【摘要】：碳點(diǎn)(CDs)是熒光性能優(yōu)良的碳納米材料,以水溶,低毒,生物相容性,發(fā)光穩(wěn)定,表面基團(tuán)豐富,易功能化等優(yōu)點(diǎn)著稱,也為其在分析傳感,生物成像,藥物傳遞,光電催化,光伏器件等多個(gè)領(lǐng)域的發(fā)展奠定基礎(chǔ)。目前,碳點(diǎn)在傳感器方面的應(yīng)用受到眾多研究者的關(guān)注,開發(fā)新的檢測(cè)模式,探索檢測(cè)機(jī)理是研究的難點(diǎn)和熱點(diǎn)。我們通過簡(jiǎn)單、高效和綠色的合成方法制備了高熒光的碳點(diǎn),探討其發(fā)光機(jī)理,并借助碳點(diǎn)獨(dú)特的化學(xué)物理性質(zhì)與其他材料結(jié)合,設(shè)計(jì)多功能碳點(diǎn)基復(fù)合納米材料,建立新型的化學(xué)傳感器,用于小分子物質(zhì)的檢測(cè)。本文首先對(duì)碳點(diǎn)的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)及其在分析檢測(cè)中的應(yīng)用做了簡(jiǎn)要的介紹,并從以下幾個(gè)方面開展研究工作。以蘆薈為碳源,采用水熱法合成了熒光碳點(diǎn),通過溶劑熱法將碳點(diǎn)與Fe_3O_4材料復(fù)合制得Fe_3O_4/CDs的復(fù)合納米材料。該復(fù)合物具有優(yōu)異的類過氧化物酶活性,即在H_2O_2存在下,能高效催化3,3’,5,5’-四甲基聯(lián)苯胺(TMB)顯色。基于谷胱甘肽(GSH)能夠有效的抑制該催化反應(yīng)的進(jìn)行,建立了靈敏快速檢測(cè)GSH的方法,在0.1~20μM的范圍內(nèi),吸光度差值與GSH的濃度呈現(xiàn)良好的線性,檢出限為58 nM,并將此方法成功應(yīng)用于市售藥物和成人尿液等實(shí)際樣品中GSH的檢測(cè)。以尿素為N源,FeCl_3·6H_2O為Cl源,通過水熱法對(duì)以蘆薈為碳源制得的碳點(diǎn)進(jìn)行摻雜改性,得到N,Cl共摻雜的熒光碳點(diǎn)(N,Cl-FCDs)。該碳點(diǎn)基復(fù)合納米材料具有高熒光性能,量子產(chǎn)率高達(dá)60.52%,強(qiáng)的耐酸堿性和耐鹽性。基于N,Cl-FCDs與檸檬黃存在熒光共振能量轉(zhuǎn)移(FRET)的機(jī)制,設(shè)計(jì)構(gòu)建了快速、簡(jiǎn)便、靈敏檢測(cè)檸檬黃的傳感方法。在0.1~30μM的范圍內(nèi),熒光猝滅程度與檸檬黃的濃度呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,檢出限為48 nM。將該方法用于實(shí)際飲品鮮橙多和冰糖雪梨的測(cè)定,回收率和精密度結(jié)果良好。以新鮮竹葉為碳源,采用一步煅燒法合成了含N,S的碳點(diǎn)(N,S-CDs)。通過TEM、XPS、FT-IR、UV-vis和FL表征,初步探討了其熒光發(fā)光機(jī)理。經(jīng)過熒光性能的分析,發(fā)現(xiàn)該碳點(diǎn)發(fā)光穩(wěn)定,具有良好的抗光漂白性,抗酸堿性和耐鹽性。基于硝基苯酚類化合物對(duì)N,S-CDs熒光的猝滅性質(zhì),深入研究了N,S-CDs與不同硝基苯酚化合物之間的相互作用。結(jié)果表明,鄰硝基苯酚(2-NP)和間硝基苯酚(3-NP)對(duì)N,S-CDs熒光的猝滅是基于熒光共振能量轉(zhuǎn)移(FRET)機(jī)制;2,4-二硝基苯酚(2,4-DNP)對(duì)N,S-CDs熒光的猝滅是基于FRET和分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移(ICT)機(jī)制;對(duì)硝基苯酚(4-NP)和2,4,6-三硝基苯酚(2,4,6-TNP)對(duì)N,S-CDs熒光的猝滅是基于FRET,ICT機(jī)制和Qg濾效應(yīng)(IFT)三者的協(xié)同作用。在1~50μM的范圍內(nèi),4-NP,2,4-DNP,2,4,6-TNP的檢出限分別為0.32μM,0.33μM和0.25μM,表明有望將N,S-CDs開發(fā)為相應(yīng)硝基苯酚類化合物檢測(cè)的熒光探針。
【學(xué)位授予單位】：西華師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O657.3;TB383.1

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2627387