【摘要】：材料科學的最終目的在于獲得人們所需求的具有特定功能的材料。整個人類文明的發(fā)展史其實就是一部材料科學的發(fā)展史,比如早期的“石器時代”、“青銅時代”、“鐵器時代”,均以當時使用工具的材料成分來命名,可見材料對于人類文明發(fā)展的重要性。隨著科學技術的快速發(fā)展和生活水平的日漸提高,許多傳統(tǒng)材料已難以滿足現在人們生產和生活的需要,新型材料的研發(fā)受到越來越多的重視。納米材料是二十一世紀材料科學的標志,是未來納米器件研發(fā)的基礎。其中二維材料——僅具有一個或幾個原子層的超薄材料如石墨烯(graphene)、h-BN、單層MoS2——以其獨特而優(yōu)異的性質獲得了廣泛的關注。目前對二維材料的研究仍處于萌芽階段,對于二維體系中許多有趣的物理現象人們尚未能夠完全理解。得益于計算材料學的發(fā)展,人們得以從第一性原理和統(tǒng)計力學角度來解釋、預言和調控材料的性質,并設計出更為理想的新型材料。這些工作將為未來的理論和實驗研究提供依據和指導,推動二維材料逐漸真正地走進人們的生活。第一章首先簡要介紹了計算材料學的發(fā)展、其在現代材料科學中的地位以及在二維材料研究領域中發(fā)揮的重要作用。然后簡要介紹了幾類與本論文相關的二維材料,即石墨烯、多孔石墨烯、第Ⅳ族烯和過渡金屬鹵化物,以及本論文重點研究的相關二維體系中的獨特性質,即氣體分離性質、磁性質、量子自旋霍爾效應、量子反�；魻栃投噼F性質。第二章簡要介紹了當前計算材料學研究中主要使用的計算方法——基于經典力學的統(tǒng)計力學方法和基于量子力學的量子化學方法。并主要介紹了本論文的研究中所采用的兩種計算方法,即基于第一性原理的密度泛函理論方法和基于經典統(tǒng)計力學的Monte-Carlo模擬方法,其中密度泛函理論方法主要用于研究體系在絕對零度下的基態(tài)物理性質,而Monte-Carlo模擬方法用于研究體系在有限溫度下的激發(fā)態(tài)的磁性質。最后還介紹了本論文計算所采用的幾種軟件包。第三章研究了zigzag石墨烯納米帶邊界吸附過渡金屬原子后的特殊磁現象。我們知道,石墨烯的zigzag邊界存在本征的局域電子態(tài),但其磁矩過小并且基態(tài)磁序很不穩(wěn)定,只有在極低的溫度下才能夠觀察到其邊界磁性。因此我們采用了 3d過渡金屬原子對其邊界進行修飾,引入了較強且較為穩(wěn)定的邊界磁性態(tài)。并且在采用更為準確的非共線磁序模型進行研究后,發(fā)現使用不同的3d過渡金屬修飾能夠導致不同的邊界磁性態(tài),其中使用Ti和V原子修飾能夠引發(fā)新奇的一維螺旋磁序,預示了可能的磁電性質。第四章提出了一種新型的雙層鍵合準二維結構,即通過施加一個垂直壓力,令兩層通過范德華力結合的二維材料的層間距足夠小時,它們之間將會產生足夠強的化學鍵,形成穩(wěn)定具有全然不同的物理性質的雙層鍵合準二維結構。通過這種方法,我們能夠在現有的二維材料的基礎上,獲得更多的具有新特性的準二維結構。這里介紹了兩類這樣的準二維材料,一類為雙層鍵合多孔石墨烯,通過兩層多孔石墨烯結合而成,這類材料與石墨烯或多孔石墨烯相比,具有更為優(yōu)越的氣體分離性能,能夠高效地將H2和CH4氣體分離開來;另一類為雙層鍵合第Ⅳ族烯,通過兩層第Ⅳ族烯(石墨烯、硅烯、鍺烯和錫烯)結合而成,其中雙層鍵合鍺烯和錫烯具有非平凡的拓撲電子結構,在適當的面內張力作用下成為二維拓撲絕緣體材料,而相比之下,范德華堆疊的雙層鍺烯和錫烯呈現金屬性。另外,通過施加面內張力,雙層鍵合硅烯還能夠實現從金屬到普通絕緣體再到拓撲絕緣體的轉變。第五章,我們將目光轉向一類近年來引發(fā)了許多研究興趣的范德華層狀材料——金屬鹵化物。層狀金屬鹵化物是一類廣泛存在與自然界中的經典材料,是一個龐大的材料家族,已具有近一個世紀的歷史。而近期的實驗研究發(fā)現,這類材料能夠較為容易地剝離為單層的二維結構且具有十分獨特的性質�；诖�,我們首先研究了單層的RuX3(X=Cl、Br、I)結構,發(fā)現其具有新奇的量子反�；魻栃�,其中RuI3為本征的鐵磁Chern絕緣體;然后在對CrBr3體系的研究中發(fā)現,電荷摻雜能夠在這類結構中引發(fā)反常的自發(fā)對稱性破缺,從而導致二維多鐵性的產生。這一研究表明,二維多鐵性可能廣泛地存在于過渡金屬鹵化物體系中,將多鐵性材料的研究領域推向了二維層面;最后,基于近來對二維CrI3鐵磁半導體性質的實驗發(fā)現,我們提出利用W摻雜CrI3,構造過渡金屬合金鹵化物CrWI6,與CrI3相比,CrWI6的鐵磁態(tài)穩(wěn)定性具有十分顯著的提升。通過這項研究,我們提出通過構建過渡金屬合金化合物的方法來獲得具有高居里溫度的鐵磁半導體二維材料的可能性。
【圖文】：

圖１．１石墨烯的原子結構和能帶結構（來自文獻［２］．［３］）逡逑實驗研究的結果表明，石墨烯是一種在大氣環(huán)境下能夠穩(wěn)定存在的具有蜂窩狀網逡逑格的單原子層二維晶體（圖１．１）。其原胞為六角晶格，每個晶格包含兩個Ｃ原子，逡逑２逡逑

邐博士學位論文逡逑圖１．２石墨烯衍生二維結構，右下角為多孔石墨烯（來自文獻［５］）逡逑多孔石墨稀最早由Ｂｉｅｒｉ等人在Ａｇ（ｌｌｌ）表面，使用亞苯基作為構筑單元，利用外逡逑延生長的方法制各而成［６］，［７］。大體上看，多孔石墨烯與石墨烯相比，，只是在每三個逡逑Ｃ六元環(huán)中將其中的一個Ｃ六元環(huán)替換成六個Ｈ原子。每個Ｃ原子仍處于雜化態(tài)，逡逑但由于“Ｈ六元環(huán)”孔洞的存在，ｐｚ軌道間的大７１鍵被破壞，因而多孔石墨烯成為具逡逑有大帶隙（３．２邋ｅＶ）的絕緣體。目前對多孔石墨烯的相關研究主要圍繞在其規(guī)則的孔逡逑洞結構上，比如其吸附Ｌｉ原子后的高密度儲氫性能［８］，對Ｈ、Ｈｅ原子或小分子的分逡逑離透過性能等［９］，研究結果顯示多孔石墨烯在這些性能上與石墨烯相比均有較大程逡逑度的提升。逡逑圖１．３聚亞苯基型多孔石墨烯的實驗表征（來自文獻［６］）逡逑４逡逑
【學位授予單位】：南京理工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TB30

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本文編號：2648600