【摘要】：開發(fā)使用新型可再生能源是二十一世紀(jì)重要的發(fā)展方向,氫氣作為綠色環(huán)保的清潔能源,是解決能源危機(jī)的重要能量載體。在眾多制氫途徑中電解水制氫是一種環(huán)保高效的能量轉(zhuǎn)換技術(shù),整個(gè)過(guò)程不依賴于傳統(tǒng)的化石能源,不會(huì)排放對(duì)環(huán)境有害的物質(zhì),并且可以與其他清潔能源構(gòu)成零碳排放的能源體系,滿足人類可持續(xù)發(fā)展的理念,具有很好的應(yīng)用前景。提升電極材料的催化活性,降低催化劑在氫氣析出反應(yīng)(HER)中的過(guò)電位可以提高電解水制氫的效率,是目前主要的研究方向,在眾多電極材料中超薄二維納米材料的表面原子可修飾,并且具有很大的比表面積,有利于提升催化劑的活性,在很多電催化反應(yīng)中得到了應(yīng)用。為了提升過(guò)渡金屬材料的HER催化活性、降低貴金屬材料的使用成本,本文通過(guò)利用二維納米材料在電催化反應(yīng)中的優(yōu)勢(shì),運(yùn)用原位轉(zhuǎn)化的制備方法合成出了超薄的二維過(guò)渡金屬合金納米片,提升了催化劑的本征活性,充分暴露了反應(yīng)的活性位點(diǎn),使二維過(guò)渡金屬材料在催化HER反應(yīng)過(guò)程中展現(xiàn)出了可以與貴金屬Pt/C催化劑性能相媲美的催化活性�；诖�,本文開展的以下兩項(xiàng)研究工作,為設(shè)計(jì)高效的二維過(guò)渡金屬納米催化劑提供了新思路。1.運(yùn)用原位拓?fù)滢D(zhuǎn)化的合成方法首次在液相體系中將鉬酸鎳前驅(qū)物納米片陣列原位還原為鎳-鉬合金納米片陣列,制備出了超薄的二維鎳-鉬合金納米片,通過(guò)在納米尺度上的調(diào)控,對(duì)非貴金屬材料進(jìn)行了有效的改性從而提升了過(guò)渡金屬催化劑在HER反應(yīng)中的催化活性,這種超疏氣Ni-Mo納米片陣列電極在大電流下的催化活性甚至優(yōu)于商用Pt/C催化劑。2.運(yùn)用原位拓?fù)滢D(zhuǎn)化的合成方法首先將前驅(qū)物鈷-鐵水滑石還原成了鈷-鐵合金納米片,利用具有高反應(yīng)活性的金屬原子鈷和鐵,在低溫液相環(huán)境下將貴金屬鉑負(fù)載到了超薄二維鈷-鐵合金納米片上,得到了 Pt相對(duì)含量為1%并且高度分散的二維鈷-鐵-鉑納米片,利用金屬原子間的協(xié)同效應(yīng)這種Pt含量只有1%的催化劑性能超過(guò)了商用Pt/C催化劑。
【圖文】：

水反應(yīng)是利用陽(yáng)極催化劑和陰極催化劑在電解槽中將水分解成氫氣和催化反應(yīng)，是未來(lái)可再生能源系統(tǒng)和能量轉(zhuǎn)換技術(shù)中最有發(fā)展?jié)摿Φ拇呓馑磻?yīng)主要由兩個(gè)電催化反應(yīng)構(gòu)成，分別是氧氣析出反應(yīng)和氫氣析出兩個(gè)電催化反應(yīng)都受到電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的影響，所以降低氫氣析出反反應(yīng)過(guò)程中的活化能，調(diào)節(jié)電催化反應(yīng)突破能魚所需的能量，開發(fā)高效劑是這一領(lǐng)域主要的研究方向。［ＩＭ２］其中過(guò)電位是衡量催化劑在電化學(xué)重要指標(biāo)之一，，具有低過(guò)電位的高活性催化劑才能有效降低能量的消耗，逡逑產(chǎn)的需要。［１３］在眾多性能優(yōu)異的氧氣析出反應(yīng)催化劑中，貴金屬氧化物ｒ０２）以及二氧化釕（Ｒｕ０２）是目前運(yùn)用最為廣泛的析氧催化劑，同樣貴在氫氣析出反應(yīng)中由于起峰電位接近零毫伏，展現(xiàn)出了超高的電化學(xué)活員廣泛應(yīng)用于電解水制氫。［１４－｜６］但是從節(jié)約成本的角度上來(lái)看，目前已化劑多為貴金屬催化劑，這些貴金屬元素價(jià)格昂貴而且在地球上的儲(chǔ)量現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的道路，開發(fā)性能優(yōu)異的廉價(jià)催化劑成為了近年來(lái)的研宄許多過(guò)渡金屬合金、過(guò)渡金屬硫化物、過(guò)渡金屬氮化物以及過(guò)渡金屬碳化２逡逑

納米材料在催化電化學(xué)析氣反應(yīng)中有著很好的應(yīng)用前米材料的制備、納米陣列電極的構(gòu)筑等方面實(shí)現(xiàn)對(duì)催化討它們?cè)跉錃馕龀龇磻?yīng)中的應(yīng)用。逡逑應(yīng)逡逑是二十一世紀(jì)以來(lái)最有發(fā)展前景的能量轉(zhuǎn)換技術(shù)，可以將能量間歇性的以氫氣和氧氣的形式儲(chǔ)存起來(lái)，其中全工作電極后由陽(yáng)極的氧氣析出反應(yīng)（ＯＥＲ）和陰極的應(yīng)所構(gòu)成的電催化反應(yīng)。１２７，２８］全電解水反應(yīng)可以視為燒過(guò)程中能量釋放的方式，可以實(shí)現(xiàn)零碳排放的能源生物質(zhì)能所產(chǎn)生的驅(qū)動(dòng)電力，構(gòu)建了清潔高效的能源利再生能源的儲(chǔ)備利用，同時(shí)電解水反應(yīng)可以持續(xù)性的供生能源過(guò)程中受環(huán)境因素制約的缺點(diǎn)。逡逑＾邐Ｃ＾ｈｏｄｅ邐Ａｎｏｄｅ逡逑邐■
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ426;TB383.1

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本文編號(hào)：2617930