【摘要】：隨著當(dāng)代科學(xué)技術(shù)的飛速進(jìn)步,各種新材料和新技術(shù)對(duì)傳統(tǒng)數(shù)據(jù)儲(chǔ)存方式產(chǎn)生了巨大的影響,存儲(chǔ)器件的設(shè)計(jì)和開發(fā)過程中,便于集成和功能多樣是大勢(shì)所趨。因此,研究同時(shí)表現(xiàn)出電極化和磁極化、并可完成磁與電互相調(diào)控的磁電耦合體系,成為數(shù)據(jù)儲(chǔ)存技術(shù)持續(xù)發(fā)展的基礎(chǔ),該類體系將為新型多功能數(shù)據(jù)存儲(chǔ)器件的設(shè)計(jì)制造開放更多空間,使多鐵材料的實(shí)用范疇更廣,因而具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用前景。由于鐵電性和鐵磁性存在對(duì)稱,以及二者的電子軌道填充原則在某種意義上互相制衡,自然界中單相磁電體系相對(duì)罕見,且在應(yīng)用溫度區(qū)間內(nèi)的磁電耦合系數(shù)很小,這嚴(yán)重制約了磁電體系在微電子領(lǐng)域的應(yīng)用,而人工復(fù)合磁電體系則可以容易的達(dá)到電磁極化同時(shí)存在的狀態(tài),與單相磁電體系相比在應(yīng)用方面優(yōu)勢(shì)更顯著。因此制備擇優(yōu)取向甚至外延的復(fù)合磁電薄膜,并在薄膜生長(zhǎng)過程中對(duì)其進(jìn)行相含量調(diào)整和應(yīng)力調(diào)控,觀察不同相含量薄膜中存在的多種應(yīng)力對(duì)其微觀結(jié)構(gòu)的作用,同時(shí)探索結(jié)構(gòu)對(duì)電學(xué)、磁學(xué)以及磁電耦合性能的作用,對(duì)復(fù)合磁電薄膜在基礎(chǔ)研究和生產(chǎn)實(shí)用領(lǐng)域均會(huì)產(chǎn)生十分寶貴的價(jià)值。在實(shí)驗(yàn)研究方面,本文選用鈦酸鹽系鈣鈦礦鐵電材料和鐵酸鹽系鐵磁材料,利用多靶射頻磁控(共)濺射技術(shù)沉積取向生長(zhǎng)的多鐵復(fù)合薄膜,研究薄膜中相分散性的演變規(guī)律,揭示其微觀結(jié)構(gòu)與電學(xué)、磁學(xué)和磁電耦合性能之間的影響關(guān)系。本文的具體研究?jī)?nèi)容如下:(1)采用不同的磁控濺射條件,在硅(Si)單晶基體上沉積單相BaTiO3鐵電薄膜,探索實(shí)驗(yàn)參數(shù)對(duì)薄膜微觀結(jié)構(gòu)和電學(xué)性能的作用。實(shí)驗(yàn)證明,在Pt電極和BTO膜層間加入LNO緩沖層會(huì)使薄膜的介電頻散性和鐵電性增強(qiáng);濺射氣壓的升高會(huì)使薄膜的擇優(yōu)生長(zhǎng)取向度提高、介電常數(shù)和鐵電極化強(qiáng)度增大;適當(dāng)?shù)某练e溫度(如500℃)可得到介電頻率穩(wěn)定性好、鐵電耐壓性好的BTO薄膜;薄膜厚度增大會(huì)使低頻介電常數(shù)、居里轉(zhuǎn)變溫度和理論充放電能量密度增大。同時(shí)在MgO單晶基體上制備單相CoFe2O4磁性薄膜,探索退火工藝對(duì)其鐵磁性能的作用,發(fā)現(xiàn)后續(xù)退火處理會(huì)使CFO薄膜由鐵磁各向異性轉(zhuǎn)變?yōu)楦飨蛲浴?2)采用不同的磁控共濺射條件,在SrTi03單晶基體上制備BaTi03-CoFe2O4磁電復(fù)合薄膜,研究制備工藝對(duì)其微觀結(jié)構(gòu)的作用。結(jié)果發(fā)現(xiàn),基體取向按(100)(110)(111)順序變化時(shí),復(fù)合薄膜的介電常數(shù)和飽和磁化強(qiáng)度減小,鐵電性表現(xiàn)出各向異性;與基體間存在壓應(yīng)力的SRO底電極上復(fù)合薄膜的擇優(yōu)取向度較高,LSCO底電極上薄膜的介電頻率穩(wěn)定性最差,LNO底電極上的復(fù)合薄膜的鐵電性最好;濺射氣壓的升高會(huì)使復(fù)合薄膜由多晶轉(zhuǎn)變?yōu)閾駜?yōu)生長(zhǎng),但介電常數(shù)減小、介電損耗峰向低頻移動(dòng),且鐵電極化強(qiáng)度和壓電性均減弱;沉積溫度的升高會(huì)使復(fù)合薄膜趨于形成多晶結(jié)構(gòu),其介電常數(shù)減小、鐵電性能變好。(3)在前期優(yōu)化制備工藝條件下,制備組分相含量不同的BTO-CFO磁電復(fù)合薄膜,研究不同的相分散程度對(duì)其結(jié)構(gòu)性能的作用。由掃描探針顯微鏡分析發(fā)現(xiàn),在CFO相含量較高的復(fù)合薄膜中,BTO相均勻的分布在CFO基體中,形成了自組裝的微觀納米結(jié)構(gòu)。這種納米復(fù)合薄膜顯示出了明顯的“介電逾滲”現(xiàn)象,也就是說,該復(fù)合薄膜在較廣的頻率區(qū)間內(nèi)存在較穩(wěn)定的介電常數(shù)和被抑制的介電損耗。與之形成對(duì)比的是,在CFO相含量較少的復(fù)合薄膜中,CFO相不均勻的分散在相互微弱連接的BTO基體中,這一較差的分散性導(dǎo)致復(fù)合薄膜在低頻下介電常數(shù)增大,并且隨頻率增大變化十分顯著。兩組復(fù)合薄膜不同的“介電逾滲”效應(yīng)可由空間電荷極化與“微電容器”模型之間的對(duì)抗作用來解釋,并且電滯回線和漏電密度也表現(xiàn)出與介電頻譜相同的特征。同時(shí),復(fù)合薄膜相分散程度對(duì)其磁滯回線和磁電耦合系數(shù)也有顯著改變。
【圖文】：

