【摘要】：貴金屬納米薄膜作為多種光學(xué)效應(yīng)的物質(zhì)基礎(chǔ),在生物傳感和納米光子器件等方面有廣泛的應(yīng)用。而介電常數(shù)是表征納米薄膜光學(xué)特性的重要參數(shù)。自上個(gè)世紀(jì)初Drude模型和Lorentz-Drude(L-D)模型問世之后,逐漸成為最常用的貴金屬介電常數(shù)模型。然而,Drude和L-D模型所描述的電子運(yùn)動(dòng)過于理想化,導(dǎo)致在應(yīng)用最多的可見光-近紅外波段內(nèi)介電常數(shù)的理論計(jì)算值嚴(yán)重偏離實(shí)際值而無法使用;而且缺乏膜厚在10 nm以內(nèi)的貴金屬薄膜介電常數(shù)隨膜厚變化的研究。為此,論文從薄膜的介電常數(shù)理論計(jì)算和測(cè)量?jī)蓚�(gè)方面深入研究銀和金納米薄膜的介電常數(shù)及其隨膜厚的變化趨勢(shì),主要工作內(nèi)容和創(chuàng)新點(diǎn)包括:貴金屬納米薄膜介電常數(shù)的第一性原理建模與仿真。論文首先建立了銀、金薄膜的第一性原理計(jì)算模型,通過幾何優(yōu)化使模型達(dá)到最穩(wěn)定的狀態(tài),然后通過自洽計(jì)算得到膜厚在10 nm以內(nèi)的貴金屬薄膜介電常數(shù)隨厚度的變化關(guān)系。計(jì)算結(jié)果表明:第一性原理計(jì)算的銀、金薄膜介電常數(shù)實(shí)部與測(cè)量結(jié)果符合良好,隨著膜厚的增加,銀膜的介電常數(shù)實(shí)部先增大后減小;虛部整體上逐漸減小,在近紅外波段內(nèi)逐漸向測(cè)量結(jié)果靠近,而在紫外波段內(nèi)出現(xiàn)波峰展寬現(xiàn)象。第一性原理計(jì)算結(jié)果還表明:成膜過程中,等離子體頻率、電子躍遷和電子振蕩頻率對(duì)薄膜介電常數(shù)影響顯著。論文的實(shí)驗(yàn)工作利用角度和波長調(diào)制型表面等離子體共振(Surface Plasmon Resonance,SPR)法測(cè)量銀、金薄膜的介電常數(shù)。因?yàn)榭梢?近紅外波段的介電常數(shù)與理論值偏差最大,而SPR效應(yīng)在500~900 nm以外的波段內(nèi)不明顯,故實(shí)驗(yàn)測(cè)量只集中在500~900 nm波段。測(cè)量結(jié)果表明:測(cè)量獲得的銀、金薄膜的介電常數(shù)實(shí)部與前人的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)及第一性原理仿真結(jié)果在500~900 nm波段內(nèi)基本一致;銀膜介電常數(shù)的虛部與參考實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)也匹配較好;受電子躍遷影響,厚度為幾納米的薄膜介電常數(shù)虛部受膜厚的影響很大,經(jīng)典的理論模型已經(jīng)不能適用。
【圖文】：

圖 2-2 Kohn-Sham 方程自洽求解流程圖第一性原理在計(jì)算材料的晶格常數(shù)[51]、結(jié)合能、鍵能[52]和化學(xué)鍵[53]等方面取得了巨大的成功，但是第一性原理仿真對(duì)計(jì)算機(jī)計(jì)算能力的要求較高，一般用于預(yù)測(cè)小型有序系統(tǒng)（幾個(gè)原子到幾十個(gè)原子）的性質(zhì)。當(dāng)體系包含的原子超過100 個(gè)或者體系為無序系統(tǒng)時(shí)，第一性原理仿真的計(jì)算量會(huì)非常巨大，而且計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確度往往不高。1985 年，R.Car 和 M.Parrinello 在傳統(tǒng)第一性原理的基礎(chǔ)上融入了經(jīng)典分子動(dòng)力學(xué)[54]，創(chuàng)立了新的第一性原理，即第一性原理-分子動(dòng)力學(xué)。第一性原理和分子動(dòng)力學(xué)的結(jié)合，，實(shí)現(xiàn)了兩種理論的優(yōu)勢(shì)互補(bǔ)，可實(shí)現(xiàn)對(duì)大型體系或無序系統(tǒng)電子基態(tài)性質(zhì)的精確計(jì)算。融入了分子動(dòng)力學(xué)的第一性原理中仍然用 Born-Oppenheimer 近似將原子核和電子的運(yùn)動(dòng)分開討論，并且用經(jīng)典力學(xué)來描述離子的運(yùn)動(dòng)。與經(jīng)典第一性原理相同，第一性原理-分子動(dòng)力學(xué)通過判斷體系的能量是否達(dá)到精度要求來判斷計(jì)算是否收斂。而不同的是，第一性原理-分子動(dòng)力學(xué)利用模擬退火（SimulatedAnnealing）算法[55]606來近似求解體系的最小能量。

模與參數(shù)設(shè)置料計(jì)算軟件 Materials Studio 的一個(gè)模塊，第一性原理仿真。典型的應(yīng)用包括表面化學(xué)性質(zhì)的研究。庫包含催化劑、陶瓷、礦物、金屬、金屬富的材料模型，從結(jié)構(gòu)庫中導(dǎo)入需要的材未包含金屬薄膜模型，需要先導(dǎo)入體材料，從庫中導(dǎo)入金模型，如圖 2-4 所示，其晶體心上都各有一個(gè)原子。在 Materials Studaces”→“Cleave Surface”即可對(duì)金的體材的金膜保持一致，切割的方向?yàn)椋? 1 1）
【學(xué)位授予單位】：武漢理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB383.1;O484.41

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本文編號(hào)：2609773