòu)和能帶結(jié)構(gòu)（來自文獻(xiàn)［２］．［３］）逡逑實(shí)驗(yàn)研究的結(jié)果表明，石墨烯是一種在大氣環(huán)境下能夠穩(wěn)定存在的具有蜂窩狀網(wǎng)逡逑格的單原子層二維晶體（圖１．１）。其原胞為六角晶格，每個晶格包含兩個Ｃ原子，逡逑２逡逑

邐博士學(xué)位論文逡逑圖１．２石墨烯衍生二維結(jié)構(gòu)，右下角為多孔石墨烯（來自文獻(xiàn)［５］）逡逑多孔石墨稀最早由Ｂｉｅｒｉ等人在Ａｇ（ｌｌｌ）表面，使用亞苯基作為構(gòu)筑單元，利用外逡逑延生長的方法制各而成［６］，［７］。大體上看，多孔石墨烯與石墨烯相比，，只是在每三個逡逑Ｃ六元環(huán)中將其中的一個Ｃ六元環(huán)替換成六個Ｈ原子。每個Ｃ原子仍處于雜化態(tài)，逡逑但由于“Ｈ六元環(huán)”孔洞的存在，ｐｚ軌道間的大７１鍵被破壞，因而多孔石墨烯成為具逡逑有大帶隙（３．２邋ｅＶ）的絕緣體。目前對多孔石墨烯的相關(guān)研究主要圍繞在其規(guī)則的孔逡逑洞結(jié)構(gòu)上，比如其吸附Ｌｉ原子后的高密度儲氫性能［８］，對Ｈ、Ｈｅ原子或小分子的分逡逑離透過性能等［９］，研究結(jié)果顯示多孔石墨烯在這些性能上與石墨烯相比均有較大程逡逑度的提升。逡逑圖１．３聚亞苯基型多孔石墨烯的實(shí)驗(yàn)表征（來自文獻(xiàn)［６］）逡逑４逡逑
【學(xué)位授予單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TB30

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