于是鐵電體晶胞中的電偶極矩以若千個(gè)可能的取向存在，根據(jù)取向是否一致，可逡逑將鐵電晶體分成若干個(gè)更小的區(qū)域，這樣的電偶極矩取向相同的小范圍被稱之為逡逑電疇，電疇與電疇的界面就被稱作疇壁（Ｄｏｍａｉｎ邋Ｗａｌｌｐ６－２７！，如圖１－３所示。作為逡逑鐵電物理中的重要概念，電疇的產(chǎn)生是可以減小整個(gè)體系的靜電能和應(yīng)變能的，逡逑但與此同時(shí)又導(dǎo)致了疇壁能的出現(xiàn)，且疇壁的運(yùn)動(dòng)也會(huì)造成極化的變化，因此電逡逑疇和疇壁對(duì)體系穩(wěn)定性的作用是雙向的。故而在鐵電材料中，通常很少會(huì)出現(xiàn)單逡逑疇狀態(tài)，即整個(gè)體系的極化方向一致，因?yàn)榇藭r(shí)對(duì)應(yīng)的能量會(huì)較高，是不穩(wěn)定態(tài)，逡逑所以獨(dú)立鐵電材料中通常會(huì)含有多個(gè)不同極化方向的電疇，至少存在１８０°疇［２８］。逡逑盡管不同電疇的極化電場(chǎng)取向隨機(jī)分布、各不相同，但在無(wú)外場(chǎng)的熱平衡狀態(tài)下，逡逑體系內(nèi)外沒有宏觀電場(chǎng)，即體系的表觀凈電偶極矩平衡。逡逑丨邐ｄｏｍａｉｎ邋ｗａｌｌ邋ｆ邐Ｘ邋＾逡逑１（ａ）邋ｋ－Ｋ邋ＨＶｆｂ）邋／邋／—＼逡逑圖１－３電疇結(jié)構(gòu)示意圖（ａ）邋１８０°疇（ｂ）邋９０°疇［２４１逡逑Ｆｉｇ．邋１－３邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｏｆ邋ｄｏｍａｉｎ邋ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｗｉｔｈ邋（ａ）邋１８０°邋ｄｏｍａｉｎ邋ａｎｄ邋（ｂ）邋９０°邋ｄｏｍａｉｎ逡逑鐵電體由于內(nèi)部存在電疇而表現(xiàn)出極化滯后現(xiàn)象

這五種多晶型的晶體對(duì)稱性依次為六方、立方、四方、正交和菱方結(jié)構(gòu)。除逡逑立方相外，其他結(jié)晶相都表現(xiàn)出鐵電效應(yīng)。在其居里點(diǎn)７ｂ（１３０°Ｃ）以上時(shí)，ＢＴＯ逡逑處于順電狀態(tài)，為標(biāo)準(zhǔn)的立方鈣鈦礦結(jié)構(gòu)（如圖１－４所示）：Ｂａ２＋處在立方體的６逡逑個(gè)頂角上，０２－處在立方體的６個(gè)面心，ＴＷ處在氧八面體的中心。高溫立方相是逡逑最容易描述的，因?yàn)樗梢?guī)則的角共享八面體１１０６單元組成，該八面體是由一逡逑個(gè)具有0頂點(diǎn)和Ｔｉ－０－Ｔｉ邊組成的立方體。在立方相中，Ｂａ２＋處在立方結(jié)構(gòu)的中逡逑心，，名義配位數(shù)為１２。其他較低對(duì)稱性的結(jié)晶相在較低的溫度時(shí)穩(wěn)定存在，并逡逑涉及到Ｂａ２＋向偏心位置的移動(dòng)，這種材料的顯著性能來源Ｂａ２＋離子的協(xié)同行為。逡逑５逡逑
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TB383.2

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本文編號(hào)：2645057