【摘要】：金(Au)納米結(jié)構(gòu)具有優(yōu)異的物理化學(xué)性質(zhì),其中光學(xué)特性與納米結(jié)構(gòu)的成分、尺寸、形貌密切相關(guān)。在眾多Au納米結(jié)構(gòu)中,一維Au納米結(jié)構(gòu)(如納米棒、納米雙錐等)在可見-近紅外波段具有可調(diào)的表面等離激元共振(SPR)特性,并在傳感器、光子學(xué)、生物醫(yī)學(xué)等方面具有潛在的應(yīng)用價值。因此,一維Au納米結(jié)構(gòu)的可控制備尤為重要。本論文主要采用種子生長法制備一維Au納米結(jié)構(gòu),研究了影響納米結(jié)構(gòu)生長的實驗參數(shù)及納米結(jié)構(gòu)的光學(xué)性質(zhì)、生長機理。主要研究內(nèi)容如下:(1)Au納米棒的合成。利用種子生長法制備Au納米棒,通過改變種子量調(diào)節(jié)Au納米棒的長徑比;通過調(diào)節(jié)硝酸銀量調(diào)節(jié)Au納米棒的長徑比和純度。實驗發(fā)現(xiàn)生長溶液中的表面活性劑不僅起軟模板的作用,還能夠調(diào)控納米結(jié)構(gòu)的生長速率。(2)Au納米雙錐的合成。通過調(diào)節(jié)種子熟化溫度和種子液中表面活性劑種類,合成了不同純度的Au納米雙錐。實驗發(fā)現(xiàn),種子制備過程中,熱處理有利于單重孿晶向五重孿晶結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化。檸檬酸三鈉有利于單晶向?qū)\晶結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化。高的反應(yīng)速率有利于孿晶形成。十六烷基三甲基氯化銨的作用為保持熱處理前的種子尺寸足夠小,保證了種子經(jīng)過熱處理有尺寸從小到大的過程,滿足種子結(jié)構(gòu)變化的要求。最后提出了種子結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化的機制。(3)Au納米雙錐的提純。分別采用氯化鈉、十六烷基二甲基芐基氯化銨、十四烷基二甲基芐基氯化銨以削弱膠體粒子間排斥力,沉淀提純Au納米雙錐,以及利用Au@Ag雙金屬納米棒損耗提純Au納米雙錐。
【圖文】：

原形成金屬原子，然后形成種子，最后長成納米結(jié)構(gòu)這一過程。經(jīng)典的成核理論由吉布斯在 1870 年提出。在這一理論中，成核過程中自由能的變化由兩項構(gòu)成:體積項（自由能降低）和表面積項（自由能增加）。為了簡單起見，通常假定晶核有一個光滑、連續(xù)的表面且有一個單值的表面能 。吉布斯自由能的變化可以用式（1.1）表示[35-36]，其中 r 為晶核半徑，ΔGv是晶核單位體積自由能的變化量， 是單位表面積的自由能增加量。ΔGv項與過飽和度（S），固體的摩爾體積（v）溫度（T）相關(guān)，如式（1.2）所示 =43 3 4 2 （1.1） = ( )ν（1.2）當(dāng)晶核的半徑小于臨界值時（r ＜ r*），自由能隨半徑的增大而增大，因此晶核趨向于溶解。當(dāng)晶核超過這個臨界尺寸（r ＞ r*）時，自由能隨半徑的增大而減小，即體積自由能項能夠克服形成新表面的能量損失. 臨界半徑 r*可以通過求解 dΔGhomo/dr= 0 得到。將臨界半徑代回到式（1.1），得到均相成核勢壘[式（1.3）]。 =16 33 2（1.3）

種子）溶液中。在這個過程中, 單體在種子的表面發(fā)生相變，沉積其上，即為非均相成核。對這個過程進行建模需要另外兩個表面能項:基底-介質(zhì)表面能（ ）與原子-基底表面能（ ）。如圖 1.1 所示，一個與表面形成平衡的原子，兩者間的夾角為 θ，，滿足式（1.4）[36]。從這個等式中，我們可以得到非均相成核的勢壘函數(shù)滿足式（1.5）[35]。 = （1.4） = (2 3 3 4) （1.5）式（1.5）表明非均相成核的勢壘不可能超過均相成核。例如，當(dāng) θ=90°時，非均相成核的勢壘正好是均相成核的一半，那么在相同的反應(yīng)系統(tǒng)中，非均相成核只需要更少的驅(qū)動力（如更低濃度的單體或更低的反應(yīng)溫度）即可完成反應(yīng)（圖 1.1 b）。1.3 種子的結(jié)構(gòu)類型在眾多實驗研究中，研究者發(fā)現(xiàn)種子的內(nèi)部結(jié)構(gòu)控制著納米結(jié)構(gòu)最終的形貌[37]。種子內(nèi)部的缺陷結(jié)構(gòu)將反映在納米結(jié)構(gòu)最終的表面能圖景上。種子的結(jié)構(gòu)類型有如下幾種，下面分別介紹。
【學(xué)位授予單位】：南京航空航天大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TB383.1;O614.123

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本文編號：2642996