【摘要】：金屬納米簇(Metal nanoclusters,MNCs),作為眾多納米材料家族一顆冉冉升起的新星,通常由幾個到幾十個原子組成的熒光納米材料,具有良好的水溶性、較高的量子產(chǎn)率、優(yōu)異的催化性能、較好的生物相容性和較高的穩(wěn)定性。近年來,其獨特的特性受到越來越多的關(guān)注,在生物傳感、化學(xué)催化和體內(nèi)成像等領(lǐng)域取得了顯著的研究成果。因此,在過去的十年中,已經(jīng)研究出不同種類的金屬納米簇,如金、銀和銅納米簇。與傳統(tǒng)熒光材料如量子點(QDS)相比,其具有超低毒性、超小尺寸的特性,在實際應(yīng)用中有更大的優(yōu)勢。本論文成功設(shè)計了兩種環(huán)保、經(jīng)濟(jì)的熒光探針,探究了所制備探針的組成結(jié)構(gòu)、熒光穩(wěn)定性和生物相容性,并將其應(yīng)用于生物傳感等與人類健康息息相關(guān)的領(lǐng)域。具體研究內(nèi)容如下:(1)基于金納米簇構(gòu)建熒光納米探針檢測三種藥物本文以木瓜蛋白酶為模板的制備金納米簇(AuNCs@Papain),在632 nm處顯示出紅色熒光。同時,在水溶液中合成了前體相同的木瓜蛋白酶碳點(CD@Papain),量子產(chǎn)率為6.2%,在435 nm處顯示出青色熒光。根據(jù)不同類型的納米材料的特性,通過一步交聯(lián)法將金納米簇和碳點設(shè)計成一個納米傳感器(CD-AuNCs@Papain)。這傳感器不僅具有同一激發(fā)、雙通道發(fā)射的熒光信號,而且可以通過顯示青色、黃色和紅色熒光來同時分析多個目標(biāo)藥物。因此,在一步分析過程中,我們可以通過該納米傳感器檢測過氧化氫、多西環(huán)素和碘離子。該策略顯示了檢測過氧化氫、多西環(huán)素和碘離子較高的穩(wěn)定性,并且具有較低的檢測限以及較寬的線性范圍。此外,該納米傳感器還提供了一種高性能的可視化平臺,用于在紫外燈下快速檢測過氧化氫、多西環(huán)素和碘離子的含量。(2)卵清蛋白銅簇的制備、表征及檢測兩種目標(biāo)藥物以卵清蛋白為原料合成了一種熒光性能好的銅納米簇(CuNCs@OVA),其量子產(chǎn)率為5.8%。該銅納米簇具有良好的光穩(wěn)定性、低毒性和生物相容性。通過HR-TEM、FTIR和UV-vis數(shù)據(jù)表明,制備的銅納米簇表面存在-COOH,-OH,-NH_2和C=O基團(tuán),粒徑為3.6±1.1 nm,并且具有良好的分散性,為生物傳感提供了可能的應(yīng)用前景。此外,當(dāng)在銅納米簇中加入維生素B_1,可以使銅納米簇的熒光猝滅,而在多西環(huán)素中則表現(xiàn)出熒光增強(qiáng)。在熒光猝滅和增強(qiáng)的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步將銅納米簇用作維生素B_1和多西環(huán)素的熒光探針。結(jié)果表明,測定VB_1的線性范圍為1~1000 nm,檢出限為380 pm,測定多西環(huán)素線性范圍為1~1000μM,檢測限為270 nm。此外,該納米傳感器還提供了一種高性能的可視化平臺,用于在紫外燈下快速檢測維生素B_1和多西環(huán)素的含量。以上結(jié)果對金屬納米簇的制備、表征、可視化檢測以及在生物傳感方面應(yīng)用的探索,對于我們進(jìn)一步認(rèn)識金屬納米簇的功能與及性質(zhì)拓展其在熒光分析檢測領(lǐng)域的應(yīng)用具有重大的意義。
【圖文】：

圖 1.1 不同數(shù)量的金屬納米材料所對應(yīng)的納米尺寸Fig.1.1 Nanometer sizes of different number noble metal materials1.2.1 金屬納米簇的熒光性質(zhì)金屬納米簇?fù)碛袇^(qū)別于納米粒子等離子體的共振特性，使其更具有類似于分子的光學(xué)性質(zhì)，這使得它填補(bǔ)了分子與納米顆粒之間的空缺（圖 1.2）。因為能級的分裂可能使電子可以在各能級之間躍遷，所以金屬納米簇具備優(yōu)異的熒光性質(zhì)。眾多文獻(xiàn)研究表明金屬納米簇的熒光性能、性質(zhì)、催化活性都和其納米尺寸有關(guān)[23-25]。

圖 1.1 不同數(shù)量的金屬納米材料所對應(yīng)的納米尺寸Fig.1.1 Nanometer sizes of different number noble metal materials1.2.1 金屬納米簇的熒光性質(zhì)金屬納米簇?fù)碛袇^(qū)別于納米粒子等離子體的共振特性，，使其更具有類似于分子的光學(xué)性質(zhì)，這使得它填補(bǔ)了分子與納米顆粒之間的空缺（圖 1.2）。因為能級的分裂可能使電子可以在各能級之間躍遷，所以金屬納米簇具備優(yōu)異的熒光性質(zhì)。眾多文獻(xiàn)研究表明金屬納米簇的熒光性能、性質(zhì)、催化活性都和其納米尺寸有關(guān)[23-25]。
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：R917;TB383.1

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